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基于超高Q掺铒混合微瓶腔的全光可调谐微腔激光器
摘要：文章提出了一种基于超高品质因子（Q）掺铒混合微瓶腔的全光可调谐微腔激光器，并进行了首次实验验证。氧化硅微腔激光器的全光波长可调谐性是一种值得注意的特性，在国内外的研究中很少有报道。我们采用一种改进的掺杂方法，得到了在1550 nm波段Q值高达5.2times;107的氧化硅微瓶腔，这比传统的溶胶凝胶法得到的结果要高。通过在980 nm波段的非谐振泵浦，实现了1.65 mW的激光阈值，低于其他微腔激光器通过相同泵浦方法得到的结果。另外，为了精确控制涂覆区域，在紫外光固化胶中掺入氧化铁纳米颗粒，并将其涂覆在锥形区域，使混合微腔保持超高Q的同时并具有较大的可调谐性。通过从微瓶腔轴向泵浦控制光，激光波长被全光调谐，调谐范围为4.4 nm，这比已报道的掺杂氧化硅微腔激光器调谐范围大。这项工作在光通信、传感和光谱学等领域具有巨大的应用潜力。
近些年来，由于具有超低吸收损耗和回流过程导致的超低表面粗糙度等优点，氧化硅被认为是制备高品质因子(Q)回音壁模式(WGM)微腔的理想材料。此外，由于WGM微腔的小尺寸使得模式体积较小，微腔内的能量密度超高。这些优异的特性使其能够应用于各种基础应用研究领域，如腔量子电动力学、光传感、腔光力学、非线性光学和激光发射等。特别是氧化硅WGM微腔在超低阈值微腔激光器中具有很大的优势，在传感和通信领域有着潜在的应用前景。
氧化硅WGM微腔激光器基于非掺杂或掺杂的微腔。非掺杂微腔激光主要来源于受激拉曼散射和受激布里渊散射等光学非线性效应，由于氧化硅微球腔超高Q值，Vahala团队首次实验实现了一种超低阈值的拉曼微腔激光器。另一方面，通过多种方法将氧化硅微腔与增益材料相结合可以制备活性微腔。一种方法是利用掺入增益材料（例如Er3 离子）的软玻璃制作微腔，例如采用自旋方法制备的掺铒亚碲酸盐玻璃微球，实现了L波段的激光发射。除此以外，通过在空心腔中填充增益材料，光环流谐振器也可以作为微腔激光器平台，Fan团队报道了一系列关于光环流微腔激光器及其在生物传感应用中的研究。另外，将量子点、稀土离子等增益材料直接掺杂到二氧化硅微腔中，可以实现激光发射，稀土离子能通过离子注入法和溶胶凝胶法掺杂到微腔中。 Kippenberg等人采用基于复杂COMS工艺的离子注入方法，在硅片上制备氧化硅微盘，实验实现了掺铒微腔激光器。而溶胶凝胶法是一种低成本、灵活的方法，Vahala团队首先制作了一个涂覆有掺铒氧化硅溶胶薄膜的微球腔，实现了1550nm波段的激光发射。然后该团队有制备了片上掺铒氧化硅微环芯腔，并将其应用于PT对称系统。然而传统的溶胶凝胶法需要一个相对复杂的制备过程，在此过程中会出现裂纹和缺陷，严重的恶化了微腔的Q因子。因此到目前为止，基于传统溶胶凝胶法制备的掺稀土离子微腔，其Q值均在107以下，这限制了微腔激光器的性能。
微腔激光器的波长可调谐是一种非常重要的功能，掺杂氧化硅微腔激光器的调谐主要是通过空气静压法和流体诱导热调谐法实现的。然而这些方法可能会引起微腔系统的扰动，并限制了调谐范围。因此我们的目标是在微腔激光器拥有极好性能的同时，实现对激光波长大范围的全光调谐。到目前为止，已经提出了几种全光调谐方法来调谐氧化硅WGM微腔的谐振频率。然而，几乎所有已报道的方案都不可避免地会使Q因子恶化，使得微腔激光器不具有良好的性能。
图1 (a)微腔激光器原理图；(b)微瓶腔制备示意图；(c)半径60.5mu;m微腔的基模TM偏振态电场分布；(d)模场中心横截面处WGM场分布
在这项工作里，我们首次提出了基于掺铒混合微瓶腔的全光可调谐微腔激光器，它可以避免上述缺点并展现了良好的性能。由单模光纤制成的氧化硅微瓶腔已经被利用在于各种基础研究和实际应用中，与其他微腔结构如微球腔和微环芯腔相比，微瓶腔具有扁平的形状，能够支持非简并回音壁模式，并且其空间分布沿微腔轴向有较好的分离，因此在微腔轴向的不同位置可以实现不同模阶的激光发射。如图1(a)所示，粉红色区域表示铒离子掺杂到氧化硅微瓶腔的表面，采用改进掺杂方法制备的掺铒微瓶腔在1550nm波段的Q值约为5.2times;107。为了激发铒离子实现激光发射，采用用980nm波段、线宽1nm的连续波泵浦光，通过微纳光纤耦合进微腔。此外微腔的锥形区域与末端微球相连，并将氧化铁纳米颗粒涂覆在微球表面。由于氧化铁纳米颗粒的强热光效应，轴向输入的控制光转化为热能，实现了4.4nm范围的激光波长全光调谐。
可调谐微瓶腔的制备
一般而言，传统的溶胶凝胶法制备的氧化硅薄膜由四乙氧基硅烷(TEOS)、水(H2O)、乙醇(C2H6O)和盐酸(HCl)混合而成，在制备过程中会出现裂纹和缺陷，这严重的降低了微腔的Q值。因此我们提出了一种改进的、更简单的方法将铒离子掺杂到微腔的表面，使得微腔具有超过5times;107的超高Q值。制备过程如下：首先制备铒离子溶液，由硝酸铒水合物(Er(NO3)3·5H2O)、H2O、C2H6O按质量比1.819 : 12.261 : 18.6混合并摇匀；其次用钳子将单模光纤的涂覆层去掉，将其浸入铒离子溶液中几秒钟；然后将附着有铒离子溶液的单模光纤固定在二氧化碳加工平台上；最后为了进一步将铒离子掺杂到微瓶腔表面，将光纤在乙醇火焰中回流。这种简单的方法避免的严格的退火过程和温度要求，铒离子的掺杂浓度大约为2times;1019/cm3。
在上述掺杂方法的基础上，我们设计了一种新型的混合微瓶腔，并提出了一种用于微腔激光器的全光调谐方案。通过浸涂法将氧化铁颗粒涂覆在微瓶腔末端锥形区域，轴向入射的控制光被氧化铁颗粒吸收，高效地将光能转化为热能，并将其传递到回音壁模场的位置去调谐激光波长。原理图及制备过程如图1a、b所示。在这里用到了煤油基铁氧化物，然而由于煤油的表面张力比较大，在浸涂的过程中可能存在一个问题。当微瓶腔下端的微球浸入到煤油基铁氧化物溶液中时，溶液会立刻沿着微瓶腔的轴向向上流动，并分布在回音壁模场的位置。因此对微腔涂覆区域的控制是十分重要的，特别是小尺寸的微腔。我们又提出了一种涂覆工艺，这种方法能精确控制氧化铁颗粒涂覆区域，同时也能保证混合微腔有超过5times;107的超高Q值。紫外固化胶有很好的黏性，可以避免表面张力的影响。由于煤油基铁氧化物和光学胶是互溶的，将这两种材料混合可以得到掺杂有氧化铁颗粒的紫外固化胶。通改变光学粘合剂和铁氧化物溶液的混合质量比，能够控制紫外固化胶中氧化铁颗粒的浓度。采用有限元的方法仿真了微腔表面附近的模场分布，TM极化的WGM基模如图1c所示，其在赤道面上的强度分布如图1d所示。仿真结果表明，倏逝场约有2%的模场强度，这使得表面的铒离子能为微腔激光器提供足够的增益。
图2 (a)直径121mu;m，附着了氧化铁颗粒和紫外胶混合液的掺铒微瓶腔的显微镜照片；(b)涂覆区域的能量色散X射线光谱；(c)掺杂和非掺杂微腔的Q值；(d, e)1550nm和1480nm波段掺杂微腔的Q值
结果与分析
图2a显示了制备的带有微球末端的掺铒混合微瓶腔，表面粗糙的区域表示末端微球存在着氧化铁颗粒和残余紫外固化胶的混合物，即球状末端上附着一个尾巴。微瓶腔的赤道直径约为121mu;m，长度约为236mu;m。将微瓶腔的外壳看作抛物线，可以表示为，表示外半径是z的函数，是微瓶腔轮廓的曲率，制备微腔的。我们首先测量了能量色散X射线光谱(EDX)，证明了氧化铁颗粒已经涂覆在微瓶腔的锥形区域，测量结果如图2b所示。光谱结果中有几个明显的峰，分别表示氧(O)、硅(Si)、碳(C)、铁(Fe)、和铒(Er)的原子浓度比。存在铁原子表明氧化铁颗粒涂覆在锥形区域；碳原子的存在是由于残留有紫外固化胶的和末端周围的导电塑料，这能提高它的电导率；铒原子的存在表明，制备过程中锥形区域也掺杂了Er3 。基于图3的实验测试装置，我们测量了一系列掺杂和非掺杂微瓶腔的Q值。如图2c所示，非掺杂微瓶腔在1550nm波段有超过108的超高Q值，而掺杂微瓶腔的Q值稍低，但最高的Q值也能达到108。由于改进的掺杂方法避免了裂纹和缺陷的形成，Q值恶化主要是由于铒离子的吸收，没有表面缺陷引起的散射损耗。如图2d所示，特制的掺铒混合微瓶腔在1550波段的Q值约为5.2times;107，相比于传统溶胶凝胶法制备的微腔Q值是最高的。另外，我们也在1480nm波段获得了约为2times;107的Q值，这比1550nm波段的Q值低一些，这是由于1480nm波段Er3 的吸收更强而导致的。
图3 实验测试装置：TLS,可调谐激光光源；PC,偏振控制器；PD,光电探测器；DSO,数字存储示波器；EDFA,掺铒光纤放大器；VOA,可调光衰减器；PM,光功率计；OSA，光谱分析仪；
WDM,波分复用器；AWG,任意波形产生器；OS,光开关
图4 (a)单模激光器发射谱；(b)多模激光器发射谱，线间距离为轴向自由频谱范围；(c)耦合微纳光纤远离中心区域时微腔激光器发射谱；(d)激光发射功率与泵浦功率关系图，插图为一特定单模激光发射谱
采用一个窄线宽外腔激光器泵浦，谐振泵浦的情况下当微腔激光波长被调谐时，泵浦光的波长应该同时调谐，这使得实验变得很复杂。因此我们选择非谐振泵浦，泵浦激光器工作在980nm波段、线宽约为1nm，由于微瓶腔的回音壁模式很密集，这种激光器能够满足许多谐振波长。用单模光纤制备一个直径约为2mu;m的微纳光纤，首先将微纳光纤放置在微瓶腔的中心区域，让它们紧贴以使耦合系统保持稳定，通过控制维纳光纤的直径可以优化耦合效率。当泵浦光通过倏逝场耦合进微腔后，发射的激光同样会耦合进微纳光纤，可以利用光谱仪(OSA)来直接测量发射激光。通过偏振控制器来调节泵浦光的偏振态，能够优化激光的发射功率。图4a是波长在1535nm左右的单模激光的发射谱，这是通过调节微纳光纤的直径和耦合位置而观察到的。如图4b所示，当微纳光纤的位置稍微离开中心区域，可以观察到多模激光发射，这是因为几个轴向的低阶激光模式被激发。测量不同波长间的间距是1.5nm，这与通过公式(其中是真空波长，是有效折射率)计算的轴向自由光谱范围1.7nm相吻合。从图4c中我们可以发现，当微纳光纤的位置远离中心区域，由于存在更多的轴向高阶激光模式并通过微纳光纤输出，回音壁模式更密集。因此在有源微腔的基础上，将微纳光纤放置在微瓶腔轴向不同位置上，可以选择性的实现不同波长激光的发射。此外值得注意的是，当微纳光纤远离微瓶腔中心区域时激光功率有下降趋势，这是因为高阶的模式体积更大，以及在制备过程中造成的远离中心的区域Er3 浓度较低。图4d为激光发射功率与泵浦功率关系曲线，我们可以发现当泵浦功率低于1.65mW时，没有激光发射；当泵浦功率超过1.65mW时，激光发射功率随泵浦功率线性增加。因此可以确定泵浦阈值是1.65mW，这大于谐振泵浦的阈值。然而，在非谐振泵浦的研究中是最低的，这得益于掺铒微腔的超高Q值。通过优化微纳光纤和微腔的耦合效率，可以进一步降低这个阈值。
图5 (a-e)不同控制光功率下微腔激光器发射光谱；(f)随控制光增加的微腔激光器波长漂移量(g)铒离子荧光光谱
由于混合微腔有较大的可调谐性，激光波长可以实现全光调节。图5说明了一个事实，随着控制光功率的增加激光波长呈现出红移，这是因为二氧化硅的热光系数和热膨胀系数为正。结合图5g，我们发现激光模式a位于铒离子荧光光谱的中心区域附近，这里的增益系数最大。随着控制光功率的增大，当控制光功率大于73.73mW时，激光模式逐渐减少并且可以观察到单模激光。这是因为增益系数在峰值的两边逐渐降低，在调谐过程中可以获得单模激光。通过图5a-e可以看到，当控制光功率增加，模式总是向荧光光谱的右边移动，使得模式a的功率也逐渐降低，在调谐过程中，由于模式竞争会有不同的激光模式形成和消失，然而模式a始终存在。值得注意的是，当控制光功率超过155.16mW时，激光模式a也消失，因为随着激光波长的偏移，模式a的增益系数逐渐降低直至小于损耗。波长漂移量与控制光功率的曲线如图5f所示，波长漂移量随控制功率的增加而略微的非线性增加，平均调制灵敏度为30pm/mW。当控制光功率增加到155.16mW时，实现了4.4nm的最大波长调谐范围，这比所有已报道的掺杂二氧化硅微腔激光器的调谐范围要大。lt;
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