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SnO2在钙钛矿太阳能电池中的应用综述
摘要：
SnO2已经在许多关于钙钛矿太阳能电池的研究中获得了成功，这是因为它具有一些良1好的特性，比如高迁移率、宽带隙、深导带和价带。许多独立研究表明，掺SnO2的PSCs性能高于掺TiO2的PSCs，尤其在器件的稳定性方面。2015年，研究人员首次报道了使用低温溶胶制备的SnO2纳米晶体电子传输层的功率转换效率超过17%的平面PSCs。从那时起，许多其他小组也报告了基于SnO2纳米晶体电子传输层的高性能钙钛矿太阳能电池。SnO2平面钙钛矿太阳能电池在平面配置器件中表现出的最高的性能（21.6%），接近TiO2介孔钙钛矿太阳能电池的最高纪录，这表明SnO2在PSCs中作为电子传输层的潜力很大。使用SnO2作为电子传输层的主要关注点是，它受高温影响会发生降解，而且与钙钛矿相比，其较低的导带可能会导致PSCs的电压损失。在本文中概述了迄今为止SnO2作为钙钛矿太阳能电池中电子传输层的显著成就，描述了其独特属性，同时也讨论成功开发PSCs所面临的挑战和解决问题的方法。
1.引言
钙钛矿太阳能电池拥有高效率，易制造和成本低的优点，使其迅速成为光伏领域研究的热点。由于它们具有出色的光物理特性和深入的研究成果，PSCs的PCE在短短不到9年的时间里就从约3.8%迅速提高到已认证记录的22.7%。他们所具有的令人印象深刻的高效率超过了多晶硅太阳能电池，这表明它的快速发展和在商业应用中的巨大潜力。
具有常规设备配置的PSCs的一般结构为n–i–p结构。它由透明电极，包括致密层和介孔层的n型层（可选），本征层（钙钛矿吸收剂），p型层（空穴传输层）和背面接触层组成。通常，致密层非常致密光滑，用作电子传输层，用于电子提取和空穴阻挡，以防止空穴到达透明电极处。此外，孔扩散长度比CH3NH3PbX3中的电子对应物长，自然需要一个额外的熔点氧化物支架来增大接触面积，以补偿较短的电子扩散长度。考虑到n型层在PSCs中的重要作用，为获得高性能的PSCs，探索致密层和熔点氧化物支架材料成为一个备受关注的课题，也是最具挑战性的科学问题之一。
目前，许多n型金属氧化物如TiO2、SnO2、ZnO、Zn2SnO4、WO3、In2O3、SrTiO3、Nb2O5、CeOX和BaSnO3等都被开发作为电子传输层。其中，TiO2是PSCs中使用最多的电子传输层，尤其是在大多数高效PSCs中包括电流记录保持器（稳态PCE，22.7%）。不幸的是，TiO2仍有一些缺点，例如电子迁移率不高和光不稳定性，特别是当将TiO2用作mp支架时，它会对紫外线（UV）照射下的器件稳定性产生负面影响。此外，在制造TiO2的电子传输层时经常需要高温工艺（HTP）来去除有机物，这会导致产生更高的生产成本和更长的能源回收时间。因此，尽管具有高性能，但PSCs通常是使用TiO2作为电子传输层，还开发了其他替代的n型金属氧化物。ZnO是仅次于TiO2研究最多的电子传输层材料，它可以很容易地被沉积，并且不需要HTP，但是基于低温处理的PSCs是不稳定的，这是由于ZnO表面的-OH残留物导致钙钛矿型吸收剂的分解。
在其他探索出的金属氧化物中，SnO2是唯一一种类似于TiO2的氧化物，它既可以用作PSCs的致密层又可以用作mp层。与传统的TiO2相比，SnO2具有更好的光学和电学性质，与钙钛矿的能带对准性和稳定性，使其在理论上更可能成为高效PSCs的候选材料。它在可见光区域的优异光学透明性在太阳能转换装置和光伏电池的商业应用中是非常理想的。而SnO2作为电子传输层的应用首次在染料敏化太阳能电池中得到证明，但由于其相对较差的PCE与TiO2的染料敏化太阳能电池相比很少受到关注。人们还尝试将其用作某些薄膜光伏器件（例如Sb2S3太阳能电池）中的电子传输层。在许多研究团队中，如Dai和他的团队以及我们的研究小组几乎同时进行了PSCs中SnO2的初步研究，分别报告了约3.9%和17.2%的效率。在此之后，SnO2作为电子传输层引起了人们越来越多的关注，并取得了快速的进展。最近，我们团队收获了20.79%的效率，其中包含优化的SnO2量子点平面PSCs。Hagfeldt和他的同事开发了一种化学浴后处理的SnO2的PSCs，其效率接近21%。你和你的同事在SnO2纳米颗粒平面PSCs方面取得了令人印象深刻的20.9%的认证效率。这些研究显示出SnO2的PSCs性能高于与TiO2的PSCs，特别是在器件稳定性方面。这表明SnO2作为PSCs中电子传输层的巨大潜力和希望。
鉴于SnO2作为电子传输层已取得了巨大成就，因此必须对SnO2在PSCs中的应用进行概述。然而，当前的研究文章主要关注于n类材料在PSCs中作为电子传输层的一般情况。到目前为止，在PSCs中仅存在两篇有关SnO2的研究文章。第一个是由Wali等人撰写的，他着重比较了的PSCs中应用SnO2与TiO2和ZnO器件的性能比较。在另一篇文章中，介绍了不同形式的SnO2作为电子传输层的最新进展，并重点介绍了PSCs的器件稳定性。这两篇文章都很好地介绍了基于SnO2的PSCs的一些重要方面，但是显然不足以涵盖所有方面。在这篇综述中，我们重点介绍了SnO2作为电子传输层的有利属性和制备技术。我们关注于原始SnO2作为致密层和mp支架的优缺点，并讨论如果成功开发PSCs所面临的挑战。我们希望这篇文章能对将SnO2作为电子传输层进行精确控制有所帮助，从而进一步改善基于SnO2的PSCs的性能。
2.SnO2作为PSCs中的电子传输层的一般特征
SnO2是光伏领域中的一种高潜力材料。在所有透明导电氧化物材料中，掺F的SnO2最便宜，并且具有最高的功效，与p-Si具有最佳接触，最佳的热稳定性，最佳的机械耐久性，最佳的化学耐久性和最低的毒性。特别地，作为电子传输层的SnO2具有多种优势，包括宽禁带，深导带和价带，优异的光学和化学稳定性，高透明性，高迁移率以及易于在低温下制备等。在本节中，我们将讨论SnO2的独特属性。
2.1 SnO2的能带结构
当前在PSCs中应用的SnO2为相位四方金红石结构，这是天然锡石SnO2的最重要形式。金红石型SnO2具有对称的四方空间群D4h，属于四方系统。晶格参数为alpha;=beta;=gamma;=90°，a=b=0.473nm，c=0.318nm。每个单元含有六个原子，即二个锡和四个氧。理论研究表明，金红石型SnO2会产生一个直接带隙，该带隙位于布里渊区的C点。SnO2的带结构如图2b所示。SnO2的带隙范围为3.5eV到4.0eV及以上（对于非晶SnO2甚至高达4.4eV），具体取决于其特定的合成条件。SnO2的导带一般为4.5eV左右，这比所有的钙钛矿材料，如MAPbI3，FAPbI3，MAPbBr3，和CsSnI3的3.4-3.9eV的导带要低。然而，SnO2的低导带可能会降低钙钛矿和SnO2的电子传输层之间肖特基势垒的内置电势，从而降低PSCs的电压。这个问题可以通过表面修饰来解决，其中更多细节将在6.2节中讨论。此外，SnO2的导带主要来自Sn5s-O2p轨道相互作用。这导致具有低有效质量的大的导带分散体将产生高的电子迁移率。SnO2的价带（VB）的顶部主要由O(p)状态组成，其价带相对较深在9eV左右。
如图2c所示的是SnO2的完整器件结构的PSCs。从理论上讲，SnO2与钙钛矿层的良好能带排列确保了p-n异质结的高质量。此外，SnO2的高电子迁移率有助于有效地从钙钛矿中提取电子。研究表明，与0.89V的TiO2基器件相比，可以获得更高质量的SnO2/钙钛矿异质结内置电位（0.94V），这会延迟电荷复合，从而增加VOC和填充因子。高质量的SnO2/钙钛矿异质结暗示改善的电参数，例如，基于J-V曲线从器件的内部电阻提取的RS和RSH。RS和RSH的改善能抑制载流子重组的迹象，这导致SnO2器件的VOC明显增加。
2.2 SnO2的光电性能
SnO2的带隙宽且反射率小于2，因此在玻璃中的透光率高达90%。在更早的研究工作中，我们观察到SnO2薄膜比TiO2薄膜具有更高的透射率，甚至可以帮助提高F掺杂的氧化锡（FTO）玻璃的透射率（图3a）。最近，我们使用的SnO2的QD膜作为电子传输层，其透过率甚至超过95%的可见光区域。在紫外线可见区域的有效光管理使光子可以容易地穿过并被钙钛矿吸收剂吸收，并且与TiO2相比，SnO2可以吸收更少的紫外线，并具有更好的设备稳定性。此外，SnO2具有高100倍的电子迁移率（高达240cm2（VS）-1，比TiO2更深的导带。
2.3低温准备
在制备电子传输层的过程中，需要HTP来消除有机物或添加剂。然而，HTP会导致更多的生产成本和能源回收时间。基于塑料基材的柔性PSCs仅在LTP中可用。因此，应该通过改进制造程序或开发新的途径来实现LTP电子传输层的制备。TiO2也可以在LTP中制造。例如，Grauml;tzel及其团队和Snaith及其团队分别在70℃和150℃下制备出TiO2。但是，制备TiO2的LTP相对复杂，并且其结晶也非常困难。幸运的是，SnO2作为电子传输层的情况大不相同。LTP已成为沉积SnO2的电子传输层的首选，原因之一是SnO2的HTP由于退火效应而导致性能下降，导致不良的界面接触和电性能，以及与相邻钙钛矿的未对准能级。此外，SnO2的LTP易于操作且价格低廉，并且被证明是用于高效PSC的极佳ETL材料。我们的小组首先开发了一种低温溶液处理SnO2来作为平面PSCs的电子传输层。具有LTP SnO2的PSCs在开路电压（VOC）为1.11V，甚至比TiO2还好。LTP SnO2作为电子传输层的优良性能通过许多其他团队的研究而得到证明。总之，LTP用于制造尤其对SnO2作电子传输层有利，因为其价格低廉，易于制备且在PSCs中具有出色的性能。
2.4 SnO2的稳定性
PSCs的稳定性与其环境条件相关，包括大气和钙钛矿吸收剂的接触层。最常用的钙钛矿接触层，如TiO2或ZnO，在储存几十小时后，无论储存在什么样的环境中，都会显著地降解到初始值的10-30%。TiO2和ZnO的PSCs的这种不稳定性主要是由于TiO2的光不稳定性和ZnO表面的-OH残留引起的钙钛矿型吸收剂的分解。对于SnO2，相对较宽的禁带SnO2使其吸收的紫外光更少，器件稳定性更好。此外，SnO2较低的吸湿性和耐酸性也有助于PSCs的耐久性。我们的工作和其他一些独立的研究也表明，SnO2的PSCs具有更好的稳定性和更大的实际应用潜力。
3 PSCs中SnO2的制备技术
目前，探索制备以SnO2作为材料的电子传输层技术已超过十种，主要包括溶胶-凝胶法，原子层沉积（ALD）技术法，双燃料燃烧法，化学浴沉
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