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硅纳米棒表面非线性散射光的极化和雾度
第4卷，第1期，2012年2月
IEEE高级会员龚荣茹，林荣祥，范恩
台湾大学光电子学研究所电气工程系
摘 要
研究了从半导体纳米棒表面非线性散射的倍频Nd:YAG激光器的散射角，雾度比和场极化因子。从Si纳米棒表面反射的激光束的散射角和反射雾度比都呈现纳米棒长度呈非线性增长趋势。当纳米棒从190到2760nm延长时，散射角从2.5增加到25，从2.5增加到24。同时，反映的雾度比分别在TE和TM模式下分别从5％增加到22％，3％到21％。显著的偏振加扰将线性偏振转移为椭圆偏振，并且在190和2760nm的放大纳米棒长度的TE和TM模式下，场偏振因子从0.54增加到0.86，从0.42增加到0.84。反射的雾度比与扩大散射角成线性比例。然而，场偏振因子在较大散射角处显示逐渐饱和的影响。理论计算用于定量分析偏振加扰效应，这表明散射波非线性地取决于表面波纹，并且可以通过表面波纹强度的二阶函数来表示。观察到TE模散射与纳米棒长度和TM模散射与激光入射角的强相关性。反射激光束的极化最终从纳米棒长度超过1mu;m的直线传递到椭圆形。
索引：散射，纳米结构，光学和其它性质。
1 概论
已经认为纳米增韧结构在光伏电池的应用中用作抗反射涂层。此外，还出现了类似的结构，以增强半导体表面上的散射和雾度比，以改善其光子吸收和能量转移应用的光电转换效率。具有高纵横比和降低折射率的低维纳米棒表面特别有趣，因为它引起超低表面反射率，异常量子限制效应，光发射提取和光学偏振等。为了接近表面粗糙化，Morales和Lieber采用激光烧蚀诱导的簇形成和气-液-固-基化学气相沉积（VLS-CVD）技术制备均匀分布的30 m长的单晶Si和Ge纳米线 直径分别为6-20和3-9nm。杨等证明了直接胶体接种VLS-CVD以生长具有精确控制的尺寸和间距的垂直取向的单晶Si纳米线。彭等通过用金属颗粒掩模蚀刻Si衬底来呈现对准的Si纳米线，并报道了Si纳米棒形成的几种替代方案。
以前已知的是，偏振光可能在非均匀材料中遭受多次散射，引起极化扰乱现象，这显着地影响了光谱和成像性能，米茨纳已经制定了简单的表面散射的影响来解释粗糙表面的散射光偏振加扰Renau等人分析了表面反向散射和极化扰乱之间的相关性，并通过随机散射场的模型与表面粗糙度的变化实现了一些基本原理。Wolf和Maret也报道了其他观察结果，例如通过使用亚微米聚苯乙烯球的浓缩水悬浮液获得的纳米增韧表面反射的可见光的局部模糊或模糊点。纳米增强表面散射诱发的雾度和极化扰动增强在提高光伏电池效率方面发挥重要作用。 然而，到目前为止，相应的理论或模式尚未完全实现。
在本文中，我们研究了从半导体纳米棒表面非线性散射的倍频Nd:YAG激光器的散射角，雾度比和场极化因子，并建立了一种新的小扰动场散射模型，用于定量分析 纳米棒长度依赖于上述现象。从Si纳米棒表面非线性散射的线偏振激光的放大雾度比和场极化因子的特征在于实现纳米棒长度和非线性场散射之间的相关性。利用小信号扰动，建立了改进的场散射模型，以模拟纳米棒长度相关激光束模糊，最大散射角，雾度比和场偏振因子。
2实验装置
2.1 Si纳米棒的制备
在实验中，通过用辅助纳米颗粒金属催化剂在HF / AgNO 3水溶液中湿法蚀刻Si晶片，得到（100）取向的p型Si晶片上的大面积垂直取向的Si纳米棒。 在该过程中，Ag原子在随机分配在Si表面上的蚀刻孔上自组装成纳米颗粒。 延长蚀刻时间深深地溶解这些孔以形成Si纳米棒。然后在蚀刻工艺之后，使用HNO 3水溶液剥离缠绕在Si纳米棒上的厚银膜。通过在相同浓度的水溶液中延长蚀刻时间来制备5个样品。Si纳米棒的长度从190增加到2760nm，随着蚀刻时间从2分钟延长到20分钟，它们的直径同时从42变到51nm。
2.2散射角和场极化比分析
入射光将遭受多次散射，并从Si纳米棒粗糙表面扩散光斑尺寸。在这种情况下，在从Si纳米棒粗糙化表面反射之后发生显着的激光束发散。图2.2（a）示出了反射光束发散的示意图。为了研究Si纳米棒长度对表面非线性散射的影响，从Si纳米棒样品反射的倍频Nd：YAG激光束的发散角以及在TE和TM模式下的扁平Si晶片的发散角通过使用图2.1所示的实验装置。图2（b）中利用光功率为10 mW并通过线性偏振器的连续波激光器形成TE和TM模式。入射角为20°，样品与功率计的距离为7 cm。在功率计前面设置恒定直径为250mu;m的虹膜，以空间地解析散射束功率分布。通过连续扫描与反射光束轴相关的功率计，绘制作为旋转角度函数的非线性散射激光功率。在确定由粗糙表面引起的多次散射的程度后，图3示出了从Si纳米棒样品和具有相同激光源的Si晶片在入射角为20°的TE和TM模式下反射的非线性散射激光的场偏振因子测量。在功率计前面插入分析仪，测量散射激光束的偏振度。通过使偏振器和分析仪之间的轴偏离平行于正交，检测来自样品的非线性散射光束的场极化因子。
3非线性散射激光束的场极化因子建模
图 3.1用于极化扰频分析的实验设置。
图 2.2反射光束发散示意图和（b）散射角分析的实验装置。
图2.2纳米棒长度和棒直径与蚀刻时间的关系，具有SEM图像的顶视图和截面图
研究由非线性散射引起的激光束偏振加扰作为散射TM与TE成分的场比[。 对于线性极化电磁波（以TE模式为例），由于ETM =TEeth;〜rTHORN;ETE = TEeth;〜rTHORN;的条件，场极化因子接近零。去极化效应在从Si纳米棒粗糙化表面反射之后发生，并且部分场迁移到TM模式，这将导致ETM = TE分量增加和ETE = TE分量的降低。 在这种情况下，场偏振因子由于去极化效应而劣化。从（1）和（2）可以看出，随着ZR（Si纳米棒长度）增加，场极化因子将逐渐增大，场偏振因子与入射激光波长成反比。
4 结果与讨论
4.1激光束在Si纳米棒表面的非线性散射角
从我们的理论推导，线性偏振激光束可能在不均匀材料或不均匀表面上遭受严重的多次散射，导致极化随机化。为了表征表面粗糙度对表面非线性散射的程度，在TE和TM模式下检测出具有不同纳米棒长度的Si纳米棒样品的散射角。 图。图4描绘了从Si纳米棒样品和平坦Si晶片散射的激光器的角度相关功率曲线。3-D原理图是散射功率分布。最大功率位于激光束的原理反射角，随着角度增加超过10°而迅速降低。在TE和TM模式下，最大散射角从2.5到25和2.5至24变宽，棒长度从190到2760nm增加。
以前的工作已经清楚地阐明，具有较长Si纳米棒的表面大大地将其反射率从常数改变为可以用多层结构模拟的深度依赖的表面。此外，在较长的纳米棒样品处也观察到具有较大激光束发散的较严格的光散射过程。激光的光波会越深越深，并且会发生较重的多次散射过程，使得光束发散角大大变宽。这种效应在非常第一特征处几乎是极化独立的，为TE和TM模式发生的散射角与图1所示的纳米棒长度提供了类似的依赖关系。在相同的检测角度，散射激光强度几乎随纳米棒长度线性增大，但随着纳米棒延长到微米尺度，显示逐渐饱和现象。图中的两个插图。图3.1示出了具有非常宽的散射角的激光束的发散度，其中非线性散射的激光束图案的中心部分保持为具有稍微变宽的束斑大小的高斯分布。结束了散射光束尺寸和最大散射角的极化独立性。
4.2 由纳米棒表面非线性分散的激光束的反射雾度比
图4.2最大散射角与纳米棒长度的关系插图：TM晶片下的非线性散射激光点图案和TM模式下的2.76 m长Si纳米棒
图4.1角度依赖非线性散射激光强度测量和（a）TE和（b）TM模式下具有不同纳米棒长度的散射功率分布的3维示意图
对于抗反射和防反射光子器件的实际应用，使用雾度比（光扩散率/总透射率）来定义来自粗糙表面的激光束散射的程度。 在反射情况下，反射的雾度比被定义为光扩散率/总反射率。为了定量地表征来自Si纳米棒表面的雾度比的程度，将角依赖散射功率归一化以计算反射的雾度比如下：
图4.3 在TE和TM模式下，Si纳米棒样品和Si晶片非线性散射的激光束的反射雾度比
其中Prod和PSi晶片表示在整个散射角度上积分的归一化反射激光功率。
与Si纳米棒粗糙化表面相比，来自平坦Si晶片的光扩散性较小，因此，从Si纳米棒表面检测到的光功率的差异和Si。
晶片代表光扩散性。 PSi晶片的Prod与剩余的散射分布的相减精确地表征了表面多重散射对反射的雾度的影响比。根据（3）的定义，高雾度比表示光扩散率增加或反射率降低。通过表面纳米棒的增强的非线性散射，获得了更大的雾度比，其值在微米长的纳米棒尺度上逐渐饱和。图4.2显示，分别在TE和TM模式下，反射的雾度比率从5％增加到22％，从3％增加到21％，纳米棒延长从190到2760nm。证实了通过加长的Si纳米棒非线性散射的激光束的散射角和反射雾度之间的相似趋势，这基本上提供了设计者规则来优化纳米棒长度特性以同时降低透明度来补偿上述效应。
4.3 激光束的场极化因子从纳米棒表面非线性散射
另一方面，在Si纳米棒表面发生的显着的多重散射也对倍频Nd：YAG激光器的反射光束产生极化加扰效应。与图3的极坐标图中的分析仪的旋转角度的函数相比，具有不同纳米棒长度的Si纳米棒的偏振加扰是巨大的。如图7（a）和（b）所示，在TE和TM模式下，具有不同纳米棒长度的样品的场极化因子如图7所示。图7（c）。相比之下，TE模式的入射受到空间有限的纳米棒顶表面的更严重的偏振加扰，而TM模入射激光束落入垂直取向的Si纳米棒内，以轻微地释放混合的衬底效应。原则上，来自不均匀介电材料的多次散射或多次反射可能对偏振加扰效应具有显着影响[24]。可以通过比较由转移的偏振场与原始极化场的比率所定义的反射激光束的场偏振因子来分析该现象。通过将纳米棒长度从190延长到2760nm，对于TE模式入射激光束，场极化因子从0.54逐渐增加到0.86，对于TM模入射激光束，场偏振因子从0.42变为0.84。
当受到Si纳米棒之间的非线性散射时，TE和TM模激光器都会部分转移到它们的正交极化分量中，从而将线偏振激光束分解成椭圆偏振的激光束。实验观察表明，TE模激光入射场的场极化因子比TM模激光入射严重得多，这是由TE模的电场方向垂直于纳米棒结构而产生的，因此经历了更粗糙的结构比TM模式。从（1）和（2）给出的分析结果可以看出，表面纳米棒波纹在原始TE模式的诱导TM模式反射传输上引起了额外的散射项，与二阶波纹成比例幅度或最大纳米棒长度的序列。相比之下，激光椭偏仪也可以用于分析反射系数eth;rTM=rTETHORN;的比值和这些表面纳米增容样品的相位变化，使用下面的等式：
其中Er和Ein表示反射波和入射波的电场。并且被测量以确定反射系数和相位差的比率。对于纳米棒长度为190nm的样品，分别确定为55.63和173.55。相位差可以确认反射光是椭圆极化的[24]。为了与我们的实验数据相关联，计算了TE和TM模式下的场极化因子。对于TE模式发生率，ETM; r = ETE; r = 0:54和ETE; in =ETM;在frac14;2:02，0TE为47.46。对于TM模式发生率，ETE; r = ETM; r = 0:42和ETM; in = ETE;在frac14;2:04，0TM为49.23。该值的偏差来自于使用的不同偏光片
椭偏仪和我们的实验设置，其改变了ETE的值; in = ETM; in。也就是说，在我们的分析中，也可以通过改变入射极化来研究正交极化分量eth;ETM; r = ETE; rTHORN;在不同偏振入射波下的幅度比的变化。
4.3 模拟和实验场极化因子的比较
由Si纳米棒形成的粗糙表面将引起散射激光束电场的扰动。 这种粗糙表面的去极化反射可以通过消光理论很好地描述，提供复磁场极化因子作为与散射场的二阶扩展关系的表面波纹的非线性函数[18]。 根据前一部分得到的理论模型，验证了场极化系数呈现饱和趋势，纳米棒延长达500nm以上。 图4.4（a）和（b）分别是在TE和TM模激光发生下的模拟和实验场极化因子之间的比较。 模拟结果与实验结果良好相关，不同之处在于偏移发生在较短的纳米棒长度区域。
图 4.4（a）具有不同zR的模拟曲线（伴随着表面波纹因子从zMAX降低到0.33 zMAX）（b）具有变化的入射角的模拟曲线
在TE模激光入射的模拟过程中，假定表面波纹ZR为最大纳米棒长度。然而，自聚集的Ag纳米催化剂的随机分布尺寸和每个蚀刻孔的不同溶解速率导致Si纳米棒的不均匀长度和尺寸分布，使得ZR应该由代表平均纳米棒长度考虑到实际情况。此外，Si纳米棒不仅受到TE模式照射下Si长度的影响，还受到Si纳米棒的面积密度的影响。这些样品中Si纳米棒的面积密度（每单位面积的纳米棒的数量）随着蚀刻时间的增加而减小。由于较深区域的自凝集Ag颗粒（蚀刻孔）变大以使较长的Si纳米棒坍缩，这不可避免地通过延长蚀刻时间而形成的Si纳米棒阵列之间产生许多空位。在实验中，当延长蚀刻时间时，随机塌陷区域的增加导致Si纳米棒的面积密度降低，这导致实验和模拟结果之间的偏差。如图所示。如图8（a）所示，使用最大表面波纹ZR，场极化因子对纳米棒长度的实验曲线逐渐偏离模拟曲线。观察到用于优化TE模式模拟的有效ZR从0.8降低到0.33，同时增加Si纳米棒长度并减小面积密度。例如，使用四个模拟曲线来显示它们与不同纳米棒长度的实验曲线的一致性。改性后，通过减少表面波纹，我们的模拟显示与长Si纳米棒样品的实验良好的一致性。对于TM模激光入射下的模拟，场偏振因子严格依赖于激光束的入射角。TM模式的极化位于入射平面中，与衬底表面上垂直对准的Si纳米棒的取向平行。仿真结果表明，即使是TM模式入射的微小入射角度变化也将极大地影响激光电场和Si纳米棒表面的相互作用面积。图(b)阐明了归一化场极化因子的实验曲线只能通过我们的模拟完全匹配，对19.5到21的入射角略有修改。
5 结论
总之，
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