2014-2015年中国主要城市的空气污染特征及其与气象条件的关系外文翻译资料

 2022-11-09 16:13:14

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2014-2015年中国主要城市的空气污染特征及其与气象条件的关系

摘要：

在2013年1月，基于中国主要城市的空气质量检测站点数据的六种污染物（CO，NO2，O3，PM10，PM2.5和SO2）的实时小时平均浓度向社会公众发布。那份报告提供了一个揭示全国范围内的时间和空间上污染特征的好机会。尽管有一些研究系统地探究了污染物浓度的时间和空间的变化趋势，但空气污染物与多尺度的气象条件之间的关系和它们在全国范围内的空间变化仍然不明确。本研究分析了2014-2015年中国31个省会城市的空气污染特征及其与多尺度气象条件的关系。2014年，31个省会城市六种污染物的年平均浓度分别为1.2mg·m-3，42.4mu;g·m-3，49.0mu;g·m-3，109.8mu;g·m-3，63.7mu;g·m-3及32.6mu;g·m-3。在2015年，年平均浓度CO，NO2，PM10，PM2.5，SO2分别下降了5.3%，4.9%，11.4%，12.0%及21.5%，但O3上升了7.4%。气象条件是决定污染物浓度日常变化的主要因素，解释了中国每日平均污染物浓度变化的70％以上。 2015年的气象条件相比于2014年对污染物扩散更不利，表明空气质量的改善是由排放控制造成的。

  1. 介绍

经济的快速发展和城市化进程的加快凸显了空气污染在中国社会是一个重要而迫切的问题。 污染对健康产生不利影响（An等人，2015）并且威胁经济和社会的可持续发展。不幸的是，中国的污染物水平远远高于世界卫生组织的建议数值（Chai等人，2014）。 虽然2003-2010年间中国空气动力学粒径小于2.5mu;m的颗粒物（PM2.5）的浓度大约减少了23％
（Zhou 等人，2016），但中国人口加权平均PM2.5浓度是世界上人口最多的10个国家中最的并且在1990年至2010年间显着增加（Brauer等人，2016）。 中国空气污染问题引起了来自政府，公众和研究人员的特别关注。

严重的大气污染与大量的排放源和高排放密度，不利的气象条件，特殊地形，污染物运输，和大气中的化学转化密切相关（Chen 等人，2009；Crippa等人，2013；Gao等人，2011; He 等人，2013，2016a；Liu等人，2016；Pearce等人，2011；Wang等人，2014a；吴等人，2011；Zhang 等人，2012，2015）。 气象条件是导致污染物浓度日常变化的主要因素（He 等人，2016a）。扩散条件由大尺度的天气现象以及当地的气象导致。此前的研究表明，排放与气象变化主导了长期污染物浓度变化趋势（Wang等人，2015）。大气污染的根本原因在于

污染物排放超过大气环境容纳量（An 等人，2007）。2014年中国SO2，NOX和粉尘各自的排放总量达到了1.97times; 107，2.08times;107和1.74times;107吨（国家统计局和环境部保护，2015）。大量的污染物排放和相关的不确定性使得控制空气污染更加困难。中国政府在2013年9月10日颁布了“空气污染防治行动计划”。新的环境保护法，被称为史上最严格的法律，于2015年1月1日实施。该法律被视为中国大气污染防治的一个重要里程碑。根据中国环境的公报（http://www.zhb.gov.cn/gkm/hbb/qt/201606/W020160602413860519309.pdf），二氧化硫和氮氧化物在2015年的排放量分别下降5.8％和10.9％。

长期或大范围的污染物浓度观测可以了解污染特征和形成机制。因为可用的数据有限，在早期阶段，中国研究人员关注的是当地的污染特征。例如，Chu等人（2008）介绍了兰州市SO2浓度的季节性变化及其与气象因子的关系。在郊区进行了持续七个月的空气质量观测以揭示华北平原的污染特征，区域输送和与气象条件的相关性（Xu等人，2011）。北京2008年奥运会期间的大量观测揭示了污染趋势和排放控制的有效性（Liu等人，2012；Wang等人，2009）。Zhou等人（2016）对中国1988年至2010年局地颗粒物（PM）观测进行了综述。还有一些研究人员试图从全国范围内确定空气污染的时空变化趋势（Qu等人，2010），但这类研究相对稀少。

2013年1月，基于中国主要城市（http://106.37.208.233:20035/）的空气质量监测站（AQM）的六种污染物实时小时平均浓度，即PM2.5，空气动力学粒径小于10mu;m的颗粒物（PM10），一氧化碳（CO），二氧化氮（NO2），二氧化硫和臭氧（O3）向公众发布。此事提供了一个揭示全国时空范围内的污染物时空特征的绝佳机会。Hu等人（2014）调查了2013年6月1日至8月31日位于华北平原33座城市以及长江三角洲六种污染物的浓度并且观察到250km内城市间PM强的时间相关性。Zhang和Cao等人报道了中国190个城市PM2.5的空间分布，季节变化和日内变化。Wang等人（2014b）首次系统地检验了31座省会城市6种污染物的时空变化。Xie等人（2015）研究了在31座省会城市的六种污染物之间的相关性。在之前的工作中，根据聚类分析，我们还研究了31座省会城市中6中污染物的年变化和日内变化（Zhao等人，2016）。虽然这些研究系统地研究了污染物浓度的时空变化趋势，但空气污染物与多尺度气象条件之间的关系及其在全国范围的尺度内的空间变化仍然不明确。

基于上述考虑，本文研究了2014年至2015年中国31座省会城市的空气污染特征。 研究了空气污染与气象条件之间的相关性及其空间变化。 一个结合小波变换的人工神经网络（ANN）模型被构建，通过解释方差来量化气象条件的影响。

  1. 数据和方法

2.1 空气质量数据和质量控制

新的“环境空气质量标准”在2012年由环境保护部（MEP）和中国质量监督检验检疫总局出版。PM2.5首次被纳入指数体系。环境空气质量标准（GB 3095-2012）规定了SO2，NO2，PM2.5和PM10的年平均浓度限值。中国环境空气质量标准年平均浓度限值如表S1。除此之外，“环境空气质量指数技术规则”（HJ 633-2012）已经发布。在此规定中，空气质量指数（AQI）取代了空气污染指数（API）。空气质量分为六个根据AQI的范围排列的等级（0-50：极好的空气质量，空气质量令人满意；51-100：空气质量好，空气质量可以接受，但有些污染物对于极少数敏感群体有轻微的健康影响；101-150：轻度污染，敏感人群症状加剧，健康人群有刺激症状；151-200：中度污染，敏感人群的症状进一步加重，对健康人体心脏和呼吸系统产生不良影响；201-300：严重污染，心肺疾病患者人数显着增加，敏感人群运动耐力降低，健康人有普遍的症状； 301-500：非常严重的污染，健康的人有明显的症状且运动耐力降低）。每日空气质量分指数（IAQI）值用各污染物的浓度计算。当日AQI指数大于50，以每个城市的日“首要污染物”来确定哪种污染物对拉低空气质量的贡献最大（六种污染物中的最大IAQI）。每日的AQI和首要污染物由环境保护部在其网站上发布（http://datacenter.mep.gov.cn/report/air_daily/air_dairy.jsp）。六种污染物每小时平均浓度由中国国家环境监测中心发布。每个城市建立了4至17个AQM站点（Zhao 等人，2016）。反映大量潜在的空气污染可变性来源，大多数监测点位于城市地区，少数在郊区和农村地区以代表污染水平的背景。采样点附近的环境条件，如下垫面的特征和主要的排放源都相对稳定。SO2，NO2和O3分别通过荧光法，化学发光法和紫外分光光度法来测量。CO通过非分散红外吸收法和气体过滤的红外吸收法测量。微量振荡天平法和beta;射线吸收法用于测量PM2.5和PM10。每个城市的AQM站点都有详细信息，采样点和仪器的布设在Zhao等人（2016）文中提供。

2014年1月至2015年12月在31座省级城市的每日AQI，主要污染物和6种污染物浓度在本文中被分析。虽然在发布数据之前每小时平均浓度已进行质量保证，但仍需要进一步的质量控制。质量控制的方法类似于之前文献中的方法（Barrero等，2015）。首先，小时平均浓度的时间序列将使用z分数方法进行标准化，然后当数据在满足以下条件时从原始时间序列中删除：绝对z分数大于4（|Zt|gt; 4）；当前时间与前一个时间之间的z分数的增量大于6（Zt - Zt-1gt; 6）；并且z分数比其中心滑动平均值的三倍大于2（3Zt /(Zt-1 Zt Zt 1gt; 2）。根据之前的这些条件来确定一个异常值。如果数据与一小时早期数据的比率小于所有城市AQM站点平均比率的两倍，则将被拒绝的值重新保留为有效数据。当有效数据占比超过80％时，根据多个AQM站点数据的空间平均值计算每个城市的每小时平均浓度。当有效小时平均浓度超过80％时，需要每个城市的日平均浓度以进一步分析污染特征。 额外的15天浓度（2013年12月17日至31日，2016年1月1日至15日）将被包括来计算每月滑动平均浓度。

    1. 气象数据

气象条件的多尺度相互作用会以复杂的方式影响空气质量（He 等人，2016a；Jiang 等人，2014）。 2014年1月至2015年12月来自31座省会城市的常规气象资料从中国气象局气象信息综合分析和处理系统（MICAPS）中获取并且用来分析与空气污染的关系。观测包括2米处的温度（T2），2米处的相对湿度（RH2），10米处的风速（WS10）和风向（WD10），海平面气压（Ps）和6小时累积降水量（PREC），每3小时可获取一次，02:00，05:00，08:00，11:00，14:00，17:00，20:00和23:00（北京时间，以下简称BT）。 U分量风速和V分量风速（UU和VV）基于风速风场的矢量分解得出。从2014年1月到2015年12月的行星边界层高度（Hpbl）从欧洲中期天气预报中心获取（ECMWF）的ERA-Interim再分析资料在本文中用到，该数据每6小时可获取一次。每个城市的日平均气象参数基于算术平均法而计算得出。

环流类型的分类在空气污染研究中是有效的（He 等人，2016a；Jiang 等人，2014）。在这项研究中，使用与K均值聚类相结合的T模式主成分分析（PCA），因为这种方法被认为是最有效地揭示数据结构并能准确识别环形类型的方法（Huth，1996）。在此，2010年至2015年期间，北京时间8点的覆盖中国及周边地区（70°E-140°E/15°N-55°N）的网格化的海平面气压从ERA-Interim再分析数据集中提取并用于环流分类。首先，根据累积方差贡献为85％，使用PCA方法从归一化的Ps获得组分。其次，使用K-means聚类对组分进行聚类，并确定环流分类。 群集的数量取决于标准函数（Liu和Gao，2011）。在本研究中，确定了9个聚类（即CT1-CT9）。

    1. 小波-人工神经网络模型

单一的气象参数无法反映气象条件与空气污染之间的整体关系。使用ANN模型组合多尺度气象条件是研究这种复杂关系的有用的方法（Jiang 等人，2014；He 等人，2016a）。有许多类型的人工神经网络算法，其中反向传播（BP）算法及其改进算法是最简便的算法之一并且最广泛应用于空气污染预测（Cai 等人，2009）。人工神经网络在空气污染预测中的表现已被广泛评估，并且在特定条件下优于多元线性回归（MLR）模型或空气质量数值模型（Cai等人，2009；Fernando等人，2012）。

时间序列的高度可变性使得准确预测成为一项艰巨的任务（Feng 等人，2015）。高变差时间序列的分解是解决该问题的有效方法。通过小波分解污染物浓度，低频信号描述了污染物浓度的年变化，高频信号描述了时间序列的突然变化（Chen和Ma，2006年）。之前的研究表明，人工神经网络结合小波变换可以有效地改善空气质量预测（Feng 等人，2015；Siwek和Osowski，2012）。BP-ANN结合小波变换（在下文中称为WT-ANN）被用于本研究中。原本的时间序列X(n)通过将序列叠加在一起以这种简单的方式而被重建（Siwek和Osowski，2012）：

其中d1-dj代表详细系数，aj是j水平上x(n)的粗略近似。Daubechies Db5小波在Matlab平台上实现。使用5级小波分解是因为其在先前的研究中表现出良好的性能（Feng等人，2015； Siwek和Osowski，2012）。由于气象条件对空气污染的影响滞后

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