2016年G20峰会期间杭州市减排措施对亚微米颗粒物粒度分布的影响外文翻译资料

 2022-11-18 20:00:44

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2016年G20峰会期间杭州市减排措施对亚微米颗粒物粒度分布的影响

摘要：

为了研究短期排放控制措施对空气质量改善的有效性，中国进行了一系列观察和模拟研究。然而，他们都没有专注于对亚微米气溶胶的影响。在中国东部特大城市杭州举行的2016年G20峰会的源排放控制期前，控制期间和控制后，进行了粒径分布测量，测量最小粒径为3 nm。该测量为深入了解杭州亚微米气溶胶的来源以及激进排放控制策略的有效性提供了一个独特的机会。 WRF-Chem模拟显示，即使在最严格的控制方案下，2016年9月2日至7日，杭州PM1排放控制区内的局部排放对PM1的贡献率也超过70％。火电厂排放源，道路车辆和工业VOC排放源限制导致PM1，PM0.01和PM0.1浓度下降。与无新粒子生成天相比，在排放控制下未完全抑制的新颗粒形成（NPF）事件在上午11:00左右将最大PM0.01浓度提高了4倍。即使在最严格的排放控制期间，由于沉降气流占优势，风速较低和垂直温度梯度较弱，仍然发生两次PM1事件。

关键词：城市气溶胶，亚微米气溶胶，粒度分布，排放控制策略

1：引言：

粒径分布是颗粒物质（PM）在理解其来源，大气过程，健康效应和辐射强迫时的关键物理属性。亚微米颗粒物或空气动力学直径达1mu;m（PM1）的颗粒由于其不利的健康影响，复杂的二次生成途径，强烈的光衰减和长久的大气寿命，已经引起了科学界的强烈研究兴趣。超细PM或直径达100nm（PM0.1）的颗粒比PM1毒性更大。尽管如此，PM0.1的化学成分测量和来源分配却很困难，因为它们在大气中的质量负荷很低。亚微米颗粒或PM0.01是大气新粒子形成（NPF）研究和燃烧科学的关键问题。这些颗粒被认为是由燃烧源排放或在区域和局部成核过程中形成的，并最终通过大气中的凝结和表面凝结而形成“积累”模式

大城市中的亚微米颗粒具有特殊的研究兴趣，因为它们的来源复杂，而且受污染的城市大气中人口暴露水平高。杭州是中国东部枢纽特大城市的化学物质平衡源分析研究表明，杭州PM1的70％以上可归因于次生颗粒（硫酸盐，硝酸盐和次生OC）和车辆排放。 2015年的区域CMAQ模型也显示，杭州车辆排放量是PM2.5的第一大贡献者（34％）。基于这些研究，车辆排放控制似乎是杭州减少细颗粒物最有效的策略之一。

2016年G20峰会于2016年9月4日至5日在杭州举行。当地政府在杭州及周边地区实施了三期排放控制策略，距杭州100公里。排放控制计划包括从8月24日至9月6日燃煤电厂的容量减少50％，其次是“奇偶”道路车辆限制（即50％的车辆减排量）从8月28日到9月6日，工业部门（如炼油厂和化学工艺/设施）的工业VOC减排从8月31日到9月6日减少100％。排放控制为调查杭州PM可能的来源提供了独特的机会。

为了研究短期排放控制方案对空气质量改善的有效性，中国进行了一系列观测和模拟研究。然而，他们都没有专注于对亚微米气溶胶的影响。在本次研究中，在G20峰会之前，期间和之后（2008年8月15日至9月24日），在杭州国家参考气候站监测了粒径分布低至3 nm的水溶性无机离子亚微米气溶胶和过氧乙酰硝酸盐（PAN）。深入研究了PM1，PM0.1和PM0.01的位置变化和来源。据我们所知，这是第一份调查激进减排计划对亚微米气溶胶粒径分布影响的报告。

2方法：

采样点（120°10E，30°14N）是国家气候学参考站，位于杭州着名的西湖附近的一座山上（海拔42米）。该站由浙江省气象局管理，呈现典型的城市背景环境。采样时间为2016年8月15日至9月24日。不包括9月11日至16日偶发性降雨事件，本次活动共有35天有效观测日。

通过将具有纳米SMPS（TSI差动迁移率分析仪DMA3085和缩合粒子计数器CPC3776;扫描范围：3-64nm）的两个扫描迁移率粒子谱仪（SMPS）集成在一起，获得3-750nm范围内的粒径分布（TSI DMA3081和CPC3775;扫描范围：64-750nm）。两者的扫描周期是4分钟。 SMPS采样129cm长和1.0cm内径的环境空气。水平定向的SS管，气流为14标准L·min-1。 SMPS入口中颗粒的运输损失使用尺寸依赖性存活率为85-100％的颗粒大于3nm进行校正。在运动之前，使用标准聚苯乙烯乳胶颗粒对颗粒仪器进行校准。本研究中的PM0.1和PM0.01是根据SMPS数据通过积分3纳米到100纳米和3纳米到10纳米的粒子质量来计算的，假设所有粒子都是球形的，密度为1.5克每厘米。

使用装备有63Ni电子捕获检测器和毛细管柱DB-1（30m长，0.32mm ID，1.0mu;m膜厚度）的改进Hewlett-Packard 7890B气相色谱仪分析小时气态PAN。 PAN的检测限为22 pptv。根据气相色谱精度和氮氧化物标定系统的不确定性的综合不确定度，估计测量大气PAN的总体不确定度为plusmn;15％。该仪器的更详细描述可以在Zhang等人的论文中找到，2012。

PM1中阴离子和阳离子（Cl-，SO42-，NO3-，Na ，NH4 ，K ，Mg2 和Ca2 ）的浓度用60分钟时间分辨率使用Ambient Ion Monitor-Ion色谱仪（AIM-IC，URG Corp，Chapel Hill，NC，美国）。 AIM-IC的工作原理详见[Markovic等人，2012]。用锥形元件振荡微量天平（TEOM，型号1400a; Rupprecht＆Pataschnick Co.，Inc.，美国）测量PM1质量浓度。 AIM和TEOM的入口配备了直径1mu;m的截止旋流器（型号URG-2000-30EHB，URG Incorporated，美国）。总流量将16.7 l min-1吸入系统。然后为两台仪器分配流量。

3结果和讨论：

3.1 PM1，PM0.1和PM0.01的日变化

图2给出了观测期PM1，PM0.1和PM0.01的平均日变化。发现PM0.1的平均质量浓度为2.9plusmn;0.3mu;gm-3，占PM1的10.3plusmn;0.5％。 PM1和PM0.1显示出类似的单峰日变化。在14：00-18：00（当地时间）观察到PM1的最大浓度。数小时后，16：00-19：00记录最大PM0.1。早些时候的研究报告指出，北京和纽约市等大城市的长期PM2.5观测通常呈现双峰模式，在7:00左右出现第一个高峰，这归因于早晨高峰时段的交通量增加以及周围的第二高峰，22:00由于边界层高度降低（BLH）。来自PM2.5的PM1的不同模式表明，杭州PM1主要是白天的主要发射或次生地层，而不是边界层的演变。

与PM1和PM0.1不同，PM0.01表现出三态的日变化（图2）。在7:00，11:00和18:00左右出现3个峰值，浓度分别为0.25plusmn;0.18,0.47plusmn;0.15和0.55plusmn;0.24 ng m-3，远高于平均浓度0.13plusmn;0.04 ng m -3在夜间。第一个峰值显示为第二个峰值的小肩峰，但在非NPF日子变得更加突出（参见第3.2节）。根据第一个和第三个峰值的发生时间，可以推断出他们很可能与高峰时段的车辆排放有关。第二个峰值不受车辆减排影响，但在NPF事件期间增加。这将在第3.2节中详细讨论。

3.2减排对PM1，PM0.1和PM0.01的影响

图3显示观察期间的颗粒物质量浓度谱，包括100-750nm颗粒物数量浓度和PM1质量浓度。还介绍了Micro Pulse LiDAR测量（Sigma Space，Lanham，美国）倒置的地面风速和每日最大边界层高度（BLH）。在8月24日至9月6日的燃煤电厂排放控制期间，发现PM1质量浓度下降。排除9月3日和9月4日的两次污染事件，控制期PM1的平均质量浓度为16plusmn;6.2 mu;gm-3，分别比对照前后的平均浓度低40％和58％。与此同时，我们在管控期间没有观察到有利的气象条件，如风速较高和最大边界层高度。此外，在交通和VOCs排放控制开始之后（即阶段2和3）未见PM1减少。这些证据表明，PM1质量浓度的下降主要得益于燃煤电厂的减排。

颗粒质量浓度由两个因素决定：数量浓度和颗粒大小。根据我们的测量，假设所有颗粒尺寸的颗粒密度保持不变，100-750 nm气溶胶对3 nm至750 nm总质量浓度贡献超过90％。在整个观察期内，100-750nm颗粒的数量浓度为4000plusmn;800cm-3，并且在整个对照期间没有显示出统计上较低的浓度。另一方面，我们在每个SMPS时间间隔内将测得的质量尺寸分布与对数正态分布函数进行拟合。图3显示了对数正态分布的中值大小。可以发现，除了9月3日和4日两次PM1污染事件外，PM1的中值大小显着下降至253plusmn;40 nm在对照期间，分别比对照期间前后低52nm和80nm。由此可见，PM1的减少主要是由于颗粒尺寸的减小，而不是颗粒数量浓度的减少。这意味着，在发电厂排放控制期间，环境颗粒的增长速度较慢，二次气溶胶对气相转化的贡献较小。

图4显示了PM0.1质量浓度，整个观察期的PAN和粒子数量大小。虽然在PM1中PM0.1的质量浓度占10.3plusmn;3.5％，PM1在白天和夜间的PM1数量浓度分别为83plusmn;15％和54plusmn;20％。 8月24日以来燃煤电厂减排量和8月28日以来的“单双向”道路车辆限制似乎对VOC排放实施前的PM0.1浓度没有明显影响。 8月31日至9月6日期间（VOC排放控制），PM0.1质量浓度和PAN分别显着下降53％和55％至1.3plusmn;0.6mu;gm-3和1.0plusmn;0.7ppbv。此外，PAN与PM0.1之间的相关系数为0.85。考虑到由于快速的PAN热分解，PAN在夜间的寿命比PM0.1短[Roberts et al。 1998]，这种相关性被认为是可靠的。 PAN是氮氧化物和挥发性有机化合物的光化学反应的副产物[Zhang等，2015; Liu et al。，2010]，被认为是大气光化学污染的一个指标[Fischer et al。，2014]。因此，高相关性表明PM0.1或至少大部分PM0.1和PAN共享来自VOC的共同的大气氧化形成途径。 2014年的来源分摊研究发现车辆排放是杭州PM1最重要的因素。然而，通过比较实施“奇偶”道路车辆限制之前和之后的比较，未观察到PM1的明显减少。车辆限制之前或之后也没有看到PM0.1的差异。相反，从图5可以看出，在07:00和18:00高峰时段的亚10 nm纳米粒子浓度与执行前相比，“单双”道路车辆限制在执行后大幅下降了48％和42％。然而，第二个PM0.01峰值在11:00左右下降了16％。通过比较NPF日和非NPF日的PM0.01，进一步探讨了低于10nm颗粒的来源。 NPF日被定义为香蕉形颗粒生长曲线在颗粒数尺寸谱上从3nm开始到超过60nm的一天。图5（b）中的PM0.01日变化表明，NPF日的第二个PM0.01峰值与非NPF日值相比增加了4倍。再次，NPF对PM1和PM0.1的增强没有见到，因此这里没有显示。上述证据表明，车辆排放和区域NPF事件是杭州城市大气中10nm以下纳米颗粒的两个来源。

根据图3，在执行VOC减排前7天内，第一阶段和第二阶段实施的排放控制计划并未完全抑制NPF的发生，因为在8月25日，27日和28日有4次典型的NPF事件。在1期和2期，可能PM1作为成核前体和团簇的凝结汇/凝结汇的替代物被减少。另一方面，作为成核前体的VOCs在这两个阶段的供应仍然很高。因此，高挥发性有机化合物前体和低凝结/凝结水槽有利于NPF的发生。值得注意的是，排放控制期后的NPF事件发生在每天的9月17日至23日。在此期间，高PM1（图3）和PAN浓度（图4）表明，成核前体和凝结/凝结沉降都很高。 NPF在这种高度污染的条件下可以解释为，强烈的低挥发性蒸气供应超出了现有颗粒的强凝聚/凝结清除。

3.3第三阶段控制阶段的两次PM1事件

尽管最严格的排放控制计划在8月31日至9月6日的第三阶段期间得到执行，但仍在9月3日和9月4日观察到两次PM1事件（图3）。最大PM1浓度在两次发作中分别达到51.9mu;gm-3和48.1mu;gm-3，比第3阶段其余天数的平均水平分别提高了146％和128％。此外，两次发作的最大中值粒径达到316 nm和399 nm，而在3期的剩余天数中，最大中值粒径仅为253plusmn;39.2 nm。

图6显示了排放控制期间PM1和SO42-，NO3-，NH4 和K 的水溶性无机离子的质量浓度。当PM1达到最大浓度时

第1集中，第二阶段无机离子（SO42-，NO3-和NH4 ：SNA）的总和比第三阶段剩余天数增加了约100％.SNA的增加占总增量的47％在PM1。在第二集中，SNA浓度增加了152％，占PM1总增量的62.5％。作为生物质燃烧气溶胶示踪剂的nss-K 浓度[Khalil and Rasmussen，2003]，分别在第1和第2期中分别增加了21％和23％。这表明次生无机物和生物质燃烧排放是两个阶段的重要贡献者。

为了研究这两个事件的来源，2016年9月2日至7日，使用了具有化学过程的天气研究和预报模型（WRF-Chem）来模拟研究地点PM1的日变化。模型设置的细节可以在支持信息中找到。本研究测试了两种情况。在情景A中，根据2012年中国多分辨率碳排放清单（MEIC）和排放控制地区实施的激进减排计划，制定了人为排放清单。在情景B中，所有人为排放和生物排放都在排放控制区域内关闭。

图7（a）中的模型结果表明，场景A中的模拟PM1与测得的PM1相符，相关系数R2为0.64。重要的是，9月3日和4日的两个PM1事件可以通过模拟情景A的模型复制。通过比较情景A和B之间的结果，可以获得排放控制区域内外的PM1对PM1的贡献。结果显示，在排除污染事件的模拟期间，排放控制区内来源的贡献率为70％至83％。第1和第2期的贡献分别增加到94％和85％，其余的6％和15％来自区域外的气溶胶运输。模拟结果表明，9月2日至7日在杭州的PM1主要来自排放控制区内的局部排放，而在此期间有效的PM1浓度减少可以令人信服地归因于该区域内实施的排放控制措施。

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