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夏季降雨对大气污染物(O,CO,NO,SO和PM)的湿清除新指标
Jung-Moon Yoo a,李玉丽b,Dongchul Kimc,g,*,明宰珍d,
威廉R.斯托克韦尔e,Prasun K. Kunduf,g,秀敏哦aDong-Bin ShinbSuk-Jo Leeh
系。 大韩民国首尔梨花女子大学科学教育部大韩民国首尔延世大学大气科学系美国哥伦比亚大学空间研究协会
系。 大韩民国江陵市原州国立大学大气与环境科学系
系。 霍华德大学化学系,华盛顿特区,美国
JCET,马里兰大学巴尔的摩县,巴尔的摩,MD,美国
NASA /戈达德太空飞行中心,美国马里兰州格林贝尔特
韩国仁川国立环境研究所
强调
- 估计主要空气污染物(O,CO,NO,SO,PM)的湿清除。
- 根据长期小时数据分析冲刷和其他气象影响。
- 利用空气监测和气象数据开发了三项新的冲刷指数。
a r t i c l e i n f o
文章历史:
2013年5月8日收到修改后的2013年10月4日收到
2013年10月7日接受
关键词:
空气污染物冲刷雨量
韩国的表面测量统计显着性
摘 要
2012年至2012年期间,韩国使用常规可用的空气监测和气象资料对夏季降水对地面空气污染物(O,CO,NO,SO和PM)的冲刷效应进行了调查数据。 开发了三种新的PM,SO,NO和CO的冲刷指数来表示沉淀清除对这些污染物的影响。 所有这些污染物在浓度和由于冲刷或对流造成的降雨强度之间都表现出显着的负相关性。 基于对数转换后的小时数据,估算降水强度的降水事件(一组包括所有事件,另一组包括中等强度事件子集,排除长马和台风)。 PM是这些空气污染物中最敏感的大气污染物。 降雨冲刷对大气污染物的相对影响
浓度估计为:PMgt; SOgt; NOgt; COgt; O,表明PM是最有效的
被降雨所清除。 分析表明,O浓度可能因垂直混合而增加,导致其从平流层下层/对流层上层向下传播。 CO的浓度降低,可能是由于冲刷和对流。 NO的浓度受到雷电产生和冲刷的相反影响,并且这也被讨论。
copy;2013作者。 由Elsevier Ltd.出版CC BY-NC-ND许可证。
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- 介绍
*通讯作者。 美国哥伦比亚大学空间研究协会。
电子邮件地址:Dongchul.kim@nasa.gov (D.Kim)。
尽管有许多理论和实验研究,但科学界对降低降水对空气污染物的去除仍然非常感兴趣(例如,Mircea等,2000)。 由于空气污染物对人体健康和生态环境的影响很大,因此在复杂的非线性大气化学系统中更好地了解降雨对空气污染物的湿清除是很重要的。 完全分离是很困难的
1352-2310copy;2013作者。 由Elsevier Ltd.出版CC BY-NC-ND许可证。
http://dx.doi.org/10.1016/j.atmosenv.2013.10.022
J.-M。 Yoo等人 /大气环境82(2014)226e237 227
来自其他气相工艺例如干沉积,常压混合和化学转化的冲刷效应(即,湿沉积,包括沉淀和云物理和化学的去除工艺)(Garrett等人,2006)。 因此,各种大气污染物与降水的相关性分析可能有助于调查它们的相互作用和长期趋势。
模型中的大部分冲刷效应参数化依赖于诸如沉淀速率和溶解度等更简单的变量。 在良好控制的实验室条件下,空气污染物的冲刷效应仅涉及空气污染物与水之间的物理和化学相互作用。 这些可以用简单的比率来表示,例如亨利定律系数或溶解度(宋飞 和潘迪斯,2006年)。 然而,鉴于与非均相化学,化合物和大气相关的复杂化学过程,根据大气化学模型,可能会有更现实的空气污染预测。 换句话说,由于这些空气污染物与现实世界中的各种气象和化学条件相互作用,洗脱效果并不总是线性地依赖于由实验室实验测量的溶解度(例如,Garrett等人,2006),因此就地测量对模型验证至关重要。
一些以前的研究已经调查了臭氧(O),一氧化碳(CO),二氧化氮(NO)等一些主要空气污染物(数百种)二氧化硫(SO)和气溶胶(PM)。 SO和NO降雨的冲刷机制一直是韩国主要的全球和区域性问题,因为这些化合物在产生酸沉淀方面发挥着重要作用。 NO的冲刷系数约为SO的80%Martin,1984)。 然而,印度每日累积降雨对NO和SO浓度的冲刷效应可比,导致其减少(40%45%)(Ravindra等人,2003). 霍等人。 (2010年) 报道,降雨量和持续时间与中国大气污染物(NO和SO)呈负相关。
CO和O比SO或NO和许多溶解性低得多
其他空气污染物(Gevantman,1992; Seinfeld和Pandis,2006年)。 对流层O是在光化学氧化挥发性有机碳和CO的过程中产生的NO(Wang等人, 2008)。 然而,在雨天条件下,O的浓度也会有所增加。 降雨中O浓度的增加是由于在对流降雨活动和雷雨期间平流层和对流层O浓度的垂直混合Martin,1984; Jain等人,2005). Plaude等人 (2012) 报告说,俄罗斯一些地区的月平均气溶胶浓度与降雨强度之间存在显着的负相关。 此外,与其他季节相比,在对流降雨盛行的夏季(或季风),冲刷效应是有效的(Kan和Tanner,2005年; Plaude等人, 2012).
如上所述,以前有许多关于空气污染物冲刷效应的研究。 然而,利用同时观测几种空气污染物和降雨的研究很少可用。 在这项研究中,常规监测韩国空气污染物和降雨量的非常密集的观测网络在足够的网格上提供了足够的数据,以便研究冲刷效应。
本研究的目的是分析冲刷效应对主要空气污染物的相对影响,并为其估算制定量化措施。 韩国的夏季降水不仅受中纬度地区对流和天气尺度压力模式的影响,也受亚洲季风(即长马)和热带气旋(即台风)的影响。 这项研究利用了韩国夏季空气污染物和降雨的小时观测(6月,
7月和8月; JJA)2002年至2012年。 目前的研究已经在整个夏季进行了2002e 2012(第一期),并且在同一时期除了长马和台风(第二期)。
在Section中2,我们简单描述了空气污染物和降雨量的测量。 此外,我们引入三个新的统计指数,从空气污染物与降雨量的相关性得出。 有关不同的统计和降雨条件的结果在章节中描述3。 部分4 提供讨论和结论。
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- 数据和方法
韩国的空气污染物和降水量从2002年1月至2012年12月进行了测量。数据和测量点显示在图。1。 该地图显示了韩国环境部(MEK)283个空气污染物观测站点的位置以及韩国韩国气象局(KMA)降水457个自动气象站(AWS)的位置。 每小时降水量已经从每分钟观测数据中累计。 本研究的相关分析不包括小于1毫米的小雨天数据。 为了分析冲刷效应,最好使用小时观测,因为大气污染物对天气或中尺度降水事件的响应发生在相当短的时间尺度上。 为了计算同一网格上的空间平均值之间的线性相关系数(CC),在0.25.25(25公里25公里)的网格上对空气污染物和降水的小时数据进行平均。 在这项研究中,83个电网箱同时观测到大气污染物和降水。 数据对应于每个空气污染物和降水数据的样本大小2,015,904(24小时92天,11年83个网格点),对于强大的统计分析来说,这些数据足够大。
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污染监测站分布不均匀,城区浓度高,广大农村分布稀疏(图。1一个)。 相反,降水测量站在整个地区相当密集且均匀分布(图。1B)。 我们选择0.25.25盒作为鲁棒互相关计算的最佳空间网格尺度。 我们的选择使得两个感兴趣量的固有空间变异性(即污染浓度和降雨率)处于可比较的水平,并提供了足够大的总样本量N合计(即,观测数据为空气污染物和降水都可用)。 我们已经检验了一些无量纲测量的变异性(即,标准差(s)与平均值(x)之比图 3e4)。 第1期和第2期的空气污染物的s / X值范围为18.7%至47.3%。 由于降雨率的s / X值为20.4e21.4%,它们在污染物变率的范围内。
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采用不同的仪器来测量表面
级空气污染物。 使用Thermo 49i分析仪通过紫外(UV)光度法测量O浓度(例如,Diaz-de-Quijano等人,2009)。 利用非分散红外方法用Thermo,48CTL测量CO。 使用Thermo 42CTL分析仪通过化学发光法测量NO。 Thermo,43CTL用于测量SO,其操作基于脉冲UV荧光方法。 这些观测方法和仪器已被广泛用于测量这三种污染物(例如,Kim等,2011)。 PM用采样器(型号FH62-C14,HTTP://www.thermo。 com)并且通过b-射线吸收方法测量(例如,Elbir 等,2011).
控制湿度水平以避免气体测量系统中的凝结非常重要。 因此一瓶二氧化硅
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图1. 2002年至2012年夏季期间(MEA)283个空气污染监测站和(b)457个自动气象站(AWS)在夏季(JJA)期间的位置。
图2考虑了昌马效应的区域位置和网格点分布。 南韩的“中”和“南”两个地区分别用正方形和三角形表示。 济州岛的区域用圆圈表示。
凝胶用于去除过量的水蒸气并将其定位在歧管系统的末端。 尽管没有专门设计用于湿度控制,但分别用于SO和NO测量的膜(Naon型干燥器)和热转换器具有最小化湿度影响的附加效果。 对于PM,安装一个水蒸汽疏水阀或加热器以控制样品体积的相对湿度。 CO和O测量对高湿度几乎没有影响。 此外,还会执行数据质量监测,以检查测量系统内是否存在任何可能的冷凝。 在数据分发给公众之前,任何可疑数据都会被删除。
我们在2010年8月14日至15日在Osan无线电探空仪站点(127.03E,37.10N,52m高程)的案例研究中研究了强对流降水对CO,O和NO的影响,雷达和CAPE(对流可用能量;唐纳 和菲利普斯,2003年;
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