2005年5月期间亚洲大陆二氧化硫运输对韩国空气质量的影响外文翻译资料

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2005年5月期间亚洲大陆二氧化硫运输对韩国空气质量的影响

Chulkyu Leea,, Andreas Richtera, Hanlim Leeb, Young J. Kimb, John P. Burrowsa,

Young G. Leec, Byeong C. Choic

aInstitute of Environmental Physics and Remote Sensing, University of Bremen, Otto-Hahn-Allee 1, D-28334 Bremen, Germany

bAdvanced Environmental Monitoring Research Center, Gwangju Institute of Science and Technology, 1 Oryong-dong, Buk-gu,

Gwangju 500-712, Republic of Korea

cMeteorological Research Institute, 460-18 Sindaebang-dong, Dongjak-gu, Seoul 156-720, Republic of Korea

Received 18 May 2007; received in revised form 31 October 2007; accepted 5 November 2007

摘要 东亚国家受到来自亚洲大陆的大气气体污染物(特别是二氧化硫)以及亚洲沙尘暴的影响。为了研究这些人为痕量气体对韩国当地空气质量的影响，使用多轴差分光吸收光谱(Max-doas)系统和原位式气体分析仪以及天气气象数据和卫星仪器获得的散射太阳光光谱进行地面测量。 2002年3月在环境卫星（ENVISAT）上发射的大气层制图扫描成像吸收频谱仪，于2005年5月被用于回收二氧化硫并追踪其从亚洲大陆到韩国的运输情况。地面测量是在受关注的地区进行的，在韩国的韩国全球观察观测站(KGAWO)进行。从SCIAMACHY 2005年5月21日至26日的数据中观察到中国工业区上空的高空SO2羽流及其向朝鲜半岛的输送。用Max-DOAS系统和原位式气体分析仪测定了KGAWO 2005年5月27日至29日期间的SO2浓度。这些观测结果得到了气象结果的支持-这些高空SO2羽流被气团裹挟经过中国工业区和大都市区运送到朝鲜半岛。根据SCIAMACHY的资料，这些中国工业和都市地区的对流层SO2 VCDs高达1.4*1017 mol/cm2。这些SO2羽状物质导致在KGAWO上SO2表面含量增加，高达7.8 ppbv(由原位式气体分析仪测量)。关键词：人为二氧化硫；大气污染物迁移；紫外光谱；DOAS1.介绍 东亚国家大气有机污染物的人为排放是一个非常值得关注的问题，因为它们对区域和洲际尺度上的大气环境有影响。东亚国家受到亚洲大陆迁移来的的大气气态污染物（特别是SO2），含有有毒重金属混合物的亚洲沙尘暴，以及随着云层经过中国工业区积累的致癌物的影响（Koike等人，2003年；Zhang等人，2003年；tu等人，2004年；Jaffe等人，2005年）。近几十年来，中国经济的快速增长和化石燃料的能源消耗增加，导致了大量的反应性硫化合物排放到大气中。 二氧化硫(SO2)是大气中一种重要的痕量气体，无论是在大背景条件下还是在污染地区(Chin和Jacob，1996；Berglen等人，2004)。由于人类活动和自然现象的结果，导致SO2排放进对流层。排放的二氧化硫在化学上转化为大气中的硫酸，无论是在气态还是在水相(Chin和Jacob，1996)。当这些酸沉淀时，生态系统和建筑都会受到破坏。相关硫酸(硫酸盐)气溶胶的形成可引起人类呼吸道疾病和死亡。硫酸盐气溶胶对地球的表面有降温作用（政府间气候变化专门委员会）(IPCC)，2001)。这些硫酸盐颗粒反射了来自太阳的能量，从而减少了到达和加热地球表面的阳光的量。MyHRE等。（2004）认为大部分平流层硫酸盐气溶胶是人为起源的，并且在平流层气溶胶层的人为影响而产生的全球平均辐射强迫达到0.05W/m2。这代表一种新的气候强迫机制，强调人为硫排放是一种重要的冷却机制(Myhre等人，2004)。人为排放的二氧化硫首先发生在陆地表面，在运输过程中发生化学转化和损失，大气污染物通过平流和湍流扩散过程在大气中传输。它们在自由对流层中的浓度通常低于边界层中的浓度，因为很大一部分物种留在边界层内，而其中的一小部分被运送到自由对流层。这些气团从源头地区被输送到朝鲜半岛，由于盛行的西风随海拔的升高而增加(Koike等人，2003)。利用模型模拟和飞机测量，研究了东亚地区人为氮和硫的运输过程和区域收支情况(Chin)。 等人，2000；谭等人，2002年；Koike等人，2003；Stohl等人，2003；guttikunda等人，2005年）。自20世纪70年代以来，差分吸收光谱(DOAS)被用作实时检测大气中痕量物种的有力工具(Platt，1994)。利用DOAS技术，可以从光谱的紫外和可见区域中检索许多大气痕量气体，包括O3、NO2、BrO、OClO、SO2、HCHO、Chocho和H2O(Hausmann和Platt，1994；hebestreit等人，1999年；AFE等人，2004年；wittrock等人，2006年）。多轴差分吸收光谱(Max-DOAS)技术是一种利用常规天顶以外多个观察方向的散射光作为无源DOAS技术。采用低视点角度的测量方法强调了最底层大气层的吸收路径, 边界层中吸波器的灵敏度得到大幅增强, 而从天顶望远镜接收的光子在平流层中传播经过了一条相对较长的路径, 在对流层中有较短的路径 (Houml;nninger et) (2004)。利用单台望远镜接收散射阳光的多轴差分吸收光谱, 对本工程的局部空气质量进行了研究。卫星遥感技术, 特别是差分吸收光谱技术, 已用于测量全球和区域尺度上的大气微量元素 (如瓦格纳和普拉特, 1998;帕尔默等, 2003; 里氏等, 2005; Wittrock 等, 2006)。SCIAMACHY (大气层制图扫描成像吸收频谱仪， Chartography, http://www.iup.uni-bremen.de/sciamachy/), 作为被ENVISAT卫星在2002年3月发射的卫星仪器 (Bovensmann et 等, 1999), 对紫外线、可见光和短波红外波长区域内的透射、反射和分散的阳光进行连续测量。辐射测量包含了大气痕量气体的浓度和分布的信息, 显示吸收波长间隔内的光谱吸收特性 (Bovensmann 等, 1999)。在这里, SCIAMACHY 测量的最低点 (向下前瞻) 模式被用来检索 SO2 和跟踪其运输从亚洲大陆到东亚国家。

这项工作的目的是调查从亚洲大陆运来的大气微量气体 (主要是 SO2) 对韩国空气质量的影响。为实现这一目标, 本研究讨论了以下科学问题:

1. 来自亚洲大陆的人为微量气体 (例如 SO2) 的长距离运输程度是多少？
2. 这些大气微量气体对韩国当地空气质量的影响是什么？更具体地说, 利用地面和卫星测量数据以及气象数据来调查2005年5月从亚洲大陆运来的人为微量气体对朝鲜的影响。

2.数据集

这项工作中使用的数据集包括最大数据、现场空气质量监测数据、SCIAMACHY 1 级数据和全球电网最终运行 (fnl) 气象数据。地面测量运用了差分吸收光谱系统 (NO2 和 SO2) 和原位分析仪用于 NOx (ML9841A、Teledyne Instruments)、SO2 (ML9850、Teledyne Instruments)、CO (ML9830、Teledyne Instruments)、O3 (ML9812、Teledyne Instruments) 和 PM10 (b 射线 PM10,FH62C14, Thermo Andersen)去获得5月20日至2005年6月9日的韩国西海岸的myeon岛上的韩国全球大气观测天文台 (KGAWO) (36.561N, 127.471E)当地空气质量数据。

2.1. 基于地面的多轴差分吸收光谱数据

我们的时序多轴差分吸收光谱系统主要是一个小型铝盒, 包含微型光谱仪和望远镜。minia 光谱仪 (OceanOptics USB2000, 交叉Czerny-Turner类型, 1/f frac14; 4) 由光栅 (2400 凹槽 mm 1) 产生的光谱覆盖率是补间289和 431 nm (在 0.7 nm FWHM 光谱分辨率) 和 CCD 探测器 (14毫米中心到中心间距2048像素) (李等, 2005b)。多轴差分吸收光谱盒直接附着在步进电机上, 允许在01至901度以上的地平线上以不同海拔角对分散的阳光进行连续测量。从5月27日至 2005年6月9日 (UT)的白天时间, 在KGAWO 大厦屋顶 (海拔43米) 进行了多轴差分吸收光谱测量。最大视镜的方位角为 3401 (01 表示真正的北方向), 望向大海。在31、61、101、201和901的望远镜高程角上记录了散射的阳光信号。每个测量序列采取了大约10–20极小值测量的最大-去光谱被分析用他们的具体结构吸收特征辨认和定量 SO2 和 NO2 的水平 (普拉特, 1994)。MAX-DOAS系统采用的光谱是使用汞灯线峰值进行校准的，暗线电流和电偏移信号通过减去记录的暗电流和偏移信号进行校正。 然后通过将光谱拟合到太阳参考光谱再次校准光谱，并且使用WinDOAS V2.10软件包（Van Roozen-dael和Fayt，2001）从校准的DOAS光谱导出SO2和NO2的倾斜柱密度（SCD））。 由于太阳能Fraunhofer线，散射的太阳光高度结构化。使用非线性最小二乘法，将文献参考的吸收截面光谱、夫琅和费参考光谱（FRS）和环形光谱同时拟合到散射的太阳光光谱中，此外还有适合去除宽带结构的多项式阶（Stutz 和普拉特，1996年）。在无云日（2005年5月30日）（当地时间）中午正午901（天顶方向）拍摄的散射太阳光谱用作FRS，当时只有可忽略的背景痕量气体吸收。高分辨率参考吸收光谱取自文献（Greenblatt等，1990; Simon等，1990; Vandaele等，1997; Wilmouth等，1999; Bogumil等，2003）。环形谱由FRS计算（Bobrowski等，2003;Houml;ninger等，2004; Lee等，2005b）。 所有参考吸收截面光谱与仪器功能进行卷积，以匹配本研究中使用的MAX-DOAS系统的光谱分辨率。 表1总结了SO2和NO2的评估规格.MAX-DOAS 中SO2和NO2的拟合误差分别为o15％和7％。在每个扫描序列期间，从在其他仰角处获得的MAX-DOAS光谱记录检索的SCD减去在901仰角处记录的那些。这个过程产生了差分SCDs（DSCDs）（SCD（a，y）SCD（901，y）），其中a是仰角并且y是太阳天顶角并且去除了平流层中痕量气体的吸收（Leser等 2003）。

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