中国细粒子（pm2.5）的城市水平外文翻译资料

 2022-11-29 15:52:27

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中国细粒子（pm2.5）的城市水平

Yan-Lin Zhang amp; Fang Cao

本研究提供了包括来自中国190个城市为期一年的监测所获得的PM2.5统计总浓度在内的一个长期数据集之一。我们发现190个城市中只有25个城市可以满足中国环境空气质量标准，并且中国城市pm2.5人口加权平均是61 mu;g/m3，是全球人口加权平均的三倍，这突出了很高的健康风险。由于相对较大的颗粒物排放和不利的气象条件造成的污染使得北方的PM2.5浓度普遍高于南方。PM2.5的季节变化在冬季变化幅度最大，在夏天的时候最低。由于灰尘颗粒的增加和开放生物质燃烧，高PM2.5值也在春季(中国的西北和中西部地区)和秋季(中国东部)被观测到。此外，我们发现了最低和最高的PM2.5浓度经常发生在下午和晚上，这与日变化有关，边界层深度和人为排放有关。pm2.5与co的比率在下午始终显示为一个显著的峰值，这反映了二次PM形成的显著贡献。

在过去的几十年里，由于中国经济的快速发展，工业的扩张和城市化，使得以高浓度细颗粒物(即空气动力学直径小于等于2.5mu;m或PM2.5)为特征的雾或霾事件频发，并且降低能见的，这曾在全国范围内，特别是在非常发达和人口密集的城市群如长三角、珠三角、京津冀被报道过。城市PM2.5主要来源于与交通相关的排放、道路/土壤粉尘、生物质燃烧、农业活动以及区域运输气溶胶，但是对于量化每个来源的贡献和理解PM的形成机制，仍然具有很大的挑战性。根据一份来自亚洲发展的报告，中国的500个大城市中只有不到1%的城市可以满足被世界卫生组织和几个被列为世界上污染最严重的城市所建议的空气质量指标(年平均10mu;g / m3, 24小时25mu;g / m3)。

近年来极端雾霾事件频发，由于它对健康的不良影响使得不仅引起了全球的关注，也促使中国政府去解决严重的空气质量问题尤其是PM2.5污染问题。2012年2月29日，中国环保部第三次修订《国家环境空气质量标准》(NAAQS) (GB3095-2012)，其中PM2.5首次被纳入NAAQS。虽然PM2.5的水平已经在北京,上海,重庆，广州等一些发达城市的研究性课题中被报道过，但是PM2.5监控在新的NAAQS之前，还没有在中国的全国网络中介绍过。由于缺乏大规模的PM2.5监测，中国城市pm2.5的空间分布通常是通过卫星遥感器获取的。大规模实时PM2.5监测对于研究中国城市PM2.5的空间和时间(即季节性和昼夜变化)变化是非常必要的。王等人在(2014)报道了一项在2013-2014年期间在中国31个省会城市的关于6个标准污染物空间和时间变化的研究。这项研究揭示了尽管高污染事件经常在东南地区秋季和西部的春季被观察到，但是北部地区的PM2.5,PM10,CO和SO2浓度均高于西部地区和东南部地区。然而，由于缺乏实观测，不同季节气溶胶浓度的日变化规律几乎没有报道。此外，还需要更高的时空分辨率，以获得对城市层面的空气质量问题更好的理解。

结果概述以及我国PM2.5污染的空间分布。

图1a显示了中国190个城市PM2.5年均浓度的空间分布。中国新的NAAQS设置PM2.5浓度限制为24小时平均(35mu;g / m3为一级和75mu;g / m3为二级)和年平均值(一类15mu;g / m3和二区35mu;g / m3)。一年的PM2.5 24小时浓度变化范围为18mu;g / m3(三亚)到116mu;g / m3(在保定)，平均值为57plusmn;18mu;g / m3,严重超过中国的NAAQS和国际组织以及其他国家(10 - 35mu;g / m3)的另一些标准的建议。

根据新的NAAQS(二级)，多达165个城市达不到标准，占了城市总数的87%。在北部城市中观测到的PM2.5浓度普遍高于南部地区。沿海地区的PM2.5浓度也倾向于比内陆地区低。如图1a所示，京津冀地区包括北京和天津的两个特大城市和河北省年平均浓度最高，在中国这些地区的煤炭消耗量和重工业(比如铁，钢和水泥)比重是最高的。值得注意的是，10个最严重的雾霾城市中有一半都在京津冀，即保定、邢台、石家庄、邯郸、衡水(见表S1)。有几项研究表明，京津冀增强的PM污染不仅是来自当地源如国内的工业和农业源的主要排放，也是由于区域传输 (如附近的山东和河南)和次生污染物的贡献。此外，京津冀的气候特征是伴随弱风的停滞天气和相对较低的边界层高度，这是气溶胶形成，积累，传输的有利气象条件。最低的PM2.5浓度在中国最南端的岛屿海南省被观测到，这是由于人为排放较少和有利于大气分散和稀释的气象条件所造成的。虽然在PRD的21个城市中，有7个仍然不能满足中国的新NAAQS，但是由于较少的煤炭工业和有利于扩散的天气条件，珠三角地区的PM2.5浓度(即广东省的城市，见表S1)总体上低于中国其他两个最大的城市群如BTH和YRD(江苏、浙江、上海等地的城市，见表S1)。

中国PM2.5污染的季节变化。

一般来说，PM2.5浓度表现出显著的季节性变化，冬季浓度最高，夏季浓度最低(图1)。冬季的最大值与增强的来源于化石燃料燃烧和生物质燃烧的人为活动以及不利于污染物扩散的气象条件(即在冷期更频繁地出现停滞的天气和逆温)有关。除了一次污染物的积累，新粒子的形成和无机气溶胶和有机物的二次生产都会增加pm2.5的含量。实际上，PM2.5对PM10的比值在冬季要稍高于其他季节(图2和S1)，说明燃烧源和微粒再生的重要性。然而，季节变化表现出空间的变异性。在中国西北部和中西部，污染最严重的季节出现在春季，而不是冬季，这是由于沙漠地区增加的粉尘粒子的贡献。PM2.5/PM10比值(即0.21)在中国西部污染最严重的城市之一Korla的春季 (41.7N, 86.1E)，比中国其他所有研究的城市都要低得多(即平均0.56plusmn;0.10)。同时也观察到在中国西北部和中西部的许多城市PM2.5对PM10比值的降低(图2)。粗颗粒中PM10的含量较高显示了当地粉尘排放和区域粉尘传输的显著贡献，作为另一种粗模式粒子，如生物源产生的大颗粒(例如植物碎片)，即使含量很少，但在寒冷的沙漠气候和低植被的环境下也有很大的贡献。事实上，沙尘暴最常发生在中国北方的西部地区。实际上，从最近的观测结果来看，沙尘暴最常发生在沙漠、半沙漠或草原分散分布的中国北方西部地区的春季。PM2.5与PM10比值明显的季节变化(图2和S2)表明中国西部地区粉尘颗粒对PM2.5贡献的重要性。PM10在pm2.5 - 10中大的质量分数也表明目前的PM2.5控制策略(即减少化石/非化石燃料燃烧所产生的VOCs和PM的排放)只会在一定程度上减少中国西部的PM10污染。在夏季，由于用于取暖的化石燃料和生物质燃烧的人为排放的减少，PM2.5值大大降低。此外，在亚洲夏季风和具有强对流的厚大气混合层期间大量气溶胶的湿沉积，和来自海洋清洁空气使得中国东部气溶胶的强烈稀释，结果在夏季观测到PM2.5最小值。有趣的是，在中国东部的秋天也发现了相对较高的PM2.5水平，很可能是由于农业丰收季节增加的开放式生物质燃烧引起的。来自美国宇航局卫星MODIS的火灾统计图(图S2)显示，在10月份，密集的开放式生物质燃烧(即农业废弃物焚烧)事件发生在中国东北和华南地区。还应该注意到，珠江三角洲和东北地区的城市在秋季期间PM2.5浓度要高于春季的PM2.5浓度。在极少数情况下(190个城市中有9个)，秋季PM2.5浓度甚至比冬季还要高。之前的研究也强调了在秋季生物质燃烧对珠江三角洲和东北地区PM2.5贡献的重要性。例如，王等人(2007)的报告指出PM2.5总量中高达19%来自于珠江三角洲地区最大的城市广州市的生物质燃烧排放。

PM2.5的日变化

在本研究中，每小时的数据被用来检验PM2.5和其他主要空气污染物的日变化。这为确定潜在的排放源和当污染水平超过标准时提供了重要的信息。图3显示了在中国不同的气候区BTH，YRD和PRD中最大的城市，北京、上海和广州的各个季节的PM2.5小时浓度的日变化。

在北京，PM2.5的浓度明显更高，秋季和冬季比春季和夏季日变化更显著(图3a)。秋天和冬天PM2.5浓度夜间比白天高，这可以由增加的热量排放和相对较低的边界层来解释的(图4)。在夜间PM2.5浓度峰值是下午的2倍。在下午当边界层变厚、风速增大(数据不未被显示)时，可以观测到最低的PM2.5浓度。16:00后，由于边界厚度迅速增加，和伴随明显增加的NO2排放增加的车辆排放，PM2.5浓度开始增加(图4)。 (见图5)。此外，只能在夜间行驶的柴油卡车排放的PM污染物增加了PM的负担，这是因为重型车辆的排放系数是那些轻型车辆的6倍。应该指出的是，这样的交通限制已经在中国许多的大城市得到了应用，这可能会影响PM2.5的昼夜形态及其化学成分。在冬季下午的PM2.5平均水平甚至比其他季节观测到的低，而其他主要的空气污染物如NO2和SO2(图5和图6)没有观测到这种趋势。这表明北京的PM2.5水平不仅受到主要排放物的驱动，而且受到其他因素如气象条件和PM二次生成影响。进一步讨论PM2.5的二次生成, CO用对PM2.5浓度标准化以排除主要燃烧排放物和气象要素的影响。图7显示了PM2.5与一氧化碳(即主要燃烧源的示踪剂)小时比值的日变化。一个显著的PM2.5/CO比值的峰值在所有季节的下午(大约16:00)出现，尽管这个比率在冬季明显比其他季节低。这表明二次形成过程在PM浓度中也起着重要作用，尤其是在光化学反应相对较强的下午。然而，更详细的解释还有待进一步研究，包括对PM2.5及其前体物的化学成分以及气象状况更全面的观测。在春季和夏季，中等的PM2.5峰值出现在上午(即上午8点至11点)，与交通高峰期间，高的NO2排放时间一致。

如图3b所示，在上海观察到一种独特的日变化模式。在冬季全天，PM2.5浓度均比其他季节高，这是由于增强的人为排放引起的。此外，在东亚冬季风气候下，重污染的气团经常从中国北部被运输到的YRD地区(图S3)，影响YRD区域的空气质量。在冬季，二氧化硫的浓度相比于NO2浓度更高(图5和图6)，说明了煤燃烧排放的重要性(如电厂)。PM2.5浓度通常有两个中等峰值:一个在早上7点和10点之间，另一个在晚上7点到10点之间。对于SO2(即燃烧煤的示踪剂)和NO2(即汽车尾气的示踪剂)一个类似的早晨峰值也被发现，这显示了由于增加的边界层深度和减少的人为排放这两者相结合使得化石燃料排放(例如发电厂和汽车尾气)对日间PM2.5浓度的显著贡献从上午到下午的晚些时候/晚间早些时候逐渐下降。下午PM2.5浓度增加，这与NO2的观测结果一致，表明了与交通有关的排放可能对从下午到晚上的PM2.5变化起着更重要的作用。PM2.5/CO的日分布在晚上和早晨表现出最低水平显示了交通高峰期燃烧的优势。

与北京相似，在广州的秋季和冬季PM2.5的日变化也很强烈。它的特点PM2.5浓度是下午晚些时候有最小值和晚上有最大值。在秋季和冬季，尽管由于增加的人为排放使得二氧化硫和二氧化氮浓度增加，但是没有观测到PM2.5浓度在早晨增加。另外,这种减少可能是边界层深度增加的结果。在这两个季节里，PM2.5浓度从下午晚些时候开始增加，这可以用机动车排放增加来解释，由于NO2在早上也显著增加。值得注意的是，SO2(和NO2)的日变化模式在不同的季节非常相似，尽管相比于春夏季节，PM2.5在秋冬季节表现出显著不同的日变化规律。结果表明，颗颗粒物的形成过程是非常复杂的，不仅是由排放强度决定的，也受其他因素，如气象条件和大气氧化能力的影响。在春季和夏季，PM2.5的中值峰值经常出现在下午早些时候，比秋季和冬季的峰值时间早。这种现象(即下午出现峰值时间的变化)很可能由于更长时间的太阳照射和更强的太阳辐射强度引起。臭氧浓度增加和更高的温度导致的生成次级气溶胶粒子的光化学反应增强，次级气溶胶粒子是PM2.5的重要组成部分。在春季和夏季，由于广州有亚热带气候，全年平均气温在25 ℃左右且植被覆盖率高的特点，生物挥发性有机化合物形成的二次有机气溶胶也可能增加PM2.5的含量。在各个季节的夜间，PM2.5都维持在较高水平，这主要与汽车尾气排放和次级PM产物持续积累有关。PM2.5与CO比率日变化平缓，在春季和夏季的下午有最高值，这如前所述是因为更长时间和更强的太阳辐照和增加O3浓度所引起的。但是,在另外两个季节没有观察到显著的日变化。也应该注意到PM2.5与CO之比通常低于北京和上海，这表明了燃烧排放(来自汽油车和生物燃料)对广州PM2.5浓度有更高的贡献和煤燃烧对北京和上海的PM2.5浓度有更高的贡献。

讨论

本研究分析了2014年4月至2015年4月期间，中国环境保护部在190个主要城市最新空气质量监测网络的PM浓度数据。PM2.5的年平均浓度为 57plusmn;18mu;g / m3(变化范围为16至119mu;g / m3),严重超过了中国新的NAAQS (35mu;g / m3)和世界卫生组织的空气质量标准(10mu;g / m3)。在北方城市中，PM2.5浓度普遍高与南方城市，沿海城市低于内陆城市。这表明，应该针对地方/区域排放和气象学的具体特征针对中国不同地区采取不同的控制策略。一般来说，PM2.5浓度表现出显著的季节变化，冬季最高，夏季最低。冬季最大的PM2.5水平是由于人类活动的增加引起的，如在寒冷的季节用于取暖的化石燃料和生物质燃烧。此外，在寒冷时期更频繁出现的停滞天气和逆温可能有利于空气污染物的积累。或者，更频繁出现的降水和与运输来的清洁空气混合，导致了PM2.5在夏季的强烈沉积、扩散和稀释。也应该被注意到，一些位于中国中西部和西北部的城市，污染最严重的季节出现在春季，而不是冬季，这是因为沙漠地区的尘埃颗粒有较高的贡献。在收获季节，由于露天生物质燃烧的增加，使得在秋季观测到较高的PM2.5浓度。PM2.5和其他主要空气污染物如NO2、SO2、CO等的日变化均有其特色。在北京和广州的秋冬季节，PM2.5浓度有显著的日变化，在下午出现最低值，这显然是由于边界层厚度厚。在寒冷季

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