辐射雾的化学成分及其在八年内的时间变化趋势外文翻译资料

 2022-11-30 16:58:09

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辐射雾的化学成分及其在八年内的时间变化趋势

作者：Derek J. Straub

美国宾夕法尼亚州17870（邮编），锡林斯格罗夫镇学院路514号，萨斯奎哈纳大学，地球与环境科学系

关键点：

收集了从2007年至2015年的辐射雾样品。

对样品进行了pH值，无机离子，有机酸，TOC和TN几个方面的分析。

有机物和无机物对总溶质质量负荷的贡献几乎相同。

观察到硫酸盐，铵，氯化物和硝酸盐有减少的趋势。

发现氨的分布明显偏离平均值。

摘要：

我们采集了2007年至2015年间宾夕法尼亚中部农村地区的辐射雾样品，来分析化学成分和浓度随时间的变化，进一步分析该地区的污染源。多年的采样过程，对研究长时间辐射雾的研究帮助很大。我们一共获得了146个样本，并分析它们的pH值、主要的无机离子、低分子量有机酸、总有机碳（TOC）和总氮（TN）。铵（平均浓度= 209uN），硫酸盐（69uN），钙（51uN）和硝酸盐（31uN）是最主要的无机离子，尽管这些离子的浓度比在其他位置所进行的辐射雾研究要低得多。有机酸，其中甲酸（20uM）和乙酸（21uM）所占比例最大，在量值上更接近在之前的研究。有机酸占了TOC的15％，平均浓度为6.6mgC l -1。TN的中值浓度为3.6mg N -1，其中18％是有机氮。从统计学意义上讲，硫酸盐，铵，氯化物和硝酸盐从2007年到2015年出现了下降趋势。同事观察到pH呈增加趋势。同时，化学成分的种类也存在季节性趋势。研究还发现了气态氨和液态氨之间的比例明显失衡。

1.引言

在美国东北部，辐射雾在秋天的时候比较常见，那时夜晚时间长，天空清澈，风平静。 这些气候条件有助于促进大气表面的强辐射冷却，这可以导致地表的饱和度高和小雾滴的形成。 另外，大量的热和水蒸汽的湍流转换也是辐射雾初始形成和发展的关键因素(Degefi eet al., 2015; Liu et al., 2011; Gultepe et al., 2007)。地形可能增强雾的发展并影响它的空间范围，例如辐射冷却的空气会积聚在河谷。雾的空气流泄的概念已经用于对辐射雾的子类进行分类（George，1951）。 辐射雾经常发生在美国东北部更深的河谷，在卫星可见区域形成树枝状的卫星图像。 在大范围的高密度空气情况下，河谷辐射雾可以从西弗吉尼亚州延伸到新罕布什尔州，包括宾夕法尼亚州的山谷地区的很多山谷。长期以来人们已经意识到雾滴与大气中的气溶胶颗粒和可溶性气体相互作用。雾滴清除，包含化学过程和物理过程，需要改变并除去大气中的颗粒和气体。由于雾影响污染物的形成、转化和消除，这些年来，辐射物一直是学术界和实验室研究的主题。最近的基于场的辐射雾的研究包括雾化成分和污染源的判定（Li等，2011;Bła等，2010; Raja等人，2008），液滴大小对组合物和无机气溶胶质量的影响（Fahey等人，2005; Mooreet al。，2004a，2004b; Reilly等人，2001），大气中微量元素的去除（Herckes et al。，2007; Burkard et al。，2003;Collett等，2001），清除效率（Gilardoni等，2014），有机氮的生成和处理（Wang et al。，2015;Zhang和Anastasio，2003a; 2003b;麦格雷戈和阿纳斯塔西奥，

2001），有机氮的生成和处理（Herckes等，2013; Ervens等人，2013; Ehrenhauser等，2012; Raja等人，2009; Collett等人，2008; Fuzzi等人，2002），以及次级粒子的形成（Kaul等人，2011; DallOsto等人，2009）。几乎所有辐射雾研究都是短期的，对有限数量样本进行研究。

由于雾滴已被证明能有效的清除大气中气溶胶颗粒和微量气体，它们可以作为空气质量的局部指标，并且可以从某种程度上显示样本随时间变化的情况。有很多高海拔地区的多年云水研究，包括按月的、按季节的以及按年度的（Yamaguchi等，2015;Deguillaume et al。，2014; Gioda等人，2013; Murray等，2013;Vaiuml;tilingom等，2012; Aleksic等人，2009; Aikawa等人，2007;Anderson等人，2006; Tago等人，2006; Baumgardner等人，2003; Anderson等，1999; Acker et al。，1995; Schemenaueret al。，1995; Mohnen和Kadlecek，1989）。大多数研究中，层云即跟地形有关的云被定为指标。对辐射雾进行长期取样的比较少。学术上已经公布的能够用来对趋势进行研究的数据取样区只有法国的斯特拉斯堡，意大利的Po 低谷，以及在加利福尼亚的中央低谷。在斯特拉斯堡进行了10年的十年的辐射雾的组成成分记录，来研究主要离子和痕量金属的时间趋势（Herckes et al。，2002a）。意大利的Po 低谷，辐射雾的短期研究始于20世纪80年代初，更系统抽样始于1989年在圣彼得罗Capofiume现场。最近出版了在该位置所发现的无机离子、有机酸、水溶性有机碳在20年间的变化趋势（Giulianelli等人，2014）。加利福尼亚州中央低谷的辐射雾是个别的，但自1982年以来在谷地的各个地点辐射物雾出现地比较规律。Herckes et al。（2015）发表了一个30年的研究结果集，重点是辐射雾的空间变化、时间趋势以及辐射雾的成分。

除了这三个地点，现在辐射雾的组成的长期测量在也可以在美国大西洋中部地区的一个地方开展。采样始于2007年，地点在萨斯奎哈纳大学校园，该校园位于里奇和谷地区中央的宾夕法尼亚。在2015以辐射雾为指标对146次雾事件对进行采样和分析。本文结果是基于该位置无机离子组成的初步结果（Straub等人，2012），并且包括小分子有机酸，总有机碳（TOC）和总量氮（TN）。已经有足够长的数据记录，可以呈现时间趋势。

2.方法

2.1。采样位置

在2007年到2015年的过去的8年中，萨斯奎哈纳大学校园的宾夕法尼亚环境教育和研究中心（CEER）进行了辐射雾采样。采样点距离萨斯奎哈纳河3公里，附件是农业区域。排放源包括两个不受控制的煤燃烧装置，一个东北方向7公里处的400兆瓦的燃煤发电装置和一个正东方向1.3公里处的小型燃煤蒸汽机。这些设施都在2014年初退役。此外，这一地区受到农业化肥、家畜排放物的影响。交通、家庭供暖和工业来源与农村地区水平一致。

气候学上，采样位置每年有25到30天的密集雾。其中，密集雾的定义为具有小于或等于0.25英里的可见度（NOAA，2002）。绝大多数的雾事件是在5月和11月之间发生的辐射雾，但最常见的是秋天。虽然不频繁，这个地区也偶尔会出现与降水、暖空气平流有关的偶发雾。为了做实验，我们将辐射雾定义为：风速小于2.5m s-1且天空在数小时内清爽或较清楚的雾。雨现象因为跟雨雾事件有关，所有本文的研究没有考虑。因为采样设备在冬季期间未被主动维护月，不收集平流雾样品。

2.2。样品收集

在整个研究期间使用了一个2m高的加热棒云收集器（CHRCC）。CHRCC包含六排直径为3.2mm的不锈钢杆来做用作冲击表面。这些钢杆与垂直方向呈35°角，涂满特氟龙涂料。空气和雾滴被吸入收集器，收集器是由一个流速为5.6立方米每分钟的风扇所驱动的。经过碰撞后，雾化的云滴沿着棒槽下落，汇入收集瓶，沾满特氟龙涂料。液滴速度和钢管的压紧杆的共同作用会产生理论上50％的截止直径，长达9um（Demoz等人，1996）。

该系统含有一个雾探测器，是由气体驱动。最初是雾的存在检测是由科罗拉多州立大学光雾检测器（CSU-OFD; Carrillo等人，2008）来检测的。 2010年，CSU-OFD被Belfort 3100可见性仪表盘所取代，能够降低对降水的敏感度并提高可靠性。当CSU-OFD的阈值达到60mg m-3时或可见度达到500米，收集系统会运行。每次雾化事件都能获得一大块样品。

每当预计完一次雾事件及每周至少一次，会用18M去离子（DI）水来对取样器进行清洗，以确保收集器对于尚未预测的雾而言是干净的。清洗后，在钢管的入口喷洒去离子水并允许它从收集器中排出并进入样品瓶，可以获得空白样品。每个空白样本会和雾事件样本一起分析以验证收集器没有受到污染。另外，空白样品也用于计算测量误差。

2015年，抽取了146起雾事件。在2007年项目启动的时候，获得了第一个辐射雾样本。

从2008年到2010年平均每年能够收集12个样本。因为使用了Belfort可见性探测器，从2011年到2015年平均每年能够收集22个样本。在2012年，在压紧杆沾上了特氟龙涂料，使得累积的物体的雾滴进入样品瓶的地方，发生了一次泄漏。原因在于压配冲击杆和特氟隆槽之间的连接处随着时间的推移松动了，或是一开始就没有完全密封好。造成了一些积累的雾水在到达样品瓶之前就损失掉了。这个样本损失减少了整体收集量，但不会影响的最终测量浓度。因为收集器是自动运行和无人值守的，泄漏没有被及时发现。不幸的是，不可能确定泄漏持续了多长时间或是损失的样品体积。泄漏在2013年雾季节之前得到纠正。液态水含量（LWC）数据仅在2008年和2009年是可用的，那个时候使用了CSU-OFD并对LWC测量进行了校准。在泄漏发生之后的2013-2015年间，泄漏得到了修正。根据收集的样品体积，气流速率和CHRCC效率（Demoz等人，1996），可以进行估计。

2.3。样品分析

每次雾化事件之后，会对收集的样品进行称量，并使用AR50 pH 酸碱度，来对pH值之进行校准。然后对样品进行无机离子、有机酸、TOC和TN的分析。用于主离子和有机酸分析的样品在4℃下储存，而用于TOC和TN分析的样品直到进行测量的时候，都是冷冻状态。

样品通过加入氯仿以制备2.5％溶液来进行有机酸分析。主要无机离子从2007年项目开始的时候就进行量化;然而，2008年收集的一些样品被用于其他研究，并且未对该年的所有样品测量无机离子。有机酸的分析开始于2012年，TOC和TN的分析开始于2013年。对于每个种类的分析可以在表1中找到。

使用具有抑制电导率的Dionex ICS-2000系统，得出离子色谱（IC）来分析无机离子和有机酸。对于阴离子)在2009之前使用碳酸盐/碳酸氢盐洗脱液的AS12A色谱，之后使用KOH洗脱液的AS18色谱。阳离子使用CS12A色谱和甲磺酸（MSA）洗脱液来进行定量。用AS11色谱和梯度KOH洗脱液体进行有机酸（乙酸盐，丙酸盐，甲酸盐，甲磺酸盐，丙酮酸盐，戊酸盐，戊二酸盐，琥珀酸盐，马来酸盐和草酸盐）的分离。该方法测量样品中存在的每种有机酸的离子形式和非离子形式的总量。除有机酸外，AS11色谱还用于测量几种额外的无机阴离子。

当有足够的样品体积时，使用岛津TOC-VCPH分析仪（TOC-L）分析TOC，利用TOC在有机碳和无机碳之间的区别，能够直接测量出总碳和无机的。用邻苯二甲酸氢钾和碳酸钠/碳酸氢钠标准物校准TOC-L。因为有机碳可以溶解在雾化样品中或以不溶性颗粒的形式存在，所以使用一些样品来测定溶解的有机碳（DOC）的形态。对12个雾事件进行了一项额外的分析，对样品进行过滤（0.2mm PTFE膜）来排除任何不溶性颗粒，来测量DOC。 岛津TOC-VCPH分析仪还有总氮测量模块（TNM-L）如果在TOC分析后剩余足够的样品时，可以使用。TNM-L使用硝酸钾标准来校准。

每个样品之​​前获得的田地空白计算IC分析的95％置信水平的测量误差（DL）（表1）。虽然大多数离子的测量水平大于检测限，但在约80％的样品中发现钠低于检测限。测量低于检测限的其他无机离子是钾（4个样品），镁（17）和氟化物（20）。除了乙酸盐和甲酸盐之外，有机酸以低于检测限的水平存在于许多样品中，如图1所示。 1.当测量低于检测限时，为了计算平均值，使用检测限的一半的值。 TOC的检测限也基于表1。

分析精度的计算是基于IC离子色谱的多次测量。精度作为表1中的相对标准偏差(RSD)。使用NIST可追溯测量标准来检查对无机离子所进行的IC色谱分析的准确性。对于无机离子的，集成电路的准确性检查分析无机离子通过分析NIST可追踪的标准样品和空白在每次运行IC。NIST可追溯的测量标准对镁、氯、磷酸的平均认定值在plusmn;7%以内，对剩余离子的平均认定值在plusmn;4%以内。NIST可追踪的检查标准对于别的种类的分析是不可用的。

3. 实验结果和讨论

在学术界，夏末和初秋从气象学角度看有利于辐射雾的形成。约有75%的样本在8月,9月和10月收集。大约20%是在5月和6月收集的，而只有少数样本在4月、7月和11月之间。平均开始时间是上午三点半，样本平均持续时间不到4小时, 在收集时间和持续时间方面有很大的可变性。

3.1. 雾的组成

无机离子成分主要是铵(平均浓度=209 uN),在有大量氨排放肥料在和牲畜的农业地区并不少见。随后铵硫酸盐(69 uN),钙(51 uN),硝酸(31 uN),和碳酸氢盐(22 uN),这跟气相二氧化碳、pH值和温度保持一个平衡。剩下的无机离子浓度都小于10 uN（表1）。

甲酸乙酸(平均浓度=21uM)和甲酸盐(20 mm)是最主要的有机酸,在大多数研究中呈水相和气相(切比和卡莉,1996)。接下来的两个次丰富的有机酸是丙酸和草酸,少于10uN。剩下的有机酸离子的平均值介于0.1至1uM(图1)。

67个样本中，TOC(总碳)的平均浓度是6.6 。其中的12个样本中，也测定了DOC（有机碳）。对于同时测定了TOC和DOC的样本中,T

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