有机碳与元素碳在细粒子大气气溶胶中的重要性外文翻译资料

 2022-12-05 17:01:04

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有机碳与元素碳在细粒子大气气溶胶中的重要性

本文翻译自lt;The importance of organic and elementary carbon in the fine atmospheric aerosol particlesgt;

摘要

在欧洲联盟项目的框架下，我们在匈牙利的K-puszta研究了精细(d(2.5 lm)气溶胶粒子的化学性质。本文介绍了有机碳和元素碳的作用，以及其在主要无机成分中的浓度对全细气溶胶质量的影响。研究发现，有机化合物占总气溶胶质量的重要组成部分，其贡献可与主要水溶性离子相比或更大。我们研究了气溶胶成分的日变化。可以得出结论，主要成分的相对丰度在白天和晚上几乎是相同的。根据空气质量的历史，我们对样品进行了分类和研究。研究表明，该气溶胶可分为两类，它们分别在有机碳和元素碳之间有不同的回归线。 copy;1999爱思唯尔科学有限公司版权所有。

关键词:碳质气溶胶;有机碳和元素;无机离子;质量平衡;匈牙利

  1. 介绍

大气气溶胶粒子在控制许多大气过程中起着重要的作用，如不同化合物的沉积、光学性质等。从这个角度看，了解粒子的物理和化学特性是至关重要的。其中一个主要问题是气溶胶的质量浓度是如何形成的。尽管进行了所有努力，但相当一部分的细粒级气溶胶质量仍未被解释成功。最重要的单一物种是硫酸盐，它可能被用于许多大气过程和对地球的影响。然而，硫酸盐和其他主要的无机离子只形成了整个气溶胶质量的一部分。剩下的部分似乎是由含碳的物种组成的。罗格等人(1993)指出，在高度污染的大气中，这些物种对微粒质量的贡献显著(细粒子总质量20 - 40%的)。此外，Nunes和Pio(1993)发现，在郊区和工业化地区的细气溶胶模式中，大约有80%的碳质物质存在。

碳质颗粒通常分为两类:元素碳和有机碳。这两个术语都代表相当复杂的物质，因为即使是元素碳(或黑碳，或煤烟)也包含许多官能团，例如:酒精、酚、羰基、羧基(Akhter et al.， 1985)。此外，元素碳颗粒的表面含有大量的吸附位点，能够促进催化过程。有机碳代表了大量的有机化合物，这些有机化合物可以被分类——至少理论上是属于一般的化合物类，如脂肪族、芳香族化合物、酸类等。然而，必须提到的是，大多数有机碳还没有得到解决。元素碳和有机碳之间的区别最重要的参数是相对碳含量。

碳质颗粒通过燃烧化石燃料和生物质燃烧，以及非燃烧过程(这些粒子可以是生物粒子、植物碎片、土壤衍生的腐殖质材料等)直接排放到大气中。碳质颗粒的直接排放会导致主要气溶胶粒子的产生，而有机粒子的另一部分——次生有机气溶胶——是由大气中的化学反应形成的(Rogge等， 1993;Turpin Huntzicker,1995)。

本文的目的是为了确定碳质物种对总体细粒级气溶胶质量的相对贡献，特别强调它们的日行为，以及气象条件对其浓度的影响。

  1. 实验

1996年7月29日至8月19日期间，我们在匈牙利的K-puszta进行了观察，这是欧洲联盟项目的SOAP(大气气溶胶粒子与云形成有关的有机组成部分)的框架。这个采样点位于匈牙利平原中部的一片森林空地上，离人类源相对较远(距离布达佩斯东南方向60公里，而附近最大的城市在K-puszta南15公里处)。由于停电和维修，抽样在抽样期间(1996年8月11-14日和8月16日)中有两个空白。

在进行期间我们研究了精细气溶胶(dlt;2.5micro; m)。为了获得2.5micro;m的截止直径，采用了50 l /min流量的旋风。这意味着只收集和分析了PM2.5颗粒的含量。对气溶胶的质量和含碳量分别由TEOM Ambient颗粒物监测仪和ACPM(环境碳颗粒物监测仪)进行监测。这些监测仪和取样入口由瑞典ITM空气污染实验室提供并安装在K-puszta。每30分钟获得平均总细质量，而ACPM则每4小时提供有机碳和元素碳浓度信息，分别以350和750摄氏度为单位进行有机碳和元素碳分析。

同时，利用多喷嘴冲击器的备用过滤器来收集精细的气溶胶，以确定水溶性离子的浓度。为了这个目的，每天收集样品两次。为描述白天和夜间的气溶胶，分别在UTC中6 到18和18到6 h进行取样。Teflon过滤器的样品保存在冰箱中直到分析时才取出，并通过毛细管电泳(详见Miha lyi et al.， 1996)对水溶性无机和有机阴离子(硫酸盐、硝酸盐、氯化物和草酸)和阳离子(铵、钾、钙、钠)进行分析。

通过对不同气团中气溶胶成分的比较，研究了气象条件的影响。我们应用气象观测和等熵反轨迹(由美国国家海洋和大气局的Joyce Harris提供)来分离气象条件。在白天和夜间，分别使用12和0 h的轨迹。这一分析结果导致了9个时期，我们将其总结在了表1中。

表1

在匈牙利的SOAP运动中空气质量的特征

时期 日期 特征

1 7月29(日)-30(日) 高温度的反气旋天气，来自北欧的气团，局部影响

2 7月30(夜)-31(夜) 来自北欧的冷锋与雨，然后是当地的空气

3 8月1(日)-3(日) 来自大西洋的缓慢移动的气团(西北-西欧洲)

4 8月3(夜)-4(日) 来自北-东北欧洲的缓慢移动的气团

5 8月4(夜)-6(夜) 来自北-西北欧洲的缓慢移动的气团

6 8月7(日)-7(夜) 来自大西洋的气团(快速运动)，(西-欧洲)

7 8月8(日)-10(夜) 气旋形成于北-东北欧洲上空，来自北-东北-欧洲的气团(快)

8 8月15(日)-15(夜) 来自西欧的快速气流

9 8月17(日)-18(夜) 来自东欧的空气

注:分离是根据半天的样品进行的;(日)和(夜)分别表示日间和夜间样本。

  1. 细粒级气溶胶的组成

细气溶胶的平均组成如表2所示。在匈牙利获得的结果(表的第三栏)是欧洲中部地区大陆空气的代表。相比之下，该表还包含非都市大陆地区化学成分的平均值(Heintzenberg, 1989)。我们的数据表明，匈牙利的区域气溶胶的平均组成与“一般”非城市的大陆气溶胶略有不同。总细粒子质量浓度与平均值大致相同。更令人惊讶的是，我们空间站的硫酸盐贡献只有一半，而有机碳含量是Heintzenberg(1989)报告的两倍。在匈牙利，硫酸盐/碳比大约是平均水平的4倍。值得注意的是，在过去的30年里，匈牙利的农村空气中硫酸盐的浓度显著下降(Me sza ros et al.， 1997)。因此，目前的值仅为30年前的四分之一。由于环境法规的影响以及中欧的经济衰退，这种下降可能解释了相对较低的硫酸盐浓度。应注意的是，在同一时期内，氨的浓度也有所下降，但幅度较小。

我们还发现了非常低的硝酸盐浓度。最近的测量(Me sza ros等， 1997)指出由于其挥发性，冬季和夏季硝酸盐的大小分布有重要差异。与目前的数据一致，发现夏季的硝酸盐浓度在细粒子范围内为0.1micro; g /m。在匈牙利，所有无机离子的总浓度可能不到总气溶胶质量的30%，这大约是Heintzenberg(1989)报告的价值的一半。这表明，无机化合物在几种大气过程控制中的作用可能不如以前所指出的那么重要。

表2

细气溶胶粒子的质量平衡

化合物 非城市大陆 K-puszta, 匈牙利

硫 37 19

氮 4 1

铝 11 8

钾 * 1

有机物 24 50

碳 25 2

不溶物 19 19

总物质(micro;g/m) 15 21.1

*未记录

Heintzenberg

本文

与此同时，在细粒级气溶胶质量中有机化合物的比例约为50%。不幸的是，对主要的有机物种知之甚少。在测量活动中，我们观察到了很高的有机碳浓度。它们可与城市、高度工业化地区的浓度相比较，例如Rogge et al.(1993)、Heintzenberg(1989)和Nunes和Pio(1993)分别报告了7，10和6.6micro;gm平均有机碳浓度在污染的城市空气中。作为比较，我们得到的平均浓度是7.1micro;gm。需要提到的是，在质量平衡计算中，我们使用了1.5的倍数因子得到了有机化合物的总质量。

与有机物的浓度相比，元素碳组分非常低:它的绝对浓度是0.5micro;gm ，只占总质量的2%。然而，对元素碳浓度的独立测量结果也有类似的浓度。因此，Heintzenberg和Me sza ros(1985)和Me sza ros等人(1998)分别给出了0.81和0.89micro;gm的值。Heintzenberg的测量和Me sza ros是使用光学测量方法而Me sza ros等人的浓度报告获得手段则是黑化过滤法。由于三种不同的方法给出了相似的EC浓度，我们认为在这个程序中测量的低EC水平是可靠的。由于高有机碳(OC)和低元素碳(EC)浓度，OC比EC的值相当高，比文献中发现的高得多。因此，我们发现其比率在8.7和37之间，而Turpin和Huntzicker(1995)报告的平均值仅为2.2。人们认为EC是燃烧过程的示踪物(在匈牙利，主要是人为活动造成)。如果我们认为车站离人类源(城市、村庄、发电厂、高速公路等)相对较远，就可以解释它的低浓度。此外，必须提到的是，在匈牙利，柴油车的相对比例较低。综上所述，我们可以假设在K-puszta(不包括森林)中，从非燃烧源释放出的主要有机化合物更为重要。

气溶胶物质中的未溶解的部分低于20%，与Heintzenberg(1989)一致。这部分可能含有少量的水溶性离子，如氯化物、钠、钙、镁。我们也可以考虑其他主要出现在粗模式粒子中的地壳元素，如铝，硅和铁。它们的在匈牙利的粒度分布测量显示,约30 - 40%的浓度出现在细气溶胶中(Me sza ros et al ,1997)。从这些信息和它们的平均体积浓度中，我们估计这些微量元素的总浓度为micro;gm。必须提到的是，这个值是地壳物质贡献的下限，因为它们的化学性质是未知的。

  1. 总质量的日变化和碳化合物和其他化合物的浓度

在研究过程中，总质量和碳质分数被连续监测。在图1中，这些浓度的时间变化与硫酸盐和铵在半日平均值的基础上一起绘制。在图中，竖线显示了不同气象条件的开始和结束，也表明了总体质量和气溶胶成分的显著变化。可以看出，总质量曲线的运行与总碳量有相似之处。总细粒子气溶胶的含量在5 ~ 10micro;gm之间变化，而气溶胶中的总碳成分在10 ~ 40micro;gm之间变化。质量浓度的范围比碳物质要大得多。这表明，尽管碳质颗粒对总质量的贡献很大，但质量的变化也取决于其他物种的浓度变化。我们也可以看到硫酸盐和铵的浓度和总质量的变化基本相同。

图1. 总质量(实线)、元素碳(黑色柱)、有机碳(深灰色柱)、硫酸盐(浅灰色柱)和铵(空柱)浓度的时间变化。垂直的线区分不同的气象条件。

我们也研究了不同物种浓度的日变化。所得结果如图2所示。注意，总质量的变化是以小时平均值为基础的，因此它是由一个连续曲线表示的。另一方面，碳数据只有每4小时才有数据:它们被绘制成直方图。从结果(也可以从表3)可以看出，总质量在黎明时分的最小值和一天中的几个最大值的微小变化都被观测到。人们可能会谨慎地认为，早晨的增加至少部分地归因于光化学反应，而晚上的浓度上升则归因于垂直混合的日变化。我们也可以推测早上和晚上峰值与交通有关，而正午的峰值显示了光化学反应的影响。图2还表明，无论是元素碳还是有机碳都没有日变化。

图2. 总质量和碳粒子的日变化(有机碳: 黑色柱，元素碳：空柱)

我们应该提到，我们也试图确定昼夜质量平衡的差异。表3所列数据表明，日、夜相对质量平衡几乎相同。但是，应该指出的是，白天与黑夜之间的质量平衡的差异至少部分被掩盖了，这是由于样本在早晨6点和傍晚6点发生了变化，而不是在日出和日落时发生。

表3

细气溶胶粒子质量守恒的日变化

组成(%) 白天样本 夜间样本

硫 19

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