中国成都冬季雾水化学成分的演变外文翻译资料

 2022-12-06 15:56:48

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中国成都冬季雾水化学成分的演变

尹红玲，叶志祥，杨迎春，袁伟，邱昌焱，袁华伟，王敏，李世平，周昌武

摘要：对中国成都城市和郊区的两个代表性的采样点进行抽样并分析特定的的化学成分，以表征雾水化学成分的演变。两个抽样点都观察到总有机碳（TOC）gt;总氮（TN）gt;总无机碳（TIC）的趋势。 无机离子的浓度变化表明，无机污染物并没有在中积累。城市采样点观测到的正烷烃（C11-C37）的浓度范围为7.58至27.75ng / mL，而郊区场所的浓度为2.57-21.55ng / mL。正烷烃的最高浓度（393.12ng / mL）出现在成雾期，是雾形成时期（27.83ng/mL）和雾消散期（14.87ng/mL）的10倍以上。城市采样点Sigma;15PAHs的浓度在7.27-38.52ng / mL之间，郊区则在2.59-22.69ng / mL之间。成雾期PAHs的含量（27.15 ng / mL）gt;雾消散期（11.59 ng / mL）gt;雾形成期（6.42 ng / mL）。二羧酸（C5-C9）的浓度范围为10.92至40.78ng / mL，主要的二羧酸是戊二酸（C5）。这些数据为环境相关的某些特定化学有机成分在雾和雾水中的积累提供了有力的证据。

关键词：雾；有机污染物；空气污染物；PAHs；二羧酸

DOI：10.1016/S1001-0742(12)60230-7

介绍：

城市中的雾与空气污染物会相互作用（Fuzzi等人，1997; Hoag等人，1999; Mohan和Payra，2009）。例如，Lillis(1999)和Collett(2008)等人在报告中说过，气溶胶和有机碳在受污染的雾层被去除，并且通过作用，雾可以代表污染大气清洁能力的一种重要机制。此外，在雾中会形成二次有机气溶胶，这会导致大气有机气溶胶浓度的显着增加（Valsaraj等人， 1993；Turpin和Huntzicker，1995； Strader等人，1999； Blando和Turpin，2000； Herckes等人，2007； Kaul等人，2011）。因此，为了补充我们以前对成都雾水无机离子变化的研究（Yuan et al。，2010），我们在这里阐述了对雾水中的有机污染物的研究，以了解大气污染与成都当地气候的相互作用，并补充城市雾 - 空气污染相互作用的一般知识。许多国家的研究人员如美国，印度，德国和法国研究了雾水中的有机成分，以突出有机物对雾过程和气溶胶生成过程的影响（Herckes等，2002,2007； Huang等，2004；Mancinelli等人，2006；Mazzoleni和Collett，2009；Mazzoleni等人，2010；Kaul等人，2011）。

在此之前，中国的研究人员研究了重庆，西双版纳，珠江三角洲，上海等地的雾霾的物理化学特征，物理结构和生消过程（Meng等人，2000；Li，2002；He等人，2003；An，2004; Luo 和Xian，2005；Gu等人，2006；Tang等人，2009）。然而，这些研究中只有一小部分提到了雾的有机组分（如饱和烃，多环芳烃和二羧酸）及其随时间的变化，这些有机组分为城市空气中的有机物污染程度提供了重要信息。

作为中国西南地区典型的内陆城市，成都被选为我们的研究区域。我们使用系统现场取样，观察和离线分析的方法来评估不同雾天以及雾形成和消散过程中雾水的物理化学特性。

众所周知，中国大陆的大部分地区冬季受蒙古冷高压控制，而成都因为冬天湿度高而闻名。这段时间内，在晴朗的夜间辐射冷却使空气变潮湿，有利于形成辐射雾。当辐射雾出现时，大气层结变得稳定，湍流交换较弱，不利于污染物在空气中的扩散。因此，通过辐射冷却形成的雾适用于研究局地空气污染的特性。

1 研究方法

1.1 概述研究地点

成都是四川省的省会，位于中国西南部四川平原中部，经度范围为102°54-104°53，纬度范围为30°05-31°26。它是中国西部经济，文化和交通中心之一，面积12,390平方公里，人口约1013.35万人。成都属于亚热带湿润和半湿润气候区，四季分明，霜期长，雨量充沛，日照较少，年日照时间约为1239.3小时。全市年平均气温15.6-16.9℃，冬季平均气温6.2-7.7℃，秋季气温16.3-17.6℃。成都的主要风向是北风。地面风速的变化小，年平均风速只有1.2米/秒。秋冬季节风速一般较低，静风频率高，12月高达45％-50％。

本研究中我们选择了两个取样地点，城市采样点和郊区采样点。城市采样点位于新天气酒店（30°3849N，104°347E）的屋顶上，郊区采样点位于成都信息技术大学建筑顶部（30°352.8N，103°5919.4E）。如图1所示，成都主要城市规划为一个从中心向外扩展的环形结构。城市采样点位于第一个环内，而郊区采样点位于第三个环外。这两个地点选择在开放平坦，没有阻挡物的区域。

图1 采样地点

1.2 采样过程

1.2.1 样本采集

在2009年11月至2011年1月期间的雾天，用雾收集器210A同时对两个采样点的雾水进行取样，共获得62个样品（图2）。

图2 雾采样器

由于辐射雾主要在夜间出现和发展，在黎明时消散，抽样期分为三个时期：形成期（21：00-次日03：00），成熟期（03：00-8：00），消散期（8：00-11：00）。在21：00-11：00整个过程期间，连续14小时采集样本。根据采样期间内的能见度，将雾的强度分成几个等级，如表1所示。

表1 采样期间的雾水平

1.2.2 样本分析

采集样本并密封在棕色的取样瓶中。当将样品送回实验室后立即测量其电导率和pH值，并将剩余的雾水样本通过0.45mu;m孔隙膜过滤并分成两部分。一部分为分析总有机碳（TOC），总氮（TN）和总无机碳（TIC）做准备，第二部分用于有机组分（饱和烃，15种美国环保局优先关注的多环芳烃（除了萘）和二羧酸的分析。所有采集的样本都在三天内完成分析。

正烷烃和二羧酸用标准曲线法进行定量，多环芳烃通过内标法进行定量。采用C12-C60链烷标准（Supelco Co.，美国）和C2-C10二元羧酸酸标准（Ehrenstorfer，德国）进行定标。在固相萃取前，将样品掺入氘代PAH标准品（萘-d8，苊-d10，菲-10-二萘嵌苯-d12）。正己烷用于洗脱正烷烃馏分（10mL，F1），乙酸乙酯用于芳族馏分（10mL，F2），而甲醇用于二羧酸馏分（10mL，F3）。通过真空冷凝设备（Buchi Syncore Q-101）将各级分的体积浓缩至接近干燥，然后调节至300L。此外，通过真空冷凝设备将F3馏分浓缩至100L，然后衍生化：在80℃下与0.3mL 14％的三氟化硼/甲醇反应30分钟，从而将二羧酸转化为其甲酯。在反应产物中加入3mL去离子水和0.3mL乙腈以除去极性有机化合物如甲醇，然后用5mL正己烷萃取。正己烷层再进一步用3mL去离子水洗涤，并在真空冷凝设备中浓缩至300L。通过GCMSD（GCMS-QP 2010plus）以SIM模式分析F2馏分中的PAH，而正烷烃（F1）和二羧酸（F3）则在全扫描检测模式下进行分析。

气相色谱法采用HP-5 MS毛细管柱（30mtimes;0.25mmtimes;0.25mu;m），并用氦气作为载气。烘箱的升温过程如下：在50℃保持1分钟，以5℃/分钟的速率升至200℃，然后以4℃/分钟的速率（F3是10℃/分钟）升至300℃，最后在300℃保持15分钟。注射器和检测器温度为280℃。将一微升样品注射到不分流模型注射器中。质量扫描范围在50和500m/z之间。在F2中进行定量的15中PAHs包括苊烯（Ace），苊（Acen），芴（Flu），菲（Phen），蒽（An），荧蒽（Fluo），芘（Py），苯并蒽（BaA），苯并（b）荧蒽（BbF），苯并（k）荧蒽（BkF），苯并芘（BaP），茚并（1,2,3-cd）芘（Indeo），二苯（a，h），蒽（DiBa），苯并（ghi）和苝（BgP）。总有机碳（TOC），总氮（TN）和总无机碳（TIC）则通过TOC分析仪（Jena Multi N / C2100，Germany）测定。

1.2.3 质量控制

分析方法受到严格的质量控制。回收实验，标准曲线和空白实验都是用于质量控制。空白实验表明，分析的整个过程没有被污染，三种组分的标准曲线都相当理想。回收实验表明，所有三种组分的回收率在70％〜130％之间，符合美国EPA方法的要求。表2为PAH的回收率，表3为通过GC / MS测定的二羧酸的参数。

表2 PAHs的回收率

表3 通过GC / MS测定二羧酸的参数

2 结果与讨论

2.1 雾水样品的pH值和电导率

城市采样点测得雾水样品pH范围为4.31-6.14（平均值为4.89），而在郊区采样点，雾水的pH范围为4.23-6.46（平均值为 4.83）。在采样期间内，酸雾在城市采样点发生的频率为为81％，在郊区采样点则为75％。城市采样点测得的电导率在36.8-62.2mu;S/cm的范围内，平均值为52.6mu;S/cm；郊区采样点测得的电导率在27.8-83.1mu;S / cm的范围内，平均值为52.2mu;S/cm。如图3所示，可以观察到，两个采样点的大多数样品电导率的变化是一致的，没有显著的区域差异。

图3 雾水样品的pH值和电导率。样品1-16参见表1

2.2 总有机碳（TOC），总氮（TN），总无机碳（TIC）和无机离子

城市样品中总有机碳（TOC）的含量范围为6.91-18.97 mg/L，平均值为12.72mg/L；总氮（TN）的含量为3.62-7.42mg/L；总无机碳（TIC）为0.34-3.19 mg / L，平均值为1.31mg/L。在郊区样品中，总有机碳（TOC）为5.96-24.43mg/L，平均值为10.54mg/L；总氮（TN）的含量为2.86-9.27mg/L，平均值为4.93 mg/L；总无机碳（TIC）的含量为0.50-3.13mg/L，平均值为1.25 mg/L。这些结果与加利福尼亚州的其他研究结果一致（Herckes等人，2002）。图4显示城市和郊区浓度最高的都是总有机碳（TOC），其次是总氮（TN）和总无机碳（TIC）。在城市和郊区，TOC的浓度是TIC的9.68倍和8.46倍，这表明有机污染物是成都空气污染的一个独特特征。此外，城市采样点总有机碳（TOC），总氮（TN）和总无机碳（TIC）的浓度都高于郊区采样点，这可能是收到城市中更多的机动车排放，道路粉尘和烹饪排放造成的复杂污染的影响。另外，我们还观察到，在雾的成熟期两个采样点总无机碳（TIC）的浓度没有增加，这表明无机污染没有在雾中积聚，这与我们以前对雾水中无机离子变化情况的研究结果一致（Yuan等人，2010）。

图4 两个采样点测得TOC，TN，TIC的变化情况

2.3 正烷烃

样品中正烷烃的分布情况如图5所示。两个采样点均处存在碳数为C 11 -C 37的正烷烃。城市地区正烷烃的浓度范围为7.58〜27.75 ng / mL，郊区的浓度则为2.57〜21.55 ng / mL。在从雾形成到消散的整个过程中，正烷烃的浓度变化很大，成熟期的浓度最高（393.12ng/mL），比形成期（27.83ng/mL）和耗散期（14.87ng/mL）高一个数量级。这些数据表明，有机污染物在雾中积累。

图5 雾不同阶段正烷烃的分布情况

我们用碳偏好指数（CPI *）来计算C15-C35之间偶数碳数正构烷烃之和与C15-C35之间的奇数碳数正构烷烃之和的比率。通常，CPI的值较小，表明人类使用化石燃料的排放更大。相比之下，源自陆生植物表面蜡质的正烷烃显示出高CPI值（CPIgt;gt;1）。此外，正烷烃Cmax的测定为人为污染源或天然生物贡献提供了有力的证据，因为较小的Cmax表明污染物主要来自化石燃料的燃烧；例如，（Zhou等人，2004）曾报道汽车尾气中的正烷烃主要分布在C14-C25范围内。

从雾的形成到消散，我们观察到在同一采样点每个时期正烷烃的分布形状的变化。在成熟阶段，高等植物蜡质的贡献增加，而化石燃料燃烧源的贡献在耗散阶段增加。另外，表4展示了正烷烃的各种参数。在城市采样点，正烷烃分布呈双峰型，Cmax为C12和C26，而在郊区，碳数分布属于单峰型，Cmax为C32。这些结果表明，废气以及其他化石燃料燃烧源和生物源贡献是城市样品的主要来源，而在郊区，化石燃料燃烧源的贡献远低于生物源的贡献。这可以通过采样点的差别来解释。城市采样点位于交通拥堵区的附近，较高的城市人口和交通流量使人类活动产生更多的影响。郊区取样点位于有大量植被的学校区域，因此我们估计植物蜡的贡献会比城市取样点多。

表4 样品中正烷烃的参数

样品中正烷烃的浓度随着雾的阶段而显著变化。成熟雾阶段的正烷烃浓度为393.12 ng/mL，远远大于形成阶段（27.83ng/mL）和耗散阶段（14.87 ng/mL）。在雾化过程的不同阶段CPI的变化如下：形成期CPI = 0.817 lt;成熟期CPI = 1.002 lt;耗散期CPI = 1.143，表明在成都人为贡献大多发生雾的成熟期。这些结果表明雾处理作为向量的重要性，当雾滴聚结并沉积在地面上时从大气中去除有机物质。这些结果表明，当雾滴碰并并沉积在地面上时，雾化过程从大气中去除有机物质的重要性。

2.4 多环芳烃

在样品中检测到了15种PAHs。选定的两个采样点处PAHs的变化示于图6和图7所示。如图6所示，Sigma;15PAHs的浓度在城市采样点为7.27-38.52ng/

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