在洛矶山脉国家公园使用气溶胶质谱法研究有机气溶胶的类型和来源外文翻译资料

 2022-12-09 10:49:28

英语原文共 16 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

窗体顶端

窗体顶端

在洛矶山脉国家公园使用气溶胶质谱法研究有机气溶胶的类型和来源

窗体底端

窗体顶端

1科罗拉多州立大学大气科学系，科罗拉多州，美国

窗体底端

窗体顶端

2窗体顶端

2国家公园服务 ，科罗拉多州立大学，科罗拉多州，美国*现在：韩国汉城外国语大学环境科学系，韩国首尔**现在：大气边界层物理和大气国家重点实验室 化学，中国科学院大气物理研究所，北京，中国
通讯作者：M. I. Schurman（mishaschurman.ms@gmail.com）

窗体顶端

收到：2014年6月3日 - 发表在Atmos。 Chem。 物理学。 讨论：2014年7月31日

修订日期：2014年11月21日 - 接受日期：2014年11月21日 - 发布时间：2015年1月20日

理论上：大气颗粒的环境影响突出显示在偏远地区，其中相对低的颗粒物浓度甚至可以降低可见度和生态系统健康。使用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪在洛矶山国家公园探索亚微米粒度组成和源分配。在夏季运动发现低平均，但可变的颗粒物质（PM）浓度（最大=93.1mu;gm-3，平均= 5.13plusmn;2.72mu;gm-3），其中75.2plusmn;11.1％是有机的。使用阳性基质分解鉴定的低挥发性氧化有机气溶胶（LV-OOA，平均39.1％的PM1）似乎与硫酸铵（分别为3.9％和16.6％的质量）混合，而半挥发性OOA（27.6％ ）与硝酸铵（硝酸盐：4.3％）相关;这些混合物的浓度随着来自人口密集的前范围区域上坡（SE）地表风而增强，表明运输的重要性。局限于短暂、高浓度、多分散事件（表明新鲜燃烧）的质谱纤维素燃烧标志物（m / z 60和73）提示局部生物质燃烧有机气溶胶（BBOA，8.4％ ），在相邻的夏令营设置营地时，当地标准时间22:00的昼夜最大值，以及与当地营地地点一致的地面风相关联。基于与近10年的气象，粒子组成和数据的比较，这里确定的粒子特性代表了落基山地区的典型夏季条件

窗体底端

窗体顶端

1简介

窗体底端

窗体顶端

窗体顶端

从高山草甸到尖峰，洛基山国家公园（RMNP）拥有丰富的野生动物，一个重要的集水区，每年约300万游客（年度公园访问报告，NPS公共使用统计办公室）。最近的研究，特别由于细颗粒在夏天浓度较高时（Levin等人，2009; Malm等人，2009b），RMNP（清洁空气法第I类保护环境）的记录可见度降低。科罗拉多洛矶山脉（Baron et al。，2000）也记录氮沉积对环境的影响，山谷河流周期性地将农业和城市来源的铵、硝酸盐和其他颗粒物种输送到东部（Benedict等人，2013a，b）。然而，有机化合物在夏季月份（平均1991年 - 2006年PM2.5有机质量分数= 51plusmn;6％，Levin等人，2009年）中贡献大部分细颗粒质量和RMNP可见度损害;遗憾的是，当前的碳（表示生物质燃烧和/或生物挥发性有机碳（VOC）冷凝）和有机氮有助于有机质量增高（Benedict等人，2013a; Schichtel等人，2008），当地有机气溶胶（OA）类型和来源未知。那些确实存在表明一系列颗粒源从运输的城市颗粒（例如，Sun等人，2009）到生物质燃烧（例如，Corrigan等人，2013）和次生OA形成涉及生物源VOC（例如，Chen等人。，2009）;有效的缓解策略显然需要对OA来源的深入理解。本研究作为落基山大气氮和硫（RoMANS）研究的一部分，探讨了2010年7月2日至8月31日RMNP偏远地区的颗粒源和组成。 Aerodyne飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF_AMS或AMS））以高质量和时间分辨率定量分析亚微米非耐火颗粒的大小和组成（Decarlo et al。，2006）;正矩阵因子分解（PMF）用于将包含2-5min平均有机质谱的矩阵去卷积为对总有机质量的贡献随时间变化的许多光谱静态有机“因子”（Paatero和Tapper，1994）。 PMF衍生因子质谱（MS）可以通过与各种化合物和气溶胶类型的MS谱进行比较来揭示颗粒源（Alfarra等人，2007; Lanz等人，2007; Zhang等人，2011）。通过粒径和浓度与无机示踪剂相关的因素也可以支持来源鉴定（Zhou et al。，2005）。例如，生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）可以在m / z 60（），m / z 73的环境质谱中由左旋葡聚糖（）和其他脱水糖 - 纤维素和半纤维素燃烧的产物的片段来鉴定（）等（Simoneit等人，1999; Weimer等人，2008）; BBOA有时是与钾（K）相关，钾是另一种已知的燃烧示踪剂（Echalar等人，1995; Sullivan等人，2008）。其他常见的分类是基于有机化合物的氧化度。烃类有机气溶胶（HOA）由燃料燃烧产生，并且在m / z 57（; Lanz等人，2007; Zhang等人，2005）以烃链为特征。半挥发性氧化有机气溶胶（SV-OOA或OOA-II）的特征在于在m / z 43（或）处的烃或羰基优于在m / 2; Lanz等人，2007; Ulbrich等人，2009）。最后，在m / z 44处的增强信号表示高度氧化的低挥发性氧化有机气溶胶（LV-OOA或OOA-1; Lanz等人，2007; Ulbrich等人，2009）; OOA通常在农村和偏远地区观察到（Zhang et al。，2007）。使用具有因子分析，粒度和气象数据的粒子组成，这项工作构建了亚微米粒子源的综合描述，并建议，通过与历史数据相比，这些代表在洛矶山国家公园的“典型”夏天条件。

窗体底端

2方法

窗体顶端

在落基山国家公园SE侧的谷中取样在〜2740m（纬度：40.2778，长：105.5453;图1）。取样地点毗邻救世军高山，约定高地，木本林和阿斯彭小屋度假村营地;在附近的科罗拉多Hwy 7交通是轻。 AMS与气象、CASTNet和IMPROVE（标志符：ROMO）站、粒子到液体采样器（PILS-IC; Orsini等人，2003）、高容量滤波器采样器、URG环形剥离器、差分迁移粒子sizer（DMPS; TSI 3085）、光学粒子计数器、空气动力学粒度仪和自动沉淀取样器。 Beem等人（2010），Levin et al。 （2009），和Benedict et al。 （2012）介绍了使用上述仪器的测量结果。使用严格的AMS校准和数据质量保证协议，包括每周或每两周的电离效率校准和HEPA过滤周期。数据分析使用PET（v2.03A; Ulbrich等，2009）中的SQUIRREL（v1.51H），PIKA（v1.10H; DeCarlo等，2006）和PMF2算法（Paatero和Tapper， Igor Pro 6.22A（WaveMetrics Inc.，Lake Oswego，OR）。高分辨率质谱的元素分析利用Aiken等人的环境OA的更新的AMS碎裂表。 （2008）。 PMF分析的数据准备遵循Zhang et al。 （2011）和Ulbrich et al。 （2009）并且包括片段m / z 12-110;利用不同的旋转参数（-1le;FPEAKle;1，以0.2为增量）探索了一个到五个因子的解。基于Ulbrich等人提出的标准选择三因素解决方案（2009）和Zhang et al。 （2011）;此PMF解决方案的诊断信息可以在补充中找到，以及两个和四个因素的解决方案（补充中的图S1，S4和S5）。 PMF因子数量的选择是基于因素的光谱和时间差异（图S1b中的补充），与“建立”因子类型的比较，以及与示踪剂如人为无机物种浓度的相关性（Zhang et al。，2011 ; Ulbrich等人，2012）;可以使用Q（描述残差的参数）和其他统计来支持因子数选择。 Q定义为（Paatero等，2002）：

窗体底端

窗体顶端

在落基山国家公园SE侧的谷中取样在〜2740m（纬度：40.2778，长：105.5453;图1）。取样地点毗邻救世军高山，约定高地，木本林和阿斯彭小屋度假村营地，但从城市中心拆除，并认为是农村;在附近的科罗拉多Hwy 7交通是轻。 AMS与气象，CASTNet和IMPROVE（标志符：ROMO）站，粒子到液体采样器（PILS-IC; Orsini等人，2003），高容量滤波器采样器，URG环形剥离器，差分迁移粒子sizer（DMPS; TSI 3085），光学粒子计数器，空气动力学粒度仪和自动沉淀取样器。 Beem等人（2010），Levin et al。 （2009），和Benedict et al。 （2012）介绍了使用上述仪器的测量结果。使用严格的AMS校准和数据质量保证协议，包括每周或每两周的电离效率校准和HEPA过滤周期。数据分析使用PET（v2.03A; Ulbrich等，2009）中的SQUIRREL（v1.51H），PIKA（v1.10H; DeCarlo等，2006）和PMF2算法（Paatero和Tapper， Igor Pro 6.22A（WaveMetrics Inc.，Lake Oswego，OR）。高分辨率质谱的元素分析利用Aiken等人的环境OA的更新的AMS碎裂表。 （2008）。 PMF分析的数据准备遵循Zhang et al。 （2011）和Ulbrich et al。 （2009）并且包括片段m / z 12-110;利用不同的旋转参数（-1le;FPEAKle;1，以0.2为增量）探索了一个到五个因子的解。基于Ulbrich等人提出的标准选择三因素解决方案（2009）和Zhang et al。 （2011）;此PMF解决方案的诊断信息可以在补充中找到，以及两个和四个因素的解决方案（补充中的图S1，S4和S5）。 PMF因子数量的选择是基于因素的光谱和时间差异（图S1b中的补充），与“建立”因子类型的比较，以及与示踪剂如人为无机物种浓度的相关性（Zhang et al。，2011 ; Ulbrich等人，2012）;可以使用Q（描述残差的参数）和其他统计来支持因子数选择。 Q定义为（Paatero等，2002）：窗体底端

窗体顶端

其中e是残差，sigma;是所有行的估计误差和列（j，时间）和对应的误差矩阵。对于洛基山研究，三因素解决方案受到两因素和三因素解决方案之间Q（36％）减少的支持，表明三因素解决方案在数据集中描述了相当多的变异性，但当选择四个或更多因子时，Q的减少（le;21％）（附录中的S1c）。

窗体底端

窗体顶端

图1.显示洛基山国家公园采样点（黄色星）的地图。 博尔德，丹佛和其他城市形成东部前沿地区（ARCgis地图代：Zitely Tzompa，2014年3月15日）。 风向玫瑰图显示研究期间的风向测量的直方图。

窗体底端

窗体顶端

第二变量Qexp等于自由度（对于AMS数据，大约为输入数据矩阵中的数据点的数量），并且Q / Qexp = 0.08（Ulbrich等人，2009; Paatero和Tapper 1993） 。如文献中所述，Q / Qexp1表示过高估计误差（Paatero等人，2002; Ulbrich等人，2009）。输入到PMF误差矩阵的误差确定涉及数据，收集平均时间和单离子区域的标准偏差，二者都由数据采集软件（Allan等人，2003）确定。我们假设低总信号（由于低质量）可以有助于降低整体的信噪比，将较大百分比的数据点（在给定时间的片段质量）置于信噪比（S：N = sqrt（Psignal2 / Perr2））阈值，其建议在误差矩阵准备期间下降加权（增加误差）;从分析中排除具有S：N lt;0.2（“差”）的点，并且将0.2 lt;S：N lt;2（“弱”）的点按因子2向下加权（Paatero和Hopke，2003）。单独地评价所有“坏”片段，并且特征时间序列由噪声支配，因此它们的排除得以维持。弱片段的下加权因子随后减少到1.2，导致三因子解的Q / Q exp = 0.1。 Q / Qexp改进是最小的，随后的因素几乎与这里的相同，因此使用原始分析（降低因子为2）。虽然未确定误差过高估计的来源，但测量值与PMF重建之间的残余质量较低，并且随时间相当恒定（图S1f和g在补充中）;同样，每个m / z的缩放残差的直方图表明，尽管质量的PMF重建趋于稍微过低，但该偏差在m / z上是一致的，因此对结果的解释几乎没有影响（图S1d）。 PMF分析从HR片段选择开始重复两次，两次具有不同的误差约束，具有非常相似的结果。

窗体底端

窗体顶端

图2.环境温度（红色虚线，左轴）和地面风向（蓝线，右轴）的研究 - 平均昼夜变化。

窗体底端

窗体顶端

化学源分配通常由气象信息支持;许多研究使用风向，HYSPLIT和其他回溯轨迹产品来映射源区域和运输（Chan et al。，2011; Sun et al。，2010）。在这里，复杂的流动在山区地形产生回来的轨迹，可能有用的为总体，但缺乏研究个别事件所需的具体情况（Gebhart et al。，2011）;幸运的是，增加的NOx浓度和来自前范围的低水平上升气流之间的联系表明，较不复杂的气象分析可能有助于源分配（Parrish et al。，1990）。在洛矶山地区建立了热诱导的下午上坡（NE-S，45-180°）和夜间下坡（SW-N，225-360°）风，并且可以分别朝向或远离RMNP地点，图1和2在（Bossert和Cotton，1994）;共同位置的ROMO会议站记录每小时表面观测。条件概率函数（CPF）识别高贡献成分浓度的风向，并在文献中得到很好的支持（Kim和Hopke，2004

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[27762]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章