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2013-2014年中国31个省会城市六项标准空气污染物的时空变化
(1.环境能源技术司,劳伦斯伯克利国家实验室,伯克利,CA 9472 0,美国;2.土木工程系,得克萨斯Aamp;M大学,学院站,TX 77843,美国;3.土木与环境工程系,加州大学戴维斯分校,戴维斯分校,CA 95616,美国;4.路易斯安那州立大学土木与环境工程系,巴吞鲁日,LA 70803,美国)
摘要:需要具有高时空分辨率的长期空气污染数据,以支持对影响空气质量的物理和化学过程以及相应的健康风险的研究。然而,直到最近,这种数据集才在中国提供。本研究首次利用中国环境保护部(MEP)发布的小时数据,研究了2013年3月至2014年2月期间中国31个首都城市PM2.5、PM10、、、、和8h 的空间和时间变化。所有城市PM2.5和PM10的年平均浓度均超过中国环境空气质量标准(CAAQS)、一级标准(PM2.5和PM10分别为15和40微克/立方米),只有海口、福州和拉萨达到CAAQS二级标准(PM2.5和PM10分别为35和70微克/立方米)。观察到的PM2.5、PM10、、和的浓度在北方地区的城市比西部和东南部城市要高。冬季非达标天数最多,但秋季期间东南部地区和春季西部地区也经常出现高污染日数。PM2.5是造成中国空气污染的最大因素,按非达标天数计算,其次是PM10和。除外,不同污染物之间存在很强的相关性。这些结果表明,冬季燃煤和生物质燃烧、春季风尘远距离输送、全年二次气溶胶形成等影响较大。目前中国空气污染是由多种污染物引起的,不同地区、不同季节之间差异很大。今后的研究应侧重于增进对空气质量和气象条件、不同区域排放量变化以及区域内和区域间污染物的运输和转化之间的联系的了解。关键词:空间变化 时间变化 标准污染物 PM2.5 省会城市 中国
- 绪论
由于严重的区域和区域间空气污染事件频繁发生,中国的空气污染越来越受到公众、科研人员和决策者的关注。需要具有高空间和时间分辨率的空气污染数据,以准确评估与空气污染物暴露相关的健康风险。然而,中国环境保护部(MEP)和地方环保局公布的公开式空气污染数据在历史上是稀缺的。此外,这些数据仅限于基于三个标准污染物中最高的每日空气污染指数 (API),包括二氧化硫 (SO2)、二氧化氮 (NO2) 和可吸入颗粒 (PM10,带空气动力学的颗粒物直径小于 10 微米)。虽然科学文献中报告了珠江三角洲(珠江三角洲)(Louie et al., 2005),北京大都市区(Zhang et al., 2012b)和其他一些主要城市s (Han et al., 2010; Peng et al., 2013; Wang et al., 2014a; Wang et al., 2014b),由于地形复杂、气象条件和排放分布复杂,很难将这些数据推断给其他地区(Li et al., 2014)。即使对于高度检测的区域,如珠江三角洲,通常也无法获得具有高时分辨率的连续数据(Ying et al., 2014; Zhang et al., 2012a)。这些数据对于使用统计方法或空气质量模型的暴露评估和污染形成/运输机制的调查非常有用。如果没有详细记录空气污染物浓度的时空变化,也难以科学地评估及让公众了解建议的空气污染措施的有效性。
此前曾报告过一些关于中国空气污染物浓度时空变化的研究,但详细的观测数据很少。其中一些在一个城市内受到限制。例如,Zhao et al. (2014) 使用的细颗粒(PM2.5,空气动力学直径小于2.5mu;m的颗粒物)和2012年冬季和2013年春,北京30个地点采集的PM10数据,应用普通克里金插值法显示,北部山区较北地区PM浓度较低,南方城市地区为较高。城区的西部比城市东部集中度更高。PM高峰在一月份出现。北京的PM浓度与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关。还报告了空间覆盖范围较大的分析。例如,Qu et al. (2010) 研究了从2000年至2006年在83个城市报告的API记录中重建的PM10的空间和时间分布。结果发现,PM10浓度在中国北方城市最高,在华南地区最低。北方城市呈下降趋势,但其他地区城市没有发现显著变化。与其他研究一致,PM10浓度在冬季达到顶峰,是夏季最低的。
还报告了关于多种标准污染物的空间和时间分布的研究。. Chai et al. (2014) 利用2011年8月至2012年2月期间收集的数据,报告了一项关于中国26个城市6种标准污染物空间和时间变化的研究。16个城市拥有所有六个标准污染物的数据,而其余10个城市只有二氧化硫、二氧化硫和PM10的数据。除臭氧(O3)外,所有污染物在冬季浓度较高,夏季浓度较低。北部城市的一氧化碳(CO)和SO2以及PM2.5和PM10要高得多,但O3和NO2在北方和南部城市之间并没有显示出显著差异。Ji et al. (2012) 使用在24个地点收集的PM10、SO2和NOx数据,对2009年10月和11月期间在中国北方收集的两起严重的区域PM事件进行了更为详细的分析,并在5个地点收集了PM2.5数据。结果发现,PM10高事件是区域性的,而不是被孤立在大城市内。PM2.5/PM10 比率在 PM 高活动期间增加。对天气模式和后轨迹的分析表明,轻风、表面反转温度升高、低压系统导致的混合高度低是造成主要污染物弱稀释和增强二次PM形成的原因。虽然这些研究提供了宝贵的见解,但没有一个涵盖全年PM2.5数据,其中很少包括经济欠发达地区的城市,如中国西北和西南。
本研究的目的是在一年(2013年3月至2014年2月)正式发布31个省会城市数据的基础上,研究中国PM2.5、PM10、CO、CO、SO2、NO2和8 hO3的时间和空间变化。研究了这些城市的空气质量达标条件,并确定了超过环境空气质量标准的天数的领先因素。研究了不同污染物的相互关系,使人们对中国空气污染的现状有了更全面的了解。
- 方法
为了评估中国的整体空气质量状况,我们分析了中国31个省会城市(台北、香港和澳门除外)一年长的PM2.5、PM10、CO、SO2、NO2和8 h O3的环境监测数据。对比空气质量的区域差异,这31个城市进一步分为三个一般区域,即北部、东南部和西部。城市列在表 1 中,其位置如图 S1 所示。2013年,这31个省会城市总人口为2.31亿,占全国总人口的17%。
31个省会城市的SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO、O3的实时小时浓度从中国环境监测中心发布网站 (http:// 113.108.142.147:20035/emcpublish/)。2013年1月,MEP开始通过该网站在74个主要城市的个别监测站点发布六种标准污染物的每小时空气质量数据。这个数据库对于更详细地了解中国目前的空气污染情况至关重要。本分析中8 h O3浓度是根据每小时O3浓度计算的。本研究包括2013年3月1日至2014年2月28日的一年数据。所有测量均在每个城市的国家空气质量监测点进行。如下表1所示,每个城市都设立了多个空气质量监测点(4-17)。监测地点被设计成城市和背景地点的混合体,大部分地点位于城市地区,少数在郊区和农村地区作为背景地点。
在每个站点安装并用于测量 SO2、NO2、O3 和 CO 的环境浓度的自动监控系统。根据中国环境保护标准HJ 193-2013(http://www.es.org.cn/download/2013/7-12/2627-1.pdf)和HJ 655-2013(http://www.es.org.cn/download/2013/7-12/2626-1.pdf),PM2.5和PM10连续监测系统由样品采集单元、样品测量单元、数据收集和运输单位等附件设备组成。微振荡平衡法和beta;吸收法均用于测量PM2.5和PM10。NO2、SO2、O3 和 CO 的连续监控系统由采样单元、校准装置、分析仪器以及数据收集和运输单元组成。分别采用化学发光法、紫外线
表1. 31个省会城市的地区类别,人口,可用的AQM站点和未达标天数。
来源:http://data.stats.gov.cn/workspace/index?m=csnd
- 最后一列中的第一个数字代表未达标天数的总数(gt;Grade II标准),第二个数字代表具有有效数据的天数总数。
荧光法和UV分光光度测定法测量NO2、SO2和O3。CO采用非分散红外吸收法和气体滤光片相关红外吸收法进行测量。
各城市监测点值自动上报中国国家环境监测中心,经环境监测质量管理技术指南HJ 630-2011验证后公布(http://kjs. mep.gov.cn/hjbhbz/bzwb/other/qt/201109/ W020120130585014685198.pdf)。全市平均浓度的计算方法是每个城市所有地点的浓度平均。这与政府向公众报告空气污染物每日浓度的方法相同。对各个站点的小时数据进行了健全性检查,以在计算平均浓度之前删除有问题的数据点。只有当当天有超过20小时的有效数据时,才计算每种污染物的24小时平均浓度。8 小时 O3 浓度是在每 8 小时至少有 6 小时的有效数据时计算的。在以前的研究 (Hu et al., 2014)中使用了相同的数据集,用于分析华北平原 (NCP) 和长三角 (YRD) 区域的夏季 PM2.5 和 PM10。还提供了数据集的简要说明。
- 结果和讨论
3.1空气污染物概述
由于人口众多和城市发展迅速,在31个城市中,有24个城市的空气污染超过了CAAQS(中国环境空气质量标准(GB3095-2012))二级标准,2013-2014年超过30%的天数(表1)。表2汇总了31个省会城市六项标准污染物的年平均浓度。PM2.5 的年平均浓度从 24 微克/立方米(拉萨)到 144微克/立方米(石家庄)。除海口、福州、拉萨外,所有省会城市的PM2.5均超过CAAQS I级标准(15微克/立方米),并超过二级标准(35微克/立方米)。PM10的年平均浓度从46微克/立方米(海口)到287微克/立方米(石家庄)不等。除海口、福州、昆明和拉萨外,所有城市的PM10均超过I级标准(40微克/立方米),也超过二级标准(70微克/立方米),二氧化硫和二氧化硫浓度均从2ppb(海口)到31ppb(石家庄)不等。18个城市的NO2超过了一级和二级标准(40微克/立方米,~20ppb)。26个城市二氧化硫超标(20微克/立方米,~7ppb),石家庄、济南、太原、沈阳等4个城市超过二级标准(60微克/立方米,~21ppb)。年平均8小时O3浓度从23ppb(哈尔滨)到53ppb(武汉),年平均CO浓度从575ppb(海口)到1899ppb(郑州)。CAAQS 定义了每日平均 CO 和每日最大 8 h O3 标准,但在 CAAQS 中未定义 CO 或 8 h O3 年标准,以评估这些城市中 CO 和 O3 的年浓度。
在位于北部地区的城市中,PM2.5、PM10、CO 和 SO2 的浓度普遍较高(见图 S2)。一些研究将北部地区较高的浓度与化石燃料燃烧和生物质燃烧的排放有关(e.g. Chai et al., 2014; Pui et al., 2014; Qu et al., 2010; Wang et al., 2014a; Wang et al., 2014c; Yang et al., 2013; Zhang et al., 2012a; Zheng et al., 2005)。更多的以煤为主的工业(如燃煤电厂、钢铁制造等)和煤炭和生物质燃烧为主的家庭供暖在冬季(从11月中旬到3月中旬)导致排放和浓度增加北区(Zhang et al., 2009; Zhao et al., 2011)。三个区域中NO2和O3没有观察到明显的空间差异,
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