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使用大气测量方法测量城市温室气体排放
Andreas Christen
摘要：
对于限制和验证温室气体在城市和城市范围内的排放清单的兴趣正在增加。这种贡献审核方式用来识别，量化和归纳二氧化碳和甲烷的排放（和封存）以及城市大气中一氧化氮的现场测量。城市的GHG混合比率和通量的测量允许验证不知名的来源，并对其影响城市覆盖的变化进行库存、标识和量化。GHG排放的现场测量(和封存)在城市大气中是可能实现的(i)
通过捕捉单个来源的GHG羽流移动平台和测量垂直剖面城市林冠层的GHGs（ii)在局部范围内通过直接的ed协方差在塔上的GHGs的通量测量，(iii)在中尺度上通过测量GHGs的混合比率和同位素的比例城市和农村的边界层与盒子和逆相结合模型。本文回顾了所有的方法并重点介绍了它们潜在的和当前的局限性。这些观察方法与模型相结合将支持未来在小尺度上的尝试，城市温室气体排放监测和允许进行验证即将到来的城市温室气体排放遥感产品。
关键词：大气测量；二氧化碳；涡度相关；同位素异数体；温室气体；城市大气
介绍
毫无疑问，城市是人类温室气体(GHG)排放的热点地区，因此被认为是减排努力的重点领域也就不足为奇了(Rozenzweig等，2010)。城市减排可以通过行为，技术，以及更高效的城市的变化来实现设计策略，即高效的土地使用和城市形式和基础设施的考虑(Calthorpe,2010)。此外，土地转换和土地管理战略，包括从分散的和广泛的生物源中减少温室气体的排放，增加直接的排放城市植被的隔离，以及保护城市土壤中现有碳池可以减轻或抵消城市的温室气体排放(Pataki等人，2006年，Churkina，2008年)。整体模型影响城市GHG交换的所有进程都是确定具体减排潜力以及与未来城市发展方案相关的减排策略和项目排放城市、社区或建筑规模的关键(Pataki等人，2009年;Pataki等人，2013年)。
作为一种有形的商品，总燃料消耗在国家和地区的规模上是可追踪的。(Gurney，2011)，其通常作为国家温室气体排放报告的一部分，如:美国排放清单(NEI)，英国大气排放清单(NAEI)，或加拿大国家污染物排放清单(NPRI)。然而,许多温室气体减排和抵消措施在更精确的尺度下进行，直接评估温室气体的排放通常无法通过燃料追踪来获得。大部分与能源有关的GHG城市排放是由空间供热、交通、工业和工业的燃料燃烧引起的。在大多数城市，主要的类别是交通和建筑能源需求。不同城市的气候(取暖和制冷需求)和城市密度的多样性导致每个城市的人均实际排放量相差很大(Kennedy等人，2009年)。另外,城市温室气体的扩散过程(废物分解，气体管道泄漏等等)的排放是具有挑战性的，甚至在总规模上都是可以量化
的。除了高度管理的城市植被和土壤变化，光合作用、呼吸作用和微生物分解的生物过程对二氧化碳的贡献以外，在人口密度高的地区，微观上，人类呼吸也是二氧化碳(CO2)流量的重要贡献者 (Prairie和Duarte，2007年)。这些与城市基础设施和土地管理（生物过程）有关的温室气体交换过程调节了城市生态系统与大气层之间的温室气体的净交换（通量）)(Nowak和2002年，Peters and McFadden，2012)。与城市土地覆盖和土地覆盖转换有关的过程（例如，IPCC来源5E1 / 5E2号，IPCC，2006年）往往被忽视，在国家清单中并不完全。但是城市减排战略无疑是无限的，对二氧化碳和其他较长寿命的温室气体的研究，如甲烷（CH4）和可能与土地覆被变化有关的一氧化二氮（N2O），必须纳入城市土地管理场景和国家清单。
如果选择短期温室气体，如对流层臭氧（O3）或一氧化碳（CO），虽然它们也与城市规模高度相关。 然而，由于它们在城市中太过分散，而且它们在短时间尺度的反应中形成和破坏，导致它们不能与本文所述的混合型GHG，CH4和N2O的方法相接触。
城市温室气体排放清单的需求和局限性
城市排放管理最常见的数据来源是空间分散的温室气体排放清单（例如，Gurney等，2009; Parshall等，2010; Thomas等，2011）。这种数据库是基于国家或地区总体燃料消耗数据，通过在区域和城市尺度的位置和特定排放的时间分配表分布的。这种解集通常依赖于人口密度，建设用地密度，土地利用和土地覆盖等代理。令人惊讶的是，这种代理可能在更小的城市和城市内部区域造成很大的不确定性。另一种替代和面向过程的方法是使用“自下而上”的方法，这种方法通过一套详细的模型运行或测量结果来估计测量温室气体排放。虽然自下而上的估计经常用于监管空气污染物（例如，NOx，CO，SO2，见Pulles，2013），但是温室体排放清单很少采用这种方法。特定行业的温室气体自下而上的方法是个例外，例如从建筑物到城郊和城市的建筑能量模型（BEM）的扩展（例如，Heiple and Sailor，2008; Gurney 等，2012）。自下而上估算上的难度在于如何适当考虑城市现实环境条件下大量城市要素（建筑物，汽车，树木）的综合，以及它们之间相互依存的影响（例如，建筑物的阴影，建筑物的微气候，城市冠层，行为控制）。排放因素是确定所用能源（或汽车驱动的公里）所排放的温室气体排放量和开发基于加工的排放清单的关键。虽然在燃料燃烧中，二氧化碳的排放是明确的，但释放的CH4和N2O的数量有较大的不确定性（Jonas 等等010），并且取决于燃烧过程的条件（例如，Heeb 等，2003）。因此，据Wennberg等人研究，温室气体的排放清单在城市规模上存在很大程度的不确定性。（2012年），例如其中甲烷的测量表明由于来源不明和低估
实际排放量远远大于温室排放清单方法估计的排放量。排放因子通常在实验室或在预期条件下使用少量样品（车辆，炉）的给定燃烧系统的测试台上确定。排放因子的确定难点在于升序算法，即所采集的样本数量是否代表整个城市系统，以及所有技术，环境和行为方面是否得到适当反映。小规模误差排放因子将在扩大传播时得到更大的不确定性（Marland，2008）。
城市系统排放测量的需要
排放估算的不确定性解释了验证缩小规模基于燃料的排放清单和基于过程的自下而上模型的必要性，这种模型能测量中等城市规模的排放量，即联系国家燃料统计和城市元素的个体排放因子。
数据的另一个来源是空间传感或基于地面的光谱测量系统，用于检测大气中的温室气体分数。过去的空间操作系统，例如ENVISAT平台（Buchwitz等人，2005; Schneising等，2008）或温室气体观测卫星（GOSAT，Butz等，2011）上的SCIAMACHY光谱仪，它们的解决方案非常粗糙，只能解决大城市地区的二氧化碳排放（例如，Kort等，2012）。然而，预计即将推出的卫星光谱仪如NASA的OCO-2卫星（预计发射日期为2014年7月）和欧空局的CarbonSat使命（地球探测器8的候选人，2015年的决策）将扫描更精细的尺度，它们将帮主我们能够在城市和工业环境中研究强大的二氧化碳排放源（例如，Velazco等，2011）。 这样的系统展示了解决城市边界层温室气体富集的潜力，并且使在城市规模以下进行排放估算的验证成为可能。高分辨率的空间遥感系统和尚待开发的算法需要在城市大气中对所选的现场排放测量进行测试和验证。
本文的目的是回顾近期在城市气候学方面取得的进展，以开发直接或间接识别，绘制，量化和归纳主要温室气体（即二氧化碳（CO2）），甲烷（CH4）和亚硝酸盐 氧化物（N2O），在城市大气中的排放量。“IPCC国家温室气体清单指南”（IPCC，2006年）确定了缺乏方法论的定居点非二氧化碳排放温室气体排放量的方法，作为“明显”的知识差距，并得出结论，在有关影响的结论之前需要附加数据就可以绘制非二氧化碳温室气体通量的定居点。
总之，需要直接观察和分析监测城市大气中所有温室气体的方法，以协助降低，优化和遥
感温室气体排放。城市气候中温室气体的现场测量可以满足下列目标之一：
限制，基准和验证微观，本地和中尺度的自上而下的清单和自下而上的模型或遥感产品。
评估城市污染物和温室气体排放的土地覆盖变化影响和地方对区域尺度的生态系统反馈，特别是对于CH4和N2O。
为现场监测长期排放趋势以及政策措施和协议的影响和效率提供工具。
首先，我们将审查引起三个最重要的混合温室气体排放和吸收的过程（第二部分），以了解城市系统中这些气体的表面 - 大气层交换。然后综合近期观测研究的方法和结果，量化了不同城市规模城市的温室气体交换（表1）。在微观尺度上，这些包括移动平台和固定传感器的城市冠层（UCL）的测量（第3节）。在当地规模的涡度协方差测量中，塔被广泛用于直接确定城市地区的某个子集中的温室气体通量（第4节）。最后，使用基于混合比的测量，稳定同位素比率和与城市边界层和城市羽流中其他痕量气体的比例的方法已被用于使用框模型和逆模型对中尺度的排放量进行定量和归属（第5节）。我们最后讨论了城市温室气体排放和吸收的现场监测的潜力和局限性，并考虑了其对城市温室气体减排政策的价值（第6节）。这项审查仅限于原位测量方法。排除了基于空间的遥感技术来推断温室气体通量，因为目前它们解决城市规模的温室气体通量的能力有限，尽管预计在不久的将来会发生变化。
2. 城市系统中的大气温室气体交换
2.1 二氧化碳
随着全球辐射强迫（RF）为1.68Wm2（IPCC，2013），二氧化碳（CO2）成为对流层人为气候变化的最重要的温室气体。城市和城市地区化石燃料燃烧过程中大部分是人为CO2排放。城市二氧化碳的主要来源是空间采暖，交通运输，工业和发电的燃料燃烧（图1a中的C）。然而，人类，植被和土壤的呼吸R和城市植被的光合作用P都影响到城市与上覆大气之间的二氧化碳交换（图1a）。值得注意的是，人类，植被，土壤不是化石碳。 然而，有城市植被隔离大气碳的潜力（如果Pgt; R）。 因此，最好将排放归因分为R和P，并进一步将C分类为相应的部件（交通，采暖，工业等）。
表格 1 以关注点和报告分级为依据，用于量化温室气体排放量和城市生态系统的摄取量的测量方法总结
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规模（研究系统） |
空间尺寸 |
大气层研究 |
时间分辨率 |
常用测量方法 |
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微型（建筑，道路，行业，绿地） |
~1-100m |
城市冠层，粗糙度次层 |
在特定地点进行一次性测量沿着横断面，在某些情况下长期观察（5分钟到几年） |
在峡谷进行横断面和垂直剖面测量，使用封闭室进行生态生理测量（植被，土壤） |
|
本地规模（社区，土地利用区） |
~100m-10km |
惯性次层 |
连续测量，可以得到昼夜和季节动态（30分钟到几年） |
在城市上方的塔上直接分离的涡度协方差通量测量 |
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中尺度（城市， 城市化地区） |
~10-100km |
城市边界层 |
短期运动或连续测量 可以得到日变化和季节差异 |
边界层预算，逆风下风混合比差异，区域反演模型，同位素比值 |
图 1 （a）二氧化碳，（b）甲烷和（c）一个城市和大气之间的一氧化二氮的质量流量的概念表示。 方程式显示了包含城市顶层空间和高于高度（ztop）的空间的体积平衡，其中大气良好混合。 在箱子里，所有的排放和吸收过程都发生了。 在所有三种情况下，DS是冠层空气体积中混合比的变化。 大气中的化学反应被忽略
2.2 甲烷
全球排放量为0.97Wm2（IPCC，2013）的甲烷，在全球排第二，其排放和吸收量也与城市相关。当天然气（含有gt; 80％CH4）燃烧时，CH4主要转化为H 2 O和CO 2，但CH 4的排放可能源于天然气的不完全燃烧，也可能由于汽油等中的烃的不完全燃烧燃料（C，图1b）（Nakagawa，2005）。城市CH4的其他重要来源是泄漏天然气分销网络（L）（Lowry等，2001; Phillips等，2013）。垃圾分解过程中厌氧微生物呼吸（A）和城市土壤可以排放甲烷（如Bogner和Matthews，2003）。所选的土壤微生物能够消耗甲烷并因此去除它（微生物氧化，O，例如Kaye等人，2004）（图1b）。甲烷进一步涉及与光化学烟雾相关的城市烟流中的选定化学反应（DS，Seinfeld和Pandis，2006）。
2.3 一氧化氮
在全球范围内，最重要的一氧化二氮（N2O）来源与农业有关，其辐射强度为0.17Wm2，（IPCC，2013）。 虽然在城市发挥的作用不太重要，但在燃料燃烧过程中（C，图1c），主要来自具有催化转化器的车辆中，N2O作为副产物排放（Famulari等，2010）。 此外，高度施肥和灌溉的城市草坪草和土壤中的硝化和反硝化（N）的微生物过程可以释放或去除N2O。 在高肥料应用的绿色空间管理下，排放量可以很大（Bremer，2006; Townsend-Small等，2011）（图1c）。
2.4 对流层臭氧
二氧化碳空气污染臭氧（O3）是一种短暂的温室气体，RF为0.35Wm2（IPCC，2007）。对流层
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