Atmospheric Environment 44 (2010) 3085e3094

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Atmospheric Environment

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Study of a winter PM episode in Istanbul using the high resolution WRF/CMAQ modeling system

Ulas Im ^a,*, Kostandinos Markakis ^b, Alper Unal ^c, Tayfun Kindap ^c, Anastasia Poupkou ^b, Selahattin Incecik ^d, Orhan Yenigun ^a, Dimitros Melas ^b, Christina Theodosi ^e, Nikos Mihalopoulos ^e

a Bogazici University, Institute of Environmental Sciences, 34342 I_stanbul, Turkey

b Aristotle University of Thessaloniki, Department of Physics, Laboratory of Atmospheric Physics, 54124 Thessaloniki, Greece

c Istanbul Technical University, Eurasia Institute of Earth Sciences, I_stanbul, Turkey

d Istanbul Technical University, Department of Meteorology, I_stanbul, Turkey

e University of Crete, Department of Chemistry, Environmental Chemical Processes Laboratory, P.O. Box 2208, 71003 Heraklion, Greece

a r t i c l e i n f o

Article history:

Received 18 November 2009 Received in revised form

17 May 2010

Accepted 20 May 2010

Keywords:

Air quality modeling Aerosol

Chemical composition Istanbul

WRF CMAQ

a b s t r a c t

High winter-time PM₁₀, sulfate, nitrate and ammonium levels in Istanbul were investigated using a high resolution WRF/CMAQ mesoscale model system. A model-ready anthropogenic emission inventory on 2 km spatial resolution was developed for the area and the present study is the first attempt to test these emissions. The results suggested that the system was capable of producing the magnitudes. PM₁₀ levels calculated by the model underestimated the observations with an average of 10 per cent at Bogazici University sampling station, whereas an overestimation of 12 per cent is calculated for all stations. High uncertainties, particularly in traffic and coal combustion, led to over estimations around emission hot spots. Base case results together with the sensitivity studies pointed significant contribution of local sources, pointing to the need of control strategies focusing on primary particulate emissions.

copy; 2010 Elsevier Ltd. All rights reserved.

1. Introduction

Urban scale air pollution has become a significant environmental problem in the world with the increase of urbanization. The global urban population has risen from about 3 per cent of the worldrsquo;s total population (Brunn and Willimas, 1983) to about 49 per cent in the year 2005 (UN, 2007). Air quality in megacities is of great concern due to migration towards urban areas and the health issues (Gurjar et al., 2008). Particulate air pollutants involve a complex mixture of small and large particles of varying origin and composition, including fossil fuel emissions, industrial fugitive dust, windblown dust and secondary pollutants.

Istanbul is a megacity with population well over 12 million. Air pollution is one of the challenging environmental problems in Istanbul. Especially at the end of 1980rsquo;s and the beginning of 1990rsquo;s, SO₂ and PM concentrations have exceeded the short-term air quality

* Corresponding author at: Pressent address: University of Crete, Department of Chemistry, Environmental Chemical Processes Laboratory, P.O. Box 2208, 71003 Heraklion, Greece.

E-mail address: ulasim@chemistry.uoc.gr (U. Im).

standards in many days due to the consumption of the low quality local lignite during the heating seasons, particularly when the anticyclonic pressure systems prevail (I_ncecik, 1996; Tayanc, 2000; Topcu et al., 2003). Karaca et al. (2005) found that the annual arithmetic mean of PM₁₀ was 47.1 mgm^—3, higher than the European Union (EU) air quality annual PM₁₀ standard of 40 mgm^—3. According to the air quality network of the Ministry of Environment and Forestry, the daily mean PM₁₀ concentrations exceeded the limit of 50 mgm^—3 at all municipality stations with an average of 157 days, which is well above the EU limit of 35 days. Although there have been improvements in primary pollutants levels of SO₂ and TSP by shifting to natural gas as the primary residential and industrial fuel, secondary pollutants such as ozone and secondary organic aerosols (SOA) became more significant due to the increase in natural gas combustion (Im et al., 2006, 2008).

These high levels of both primary (TSP and SO₂) and secondary (ozone) air pollutants were investigated through statistical analyses of measurements in a number of studies (Tayanc, 2000; Topcu and Incecik, 2002; Im et al., 2006, 2008). However, sophisticated air quality modeling systems have not been employed sufficiently to investigate these levels. The first modeling study focusing on

1352-2310/$ e see front matter copy; 2010 Elsevier Ltd. All rights reserved. doi:10.1016/j.atmosenv.2010.05.036

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英文文献翻译

利用高分辨率WRF-CMAQ模式研究伊斯坦布尔的冬季PM浓度

Study of a winter PM episode in Istanbul using the high resolution WRF CMAQ mode.

摘要：利用高分辨率WRF-CMAQ中尺度模型系统对伊斯坦布尔冬季高浓度的PM₁₀、硫酸盐、硝酸盐和氨水平进行了调查。模型准备了两公里分辨率的人为排放源清单并且是首次尝试对其进行测试，结果表明该系统能够产生较好的模拟效果。模型计算的PM₁₀浓度结果比土耳其海峡大学的观测结果大约低10％，而比所有站点结果大约高12％。特别在交通和煤炭燃烧方面导致对排放热点的过度估计是高度不确定性产生的原因之一。本案例结果与敏感性研究一起发现了当地污染物主要源，指出需要针对主要颗粒物排放制定控制策略。

介绍

随着城市化进程的加快，城市区域的空气污染已成为全世界范围内一个重要的环境问题。全球城市人口从世界总人口的约3％（Brunn and Willimas, 1983）在2005年约上升到49％（UN, 2007）。随着不断向城市迁移，城市空气质量问题不断凸显使人们的健康令人担忧（Gurjar et al., 2008）。颗粒状空气污染物来源不同且结构为小颗粒和大颗粒的复杂混合物，包括化石燃料排放，工业扬尘，风吹尘和二次污染物。

伊斯坦布尔作为人口超过1200万的大都市，空气污染是该城市最具挑战性的环境问题之一。特别是在1980年末和1990年初，由于在采暖季节使用了低品质的当地褐煤，二氧化硫（SO2）和PM浓度在很多天内超过了短期空气质量标准，特别在反气压系统中具有突出特征（ncecik, 1996；Tayanc, 2000；Topcu et al, 2003）。Karaca等(2005)发现PM₁₀污染物浓度的年平均值为47.1mu;mg^-3，高于欧盟（EU）空气质量PM₁₀年平均浓度值40mu;mg^-3。根据环境和林业部空气质量网络检测结果显示有157天日平均PM₁₀浓度超过所有市政站设定的50mu;mg^-3限值，这远远高于欧盟35天的限制。虽然改变为通过天然气作为主要的住宅和工业燃料，由于天然气消耗的增加使二氧化碳（CO₂）和二次有机气溶胶（SOA）等二次污染物而变得更显著，改善了SO₂和总悬浮颗粒物（TSP）的主要污染物浓度(Im 等, 2006, 2008)。

通过对观测数据进行统计来研究这些高浓度的初级（TSP和SO₂）和次级（臭氧O₃）空气污染物(Tayanc, 2000; Topcu and Incecik, 2002; Im et al., 2006, 2008)，然而，还未充分利用复杂的空气质量建模系统来研究这些污染物。Anteplioglu(2000)首次在伊斯坦布尔利用SAIMM和UAM模型进行O₃模拟研究。Topcu等(2003)使用MM5/CAMx建模系统研究交通排放中的O₃水平。Kindap等(2006)和Kindap(2008) 在伊斯坦布尔以及欧洲地区利用粗略分辨率基于以前的气溶胶模块（AERO4）的远程运输贡献率使用MM5/CMAQ建模系统来研究PM₁₀水平。最近，Elbir等(2010)使用CALPUFF建模系统调查伊斯坦布尔的主要污染物。

本次研究的优点是首次利用PM₁₀污染物浓度最先进的高分辨率和全面的人为排放清单进行模拟，以及人为排放对伊斯坦布尔污染物浓度的影响。该模型系统通过在更高的空间分辨率上使用最终版本的CMAQ模型（版本4.7）在模拟动态粗细模式交互能力方面取得了进展，这是以前研究中的主要缺陷，另外通过WRF模型的高级参数化方案更好地表示气象数据。除PM₁₀浓度外，硫酸盐、硝酸盐和氨气溶胶也首次被研究。此外，通过敏感性运行进行局部初级微粒排放的主要贡献假设，将源于不确定性的排放进行讨论，来判断这些不确定性对模型浓度的可能影响。

在2008年1月13日至17日期间进行模型评估，利用9个市政空气质量站和土耳其海峡大学（ESC）观测站24小时PM₁₀浓度值，使用3天周期来将初始和边界条件的影响降到最小。对ESC观测站的测量活动提供了对硫酸盐、硝酸盐和氨浓度的额外分析。最后，进行了灵敏度分析，以了解ESC站的气溶胶水平对SO₂、氮氧化物（NO_X）、氨气（NH₃）和挥发性有机化合物（VOC）10％排放量变化在不同排放情景下的敏感性。

2、分析与方法

2.1模拟周期和气溶胶数据

根据2007年11月至2009年6月在ESC（41.09 N和29.05 E）收集的PM₁₀样本进行气溶胶的化学成分分析并确定污染物气溶胶源。在克里特岛大学环境化学实验室分析气溶胶样品的主要离子，微量金属、有机碳和元素碳。该研究的细节在Theodosi等(2010)中给出。本研究调查了2008年1月13日至17日期间5天冬季高PM₁₀浓度时期，选择这一时期是因为ESC站和伊斯坦布尔大城市运营的九个城市空气质量站5天内24小时PM₁₀浓度均高于欧盟限值50mu;mg^-3，最大值为129mu;mg^-3。欧洲方面的6个站点（Alibeykoy，Besiktas，Esenler，Sarachane，Sariyer和Yenibosna）以及亚洲一侧的3个站点（Kartal，Umraniye，Uskudar）的PM₁₀观测值来自伊斯坦布尔大都会市（表1）,来源分配结果来自Kocak等人。表明，人为排放源浓度占观测排放浓度的90％，更加适用于测试新的人为排放清单。观测值中硫酸盐，硝酸盐和氨测量平均浓度为9.8，6.8和4.1mu;mg^-3。使用完整的离子组，阳离子/阴离子平衡显示完全中和或缺少阳离子（由于灰尘引起的碳酸盐），结果显示，氨的中和作用占75％，而钙或钠仅占25％。Kindap等(2006)；Kindap(2008)等研究中风向主要体现了北方运输，观测得到该地盛行南风和东风与Kindap等人对该地区进行的长期观察和先前研究相反。在观测期间没有观察到明显的降水，这导致没有湿沉积的情况下PM₁₀浓度增加。

表1 监测站地理信息

2.2气象模拟

在非静力情况下进行中尺度天气研究和预测（WRF-ARW）模型3.1版被用作气象模型（Skamarock and Klemp, 2008; Borge et al., 2008），它是基于第五代PennState/NCAR中尺度模型（MM5）开发的（Grell et al., 1994）。建立了用于Lambert Conformal投影的气象建模系统的三维域：在30km空间分辨率下覆盖欧洲199times;175个网格单元组成的区域，第二个域为覆盖巴尔干地区的181个网格单元，分辨率为10km的大伊斯坦布尔地区（GIA）的最内层域，在2公里分辨率上由111个网格单元组成（图1）。从图中可以看出，非洲北部的重要粉尘储层未包括在该研究中，但预计一月份尘埃的影响会很低。全国环境预测中心（NCEP）最终分析（FNL）数据为1times;1°，用于提供WRF模型所需的初始和边界条件，而Sigma;37层已用于模型的垂直分辨率从靠近表面约20米处拉伸，并逐渐降低至靠近模型顶部（10hPa）的1400米处。本研究中使用的物理选项是WRF单一时刻6级微物理方案（Hong and Lim, 2006），RRTM（快速辐射传输模型）长波辐射方案（Mlawer et al., 1997），Dudhia短波辐射方案（Dudhia, 1989），NOAH地表模型（Chen and Dudhia, 2001），延世大学行星边界层方案（Hong et al., 2006）和Kain-Fritsch积云参数化方案（Kain, 2004）。另外，对区域的温度、风和湿度参数进行了分析微调。

图1 WRF模型中使用的气象建模领域

2.3、化学和运输模型

在本研究中运用化学和运输模型( Byun和Ching, 1999)是美国环保局社区多尺度空气质量(CMAQ)模型4.7版本。CMAQ是一个三维的欧洲大气化学和传输模拟系统，模拟整个对流层的O₃、酸沉降、能见度和微粒物质。CMAQ已被广泛用于模拟大气成分(Hogrefe et al., 2001；Jimenez and Baldasano, 2004；zhang et al., 2004; Unal et al., 2005; Gego et al., 2006；odman et al., 2007)，该模型以三种模式处理PM浓度分布，直径小于2.5mm的粒子，累积模式以及动态粗糙模式。采用了一种新的气溶胶处理模块AERO5。引入了几个以前CMAQ气溶胶模块没有包括的途径，特别是对于SOA的分析(edney et al., 2007)。以前的CMAQ气溶胶模块将所有SOA视为半挥发气体，尽管AERO5通过氧化引入非挥发性SOA，在酸性条件下由异戊二烯衍生的SOA源于芳香氧化和颗粒相半挥发性有机材料的低聚。此外，AERO5模块能够单独跟踪半挥发性氧化产物的气体和颗粒物，而不是聚集成单一种类。除了新的SOA处理之外，CMAQ4.7还涵盖了动态气溶胶通过其它各种形成过程，包括初级排放、成核、生长、凝结和蒸发冷凝。

区域的边界和初始条件由默认CMAQ文件提供，对于区域内部BC和IC是使用Models-3系统的ICON和BCON模块进行前一天的外部域模拟内插所得结果。气态物质的化学机制是CB-V( Yardwood et al., 2005)，而AERO5被用作气溶胶机制，也计算海盐排放。CMAQ运行在三个域上，覆盖欧洲的163times;150电网系统分辨率为30公里，巴尔干地区位于140times;155网格区域分辨率为10公里，GIA位于92times;57网格的2公里区域和20个垂直层。第一层延伸到93m，而域的顶部延伸到16km，Yamartino平流方案(Yamartino, 1993)和ACM2垂直扩散方案(Pleim, 2007)还采用了含水云化学。

2.4、排放清单

在本研究的框架内，首次开发了基于GIS的最先进的GIA排放清单。使用2公里的分辨率在GIA上对空气排放进行了空间分配。清单包括月和日分辨率显示的CO、NO_X、SO₂、NH₃、6PM物质和23种非甲烷类挥发性有机物(NMVOCs) ( Olivier et al., 2001)的排放(Friedrich, 1997)。排放源已经包括能源生产、住宅和工业燃烧、道路交通和航运，对最主要的人为排放源，如住宅和工业燃煤、货运，利用官方活动信息和人口密度、道路网和土地使用的高分辨率数字地图采用了自下而上的方法进行计算。道路运输排放量是根据专门针对该地区的汇编排放系数计算的，其系数反映了车队的状况以及城市内的驾驶条件。更多细节见Markakis等(2009)及其参考资料。为了涵盖其余来源，欧洲和巴尔干地区的网格化年度排放数据是从Visschedijk等(2007)处获得的。该清单最初以2003年为参考年在1 / 8times;1 / 16°网格下利用卫星和现场数据项目(GEMS项目)进行全球和区域地球系统监测而编制的(Holling sworth et al., 2008)。

表2 年度总排放量(第1季度)与EMEP和TNO数据库进行比较(括号内的数值包括国际航运和土地排放)

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