深共熔溶剂的萃取-脱硫外文翻译资料

 2023-09-05 10:06:46

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深共熔溶剂的萃取-脱硫

Davannendran Chandran a,Mohammad Khalid a，*,Rashmi Walvekar b,Nabisab Mujawar Mubarak c,Swapnil Dharaskar d,Wai Yin Wong e,Thummalapalli Chandra Sekhara Manikyam Gupta f

a Graphene amp; Advanced 2D Materials Research Group (GAMRG), Sunway University, No. 5, Jalan Universiti, Bandar Sunway, 47500 Subang Jaya, Selangor, Malaysia b School of Engineering, Taylors University, 47500 Subang Jaya, Selangor, Malaysia

c Department of Chemical Engineering, Faculty of Engineering and Science, Curtin University, 98009, Sarawak, Malaysia

d Department of Chemical Engineering, School of Technology, Pandit Deendayal Petroleum University, Gandhinagar 382007, India

e Fuel Cell Institute, University Kebangsaan Malaysia, 43600 UKM Bangi, Selangor, Malaysia

f Corporate Research and Development, Apar Industries Limited, Mumbai, India

摘要：目前，为了生产低硫燃料，脱硫过程面临更大的压力。完全依靠传统的加氢脱硫(hydro-desulphurization, HDS)方法，由于需要对加氢脱硫装置进行必要的改造、同时还会增加氢、电和催化剂的消耗量，成本将大大增加。近二十年来，离子液体作为溶剂的萃取-脱硫方法受到广泛关注，但离子液体(ILs)的毒性也引起了寻找绿色吸附剂替换的研究。深共熔溶剂(DESs)是一种2001年发现的比离子液体(ILs)毒性更小的溶剂，自2013年起DES作为替代溶剂的研究很活跃。本文从影响萃取-脱硫的因素入手，对脱硫技术的应用进行了全面的综述。DESs作为一种萃取脱硫溶剂，具有较高的脱硫能力。脱硫剂DES的选择、提取时间、提取温度、模型油比、多级萃取和脱硫再生注定影响脱硫收率。原料和合成成本低廉，较低的溶剂给料处理率和有益的绿色溶剂特性，展现出DESs脱硫的适宜性。

关键词:硫 加氢脱硫 萃取脱硫 离子液体 深低共熔溶剂 绿色溶剂

内容目录

1.介绍...........................................................313

2.深低共熔溶剂...................................................314

2.1深共熔溶剂的分类..............................................314

2.2深共熔溶剂的制备..............................................315

2.2.1深共熔溶剂的选择............................................315

2.2.2摩尔比......................................................315

2.2.3提取时间....................................................315

2.2.4提取温度....................................................316

2.2.5初始硫浓度..................................................317

2.2.6模型油比例..................................................317

2.2.7多级萃取....................................................318

2.2.8深共熔溶剂的再生............................................318

2.2.9氧化和利用DES催化辅助萃取-脱硫.............................318

3.采用深共熔溶剂的脱硫机理........................................319

4.结论............................................................319

缩写..............................................................320

参考文献..........................................................321

1.介绍

二氧化硫(SO2)是煤、油或柴油等含硫燃料燃烧过程中产生的一种有害气体，对人类健康和生态系统构成威胁[1-4]。过量接触二氧化硫可能导致呼吸道疾病，如:哮喘、肺气肿、慢性支气管炎,也可引起神经系统紊乱[5-7]。活动时，受二氧化硫影响,呼吸系统会出现呼吸短促、气喘和胸闷等症状。SO2也会刺激皮肤和眼睛粘膜[8]。此外，二氧化硫还会与空气中的水分发生反应，导致酸雨和酸雾。酸雨造成建筑物侵蚀，改变土壤和水(海洋)的pH值，进而对水生生物产生不利影响。这种循环破坏生态系统。

二氧化硫排放的最大来源是燃煤发电厂、工业锅炉、原油精炼厂、冶炼工业、车辆和自然火山活动。由于工业化的迅速发展，二氧化硫的排放量在1980年达到峰值，峰值为1.5151亿吨。此后，通过实施减少环境污染的法规，从而减少了二氧化硫的排放量。1980年至2016年，这些法规的实施帮助美国减少了90%的二氧化硫排放[10,11]。在对车辆的规定中，减少环境污染就在于控制燃料中允许存在的含硫量。

硫是原油中的一种天然元素，由于燃烧、抑制或毒害催化剂、腐蚀设备和管道而产生二氧化硫，因而不受欢迎。原油中的硫主要以有机硫化合物的形式存在，例如甲硫醇、苯硫醇、环己基硫醇、二甲基硫化物、硫环己烷、噻吩和苯并噻吩以及硫化氢等无机硫化合物如图1所示。这些化合物的性质不是酸性就是非酸性。含硫量为lt;0.5 wt%的原油被认为是“低硫原油”，含硫量较高的原油被认为是“高硫原油”。

决策者意识到二氧化硫对人类和生态系统的灾难性影响，正在通过强制使用硫含量降低的燃料来进一步严格监管。2009年欧盟采用欧盟V燃料标准，规定柴油和汽油[12]的最高含硫量均为10ppm。这一燃料标准取代了自2005年开始实施的欧盟IV标准，该标准允许硫含量为50ppm。在美国，自2006年以来，道路超低硫柴油的含硫量上限为15ppm，而对于汽油，自2017年以来的平均含硫量上限为100ppm[12,13]。中国2017年开始将公路柴油和汽油的硫含量限制为最高10ppm。

图1 燃料中含有的有机硫化合物

目前，由于甜(低硫)原油储层即将耗竭的情况，人们的注意力正转向含有高达14%（重量）硫的酸性(高硫)原油[15,16]。因此，迫切需要从酸性原油中去除大量的硫，以满足燃料中日益严格的允许硫含量。脱硫技术根据脱硫方式分为三种，包括：催化加氢脱硫(HDS)，溶剂萃取和分子筛吸附。催化HDS是指催化剂存在下应用硫化合物在与氢发生反应。这是一个分解反应，生成硫化氢(H2S)，碳氢化合物液体为残余。溶剂萃取采用液-液萃取原理，其中溶剂从烃流中去除硫化物。它也用于从轻质气体[17]中去除H2S。烷醇胺就是在这个过程中使用的溶剂。在脱硫过程中，硫醇也通过使用氢氧化钠的提取技术去除，以去除恶臭并避免腐蚀。吸附分子筛是一种用于从C3, C4,C5和天然气中除去硫的技术。该方法可有效去除硫化氢，硫化物，二硫化物和硫醇[19]。

迄今为止，HDS已成为从原油中去除硫的常用方法[18]。HDS虽然能有效去除脂肪族烃硫含量，但由于其空间位阻较大，无法去除噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩及其衍生物等多环有机硫化物[18,20]。即使可以进行深度脱硫，也需要如高压(2 MPa-10MPa)、高温(600K-700K)等极端苛刻的操作条件，这将导致脱硫成本显著增加[21]。此外，柴油燃料中含氮化合物的存在也阻碍了HDS工艺的应用[22,23]。

综上所述，特别是针对低硫原油的枯竭和高硫原油面临的挑战，世界各地都在积极开展研究工作，寻求从高硫原油中去除硫使其达到规定的燃料标准的可能性[19,24-26]。与HDS[27]相比，萃取脱硫工艺简单，能耗低，操作温度和压力较低，因此得到了广泛的研究。离子液体(ILs)作为萃取脱硫的溶剂，在过去的20年里发展势头迅猛。离子液体(ILs)一般是熔融盐。将温度373 K为国际标准作为离子液体(ILs)的最高熔化温度。离子液体(ILs)主要是由一种离散的阴离子或阳离子通过离子键结合在一起而形成的，这有助于形成非常低的蒸气压。通过改变阳离子和阴离子的组合来调整离子液体(ILs)的性质的可能性[28,29]，以及不挥发性，使得离子液体(ILs)成为取代传统挥发性有机溶剂[30]的有希望的候选溶剂。Ibrahim等人对离子液体(ILs)在萃取脱硫中的应用进行了全面的回顾。然而，最近的研究对离子液体(ILs)造成环境破坏的毒性和较差的生物降解性提出了担忧[24,25,32,33]。这触发了离子液体(ILs)合适替代品的新研究。

深共熔溶剂是一种新型的离子液体，它是路易斯/布朗斯特酸和碱的共熔混合物，由不同的阴离子和/或阳离子组成。这种共熔混合物的熔化温度远远低于其组分[34-39]。尽管DESs和ILs有许多共同的特点和物理性质，但它们是具有不同化学性质的不同类型的溶剂。近二十年来，对离子液体(ILs)的研究不断深入，而2013年才首次报道了DESs作为萃取脱硫溶剂的研究[20]。这篇综述的目的是严格地分析DESs的脱硫能力。

2.深低共熔溶剂

DES是一种新型的溶剂，类似于离子液体(ILs)，由于其优异的物理性能，可以很容易地调节到特定的用途而引起人们的广泛关注。DESs由两种或多种具有氢键供体(HBD)和氢键受体(HBA)的化合物组成，形成共熔混合物[40]。DESs的合成相对简单，不需要有机溶剂，不存在有毒有机溶剂对环境的影响。相互作用的组成部分是绿色的，易得的溶剂和廉价的原材料[41]。通常，它们是由简单的季铵卤素盐与金属盐或无机HBD(如酰胺、羧酸或醇)形成的混合物[42,43]。

DESs是室温到最高343 K之间的液体混合物[43]。Abbott等人在2001年用氯化锌加热几种季铵盐(QAS)时发现[44]，形成的液体混合物DES共熔温度降低。由表1可知，用Me3NCH2CH2CI/ZnCl2形成DESs的最低熔点在296K-298K之间。这对DESs来说是一个优势，因为与需要高温和高压的传统HDS方法相比，它可在常温常压下萃取脱硫[44]。DESs可用Cat X-zY的通式来表示；其中Cat 是来自任何铵、磷或锍的阳离子,Xminus;路易斯碱的卤化物阴离子，z代表与阴离子相互作用的Y分子的数量。

2.1深共熔溶剂的分类

用络合剂的性质对形成的DES进行了分类。常见的络合剂有金属卤化物/咪唑盐、水合物金属卤化物、HBD和一系列过渡金属[44]。一般DES可分为4类，如表2所示。

Ⅰ型DES是由QAS和金属卤化物形成的。例如氯铝酸盐/咪唑盐与各种非水合金属卤化物，如氯化铁(FeCl2)混合。其他已被证明属于第I类的金属氯化物还包括氯化银（AgCl）、氯化铜（I）（CuCl）、氯化锂（LiCl）、镉氯化物（CdCl2）、氯化铜（II）（CuCl2）、氯化锡（II）（SnCl2）、氯化锌（ZnCl2）、氯化镧（III）（LaCl3）、氯化钇（III）（YCl3）和氯化锡（IV）（SnCl4）[46]。形成Ⅱ型DES从QAS和水合金属卤化物。水合金属卤化物价格低廉，不受空气或湿度的影响，适用于的大规模加工[46]。

Ⅲ型DES是由QAS和HBD形成的。这类DES材料的研究最多。例如，由氯化胆碱和HBD形成的DES能够溶解广泛的液体，其中包括氯化物、过渡金属以及氧化

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