壳聚糖/四氧化三铁微球的制备及其应用在 水溶液中去除Pb（II）和Ni（II）的研究外文翻译资料

 2022-07-30 21:12:08

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壳聚糖/四氧化三铁微球的制备及其应用在

水溶液中去除Pb（II）和Ni（II）的研究

摘要：

目前已经提出了一种简单且有效的方法来制备具有与未涂覆的Fe3O4纳米颗粒（约54emu/g）一样高的饱和磁化值的壳聚糖/磁铁矿纳米复合物珠粒。材料制备成功的原因是涂层壳聚糖层太薄，以至于它不影响这些复合珠的磁性。尤其因为磁性Fe3O4纳米颗粒的表面上的壳聚糖可用于与重金属离子配位，故可使得这些离子在外部磁体的帮助下被去除。根据Langmuir等温线模型，在pH=6和室温的条件下，材料对Pb（II）和Ni（II）的最大吸附容量分别高达63.33mg/g和52.55mg/g。根据这些结果可以得出结论：壳聚糖/磁铁矿纳米复合材料珠不仅可用作针对Pb（II）和Ni（II）（在pH =4~6的条件下）的一种有效的吸附剂，而且可用作废水处理技术中的其它重金属离子的处理。

  1. 引言

随着科技的进步，有毒金属污染物正对人类健康造成严重威胁。一些重金属离子，如铅（II），镉（II），Hg（II），和镍（II）等不仅有毒，而且在低浓度下可以致癌。它们不能在生物体内自我降解并会逐渐积聚在体内，逐渐造成了严重的疾病。越来越多的处理技术如沉淀、吸附、离子交换、反渗透、电化学处理、膜分离、蒸发、凝结、浮选、氧化和吸附等被广泛应用在不同的环境中去除重金属离子[1-10]。这些传统的处理技术不仅昂贵的，而且有很多缺点，如产生金属污泥或废物，不能完全去除金属以及需要处理二次废物。基于这些原因，目前很有必要发展经济和生态友好的废水处理方法。吸附过程由于其在处理含重金属离子的废水中的高效和高能的特点，而被世人广泛关注。在过去的几十年里，吸附作为一种有效的净化分离技术正在废水处理中变得越来越重要，并且越来越多地研究者正在研究可以应用于重金属去除的低成本的吸附剂[11-15]。

Chitosan具有优良的吸附金属离子的性能的原因是，其聚合物基中存在氨基（–NH2），且氨基能与溶液中的金属离子通过离子交换和络合反应将其去除[11]。高含量的氨基集团也使许多阳离子聚合物的化学改性变为以提高选择性和吸附容量为目的。

本文主要研究了壳聚糖/Fe3O4纳米复合微球的制备、表征并将其在pH在4~6时应用于有毒金属离子如Pb（II）、Ni（II）等的去除。通过运用朗缪尔等温线来分析在不同pH值下的平衡吸附量。由于其特殊的磁性性能，纳米复合微球在有外部磁铁的条件下可以很容易地从废水中分离出来。

  1. 实验

2.1化学试剂

本试验所用试剂均为分析纯，无需进一步纯化可直接使用。FeSO4·7H2O，FeCl3·6H2O，Pb（CH3COO）2或NiSO4·7H2O，4-（2-吡啶偶氮）rezocxin和Ni（II）-二甲基glyoxim等购自Merck公司。NH4OH（质量分数为25%），NaOH，CH3COOH和Br2等购自Duc Giang Chemical Company（Vietnam）公司。壳聚糖（MW = 400,000，DA=70%）购自芽庄水产研究所（越南），并在我们的实验室通过粘度和IR测量重新表征[16]。

2.2壳聚糖/磁铁矿复合珠粒的合成

壳聚糖/磁铁矿复合珠是用壳聚糖、NaOH通过进行Fe2 和Fe3 离子的化学共沉淀反应然后通过水热处理制备的[17]。简言之，就是将0.5g壳聚糖制备的壳聚糖溶液溶解在5mL CH3COOH（质量分数为99.5%，浓度为1.05g/mL）和45mL蒸馏水（pH=2-3），将FeCl2和FeCl3以1:2的摩尔比混合，然后将所得溶液缓慢滴入NaOH溶液（质量分数为30%）中，得到不同质量比的壳聚糖/磁铁矿：0/1（纯Fe3O4）; 1/2和4/1的壳聚糖/磁铁矿珠。将悬浮液在不搅拌的情况下在室温下保持24小时，并通过在水中洗涤数次以除去碱来分离。最后将颗粒在真空中在70℃下干燥24小时，得到壳聚糖/磁铁矿复合珠作为吸附剂。

2.3表征方法

通过德国BRUKER,AXS公司的D8 ADVANCE X-射线衍射仪，采用Cukalpha;辐射（lambda;= 1.5406Aring;）在2theta;=10°–60°的范围和0.02s-1的扫描率得到了X-射线衍射（XRD）图案。利用红外光谱仪Nicolet 6700，采用KBr压片，在400–4000cmminus;1区和4cmminus;1的条件下得到红外（IR）光谱。复合材料的形貌场发射分析采用日立s-4500扫描电子显微镜（SEM）和反式—电子显微镜（TEM，JEOL，电压：100 kV，放大fi—阳离子：times;200000）进行测量。采用紫外-可见安捷伦8453分光光度计（光波范围在400 - 800纳米）进行吸光度测量。采用自制振动仪测量了磁特性样品磁强计（VSM）和饱和度评价磁化和矫顽力。样品的化学成分采用JEOL扫描电子显微镜和能确定谱（SEM/EDS）jsm-5410 Spectrometer进行测量。

2.4吸附研究

采用壳聚糖/磁铁矿纳米复合材料珠作为磁性吸附剂吸附Ni（II）和Pb（II）。在pH为4~6和室温的条件下，在水溶液中研究材料对Pb（II）和Ni（II）离子的吸附，具体操作如下：将0.01g壳聚糖/磁铁矿复合珠加入到100mL Pb（CH3COO）2或NiSO4溶液，初始浓度（C0）在50至80mg/L之间变化120分钟（接触时间）。通过分光光度测定法测定Pb（II）和Ni（II）离子的浓度，程序如下：将1ml样品溶液与4-（2-吡啶偶氮）雷诺西辛（PAR），乙酸钠混合，用NH3调至pH=10的环境。在形成Pb（II）-4-（2-吡啶基偶氮）rezocxin复合物后，在UV-vis分光光度计上由530nm处的吸光度峰确定Pb（II）离子的浓度。为了测定浓度Ni（II）离子，将1ml样品溶液与质量分数为1.2%的二甲基乙二醇肟钠，氢氧化钠溶液和液溴溶液混合。在形成Ni（II） - 二甲基羟肟酸复合物之后，由475nm处的吸光度确定Ni（II）离子的浓度。Pb（II）和Ni（II）摄取的量计算为％回收率= C0-Ce / C0，其中C0和Ce分别表示水溶液中金属离子的初始和平衡浓度。

  1. 结果与讨论

3.1壳聚糖/磁铁矿复合珠的表征

3.1.1壳聚糖/磁铁矿复合珠的形态和颗粒

图1 a壳聚糖/磁铁矿复合珠的数码相机图片

b.壳聚糖/磁铁矿复合珠（CS / Fe3O4= 4/1）的SEM图

本项目通过各种摩尔比的壳聚糖/Fe3O4物质来研究了（由壳聚糖所产生的）高吸附能力和（由Fe3O4所产生的）磁性之间的平衡。通过我们的研究，CS/Fe3O4的质量比为4/1似乎是合适的值（参见第3.1.4节（磁性）和第3.2.1节（等温吸附研究））。图1a和b分别示出CS/Fe3O4比为4/1的壳聚糖/磁铁矿复合珠粒的数字照相机图片和SEM图像。CS/Fe3O4珠（微球）是球形，结构固体和尺寸相当大，更适用于用外部磁铁去除溶液中的重金属离子，并且比不含CS的分离的Fe3O4颗粒更容易再循环。

3.1.2XRD分析

图2. Fe3O4(CS/Fe3O4= 1/2; 4/1)的XRD图像

图2显示了纯Fe3O4（i）和壳聚糖/磁铁矿复合珠粒（线（ii）和（iii））的XRD图案。在所有样品（JCPDS文件，PDFNo.65-3107）中观察到，对应于（220），（311），（400），（422），（511）和（440）的Fe3O4的六个特征峰。复合图案的相当弱的衍射线表明Fe3O4颗粒已经被无定形壳聚糖涂覆。此外，该涂层不导致Fe3O4的相变。可以使用Debye-Scherrer方程d =（klambda;/beta;costheta;）定量评价图案中的线变宽，其给出XRD中的峰变宽和粒径之间的关系。在该方程中，d是晶体的厚度，k是Debye-Scherrer常数（0.89），lambda;是X射线波长（0.15406nm），beta;是从半高全宽获得的弧度线变宽， theta;是布拉格角。根据Debye-Scherrer方程，未涂覆的Fe3O4和壳聚糖涂覆的Fe3O4的粒度分别估计为22nm和35nm。这些结果与通过TEM技术获得的结果一致（参见下文）。

3.1.3纯Fe3O4和壳聚糖包被的Fe3O4的TEM图像

图3. 未涂覆的Fe3O4的TEM图像（a）和壳聚糖包覆的Fe3O4（b,c）

图3显示了纯Fe3O4和壳聚糖包覆的Fe3O4的典型TEM显微照片。可以清楚的看出，纯Fe3O4纳米颗粒相当团聚，平均直径在15-20nm的范围内，而壳聚糖涂覆的Fe3O4纳米颗粒的TEM图像更松散，更少团聚，并且尺寸更大（25-30nm）。此外，TEM图像显示CS-Fe3O4珠的不同对比度：黑色区域表示结晶Fe3O4，而亮色分配为无定形的壳聚糖（这些区域在图3c中由箭头指示）。

3.1.4壳聚糖/磁性复合珠的磁性研究

图4. Fe3O4和复合珠的磁滞曲线（CS / Fe3O4= 1/2; 4/1）

为了测试合成的珠粒是否可以在磁分离过程中用作磁性吸附剂，在VSM上进行磁性测量。典型的磁化回路被记录并如图4所示。从磁化（M），磁场（H）和其接近原点的放大图可以计算出饱和磁化（Ms）、剩磁（Mr）、矫顽力（Hc）和矩形比（Sr=Mr/Ms）。由于没有剩磁和矫顽力，因此可以表明珠粒是超顺磁性的。支持这种鉴别结果的另一个特征是足够小的粒度使得热波动（〜kT，T是温度）淹没磁各向异性（〜kV，V是粒子体积）。饱和磁化强度约为55emu/g，这远远高于文献报道的其他基于壳聚糖的Fe3O4珠[18][19]。从该图还可以观察到，壳聚糖表面涂覆后Fe3O4纳米颗粒的磁化强度几乎不降低（对于裸露的Fe3O4纳米颗粒和CS / Fe3O4的质量比为1/2和4/1的复合珠粒的Ms值几乎为同样），这表明壳聚糖不影响这些复合珠粒的磁性能，这可以通过壳聚糖（Fe3O4核的高负载量，壳聚糖壳层的薄层）对Fe3O4颗粒的高包覆效率来解释。因此，与通过其它方法获得的那些珠相比，在涂布这些珠之后保持这样高的饱和磁化值（Ms）对于用于磁分离的外部磁场是更有利的。

3.1.5IR分析

图5. Fe3O4和复合珠的红外光谱图（CS / Fe3O4= 1/2; 4/1）

为了证实表面涂层的存在，检查了纯Fe3O4（a），壳聚糖（b）和壳聚糖/Fe3O4复合珠（c）的FTIR光谱，并将其显示在图5上。对于纯Fe3O4，峰值为605cm-1归属于Fe-O基团，在3420-3422cm-1附近的峰可以与吸附水的-OH基团相关。IR壳聚糖的光谱特征在于以下吸收带：nu;（O-H）出现在3395cm-1处，主链聚合物的nu;（C-H）：2915,2860cm-1，伯醇的nu;组：140

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