替代的关于去除废水处理系统中抗生素的有环境意识的方法外文翻译资料

 2022-08-02 16:37:31

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在废水处理厂中新出现的化学物质的发生和清除及其对接收水系统的影响

译：周雷黎

摘要：

废水处理厂（WWTPS）被认为是水生环境中新兴关注的化学品的主要来源，并且会对水生生态系统产生负面影响。 在这项研究中，对WWTP接收者的WWTP进水，流出物和污泥以及上游和下游水域进行了15次调查，共164 CECS，包括药品，个人护理产品，工业化学品，多氟烷基物质（PFASS ）和农药。 此外，对污水处理厂进水和出水以及污水处理厂接收者的上游和下游水域进行了斑马鱼（达尼奥里约）胚胎毒性试验（ZFET）。 在至少一个样品中，总共检测出119种CECS，废水样品中的平均浓度范围从0.11 ng / L对羟基苯甲酸丙酯（咖啡因）到0.44 ng / L（环丙沙星）至9,000 ng / L。（二甲双胍）在地表水样品中。 在选定的WWTPS之间发现了CEC浓度的较大差异，这可以用进水和WWTP进食过程中CEC组成的差异来解释。 CECS的污泥-水分配系数（K）与辛醇/水分配系数（Kow）显着相关（lt;0.001），因此可用于预测它们在水相和固相中的命运。 根据污水处理厂进水和出水浓度的比较，污水处理厂的CEC浓度平均下降60。 污水处理厂废水中高浓度的CECS导致平均值。 与上游相比，WTWTS下游水中CECS的浓度高50％。 与相应的对照组相比，一些污水处理厂的样品在ZFET中显示出毒性，没有单独的CECS或CECS组可以解释这种毒性。 这些结果可为优化现有不同设计的处理系统提供理论依据，并可为保护接收水做出重要贡献。

1.引言

受到紧急关注的化学物质（CECS）对水环境的污染，例如药物，个人护理产品，工业用化学物质，全氟和多氟烷基物质（PFASS）以及杀虫剂，由于其潜在的生物蓄积性和毒性而引起了人们的强烈关注 CECS的这种使用和日益增长的使用（Meyer等，2019; Petrie等，2019），也是由于可以在tra水平检测此类物质的分析技术改进的结果（Durig等，2019）。 全球每年分发和消费数十万吨的CECS，并不断地释放到环境中。 尽管浓度很低（C Ferrero等人，2017：Petrie等人，2015）。 可以在各种环境基质中检测到CECS，其在水，沉积物和生物区系中的痕量浓度范围从几ng / L到几ug / L（Durig等人，2020lovko等人，2020：Rehrl等人，2020）。 它们的命运和运输是复杂的，并取决于许多因素，例如废水处理厂（WWTPS）的生产量，消耗，处置，去除和转化，稳定性（Caliman和Gavrilescu，2009年Debska等人2004年：Fedorova等人2014年） ：Golovko等，2014； Luo等，2014：Petrie等，2015）。现在，CECS在全球的地下水和地表水中无处不在（Caliman和Gavrilescu，2009年，Gago-ferrero等，2015年； Jones-lepp和Stevens， 2007年：罗杰斯（Rogers），1990年罗斯特瓦尔（Rostvall）等人，2018年;杨（Yang）等人，2017年）并以复杂的混合物形式存在，可能对水生环境及其生物造成不利影响（卡尔森（Carlsson）等人，2006年卡尔森（Carlsson）等人，2013年）。 。 例如，欧盟的人类药物中使用了大约3000种不同的物质，这些物质不受监管，并且经常表现出对环境的持久性并具有毒理学意义（Fent等人，2006年） 在水生环境中CECS的出现增加了抗生素抗性微生物，急性目标生物，转化产物和代谢产物以及内分泌干扰作用的不确定性（Daughton和Ternes 1999）

已证明WWTPS是水生环境中CECS的主要来源（Sorengard等，2019）。 WWTPS去除CECS通常取决于其理化特性（Rostvall等，2018）。 先前的研究发现，传统的WWTPS去除CECS是不够的，并且CECS可以通过WWTPS进入水系统（gago-ferrero等人，2017; Golovko等人，2014; Sorengard等人，2019） 。 当最终的废水排放到地表水中时，剩余的污泥可能会被焚化，丢弃在垃圾填埋场，这可能导致例如渗入地下水，或作为肥料运用于农业地区。

这有流入水体的风险（Luo等，2014; Yang等，2017）。 污水处理厂废水对水系统中CECS的发生有很大影响，特别是在水流量低或变化的接收者或从数个或较大的WWTPS接收废水的接收者中（Blum等人，2018年; Gago-ferrero等人，2017年） ）。 需要更多有关其在WWTPS中的去除效率及其对受水影响的知识。

为了评估CECS在水生环境中的风险，结合使用分析化学和毒理生物测定法是一种合适的方法，特别是在评估复杂的化学混合物（例如整个废水和地表水样品）时。 需要化学和毒性评估相结合，以充分了解水生环境中CECS的存在所带来的风险。 斑马鱼（Danio rerio）胚胎毒性测试（ZFET）已用于多种此类应用，包括CECS和污水的混合物的毒性测试（Menger等人，2020; Pohl等人，2020）

本研究的目的是使用化学表征和毒理学评估来评估WWTPS中164种CECS的发生和去除及其对接收水系统的影响具体目标是：i）评价CECS的去除效率对瑞典的15个污水处理厂根据污水处理厂的进水，污水和污泥进行了比较ii）比较污水处理厂接收方的上，下游水，评估了污水处理厂对接收方水系统的影响：

iii）使用ZFET评估CECS在WWPT进水和接收水中的毒理作用ZFET结合CECS的化学表征，用于对水样进行毒性生态筛查，以确定WWTPS对接收水系统的潜在环境影响 。

2.材料与方法

2.1.目标CECS和化学品

根据目标CECS在水生环境中的发生率和普遍性及其产量和消费量进行选择（Caliman和Gavrilescu，2009：Debska等，2004; Luo等，2014; Petrie等。 ，2015）。 164个CECS目标人群包括药品（n = 96），农药（n = 34），PFASS（n = 10对羟基苯甲酸酯（n = 3），工业化学品（n = 9），个人护理产品（n = 4），兴奋剂（n = 3），维生素（n = 2），药物（n = 1），脂肪酸（n = 1）和异黄酮（n = 1）从Sigma-aldrich（瑞典）获得天然标准品，同位素标记 标准品（ISS）（n 26）从加拿大惠灵顿实验室，瑞典的Teknolab AB，瑞典的Sigma-aldrich和加拿大多伦多的多伦多研究化学公司获得。用于分析的所有分析标准品均为高纯度等级（ 95％）。有关本地标准和ISS的详细信息可在其他地方找到（gago-ferrero等人，2017; Sorengard等人，2019）超纯水由Milli-q（MQ）Advantage UI纯水净化系统产生并过滤 通过0.22微米的Millipal Express膜和Lc-pak抛光装置（Merk Millipore，Billercia，MA）从Sigma-aldrich获得了高分析级的甲醇，乙腈和甲酸 （瑞典）

2.2采样

在2018年6月期间，从瑞典15台污水处理厂收集了进水和出水废水样品，作为24小时或1周的复合样品（支持信息（S1）中的表S1）。 污水处理厂的选址是根据瑞典环境保护署（SEPA）的报告选择的，该报告确定了污水处理厂对接收水体可能有重大影响（Walberg等，2016）。 收集了地表水样本（水面以下0.1 m）（作为WWTPS接收者（WWTP出水口的下游和上游）的抓取样品），所有样品均收集到1升高密度聚乙烯瓶中， 立即冷冻，并在20°C冷冻保存直至分析。 在14 WWTPS下从脱水污泥中收集污泥样品（SI中的表S1）

2.3.用于化学分析的样品制备

用于仪器分析的水和污泥样品的制备程序在其他地方有详细说明（Fedorova等，2014：Golovko等，2016）。 简而言之，在废水和河水样品中加入IS混合物，使其浓度达到50 ng / L。 然后将水样通过注射器过滤器过滤

0.45 um再生纤维素；使用二维液相色谱（LC / LC）方法和串联质谱（MS / MS）联用分析Minisart（RC，Sartorius，德国）和10毫升等分试样

使用基于超声波的溶剂法制备污泥样品，其详细信息可在其他地方找到（Golovko等人，2016）。 污泥样品在干净的通风橱中风干过夜。 提取前，将IS混合物（c = 10 ng / g dw污泥）添加到2 g干污泥样品中。 然后将4 ml乙腈和水（1/1，V / v，0.1％甲酸）添加到风干的污泥中然后将样品超声处理15分钟。将上清液通过注射器过滤器（0.45 wm，再生纤维素，VWR Sweden）过滤至10 ml小瓶中。 用第二萃取溶剂混合物（乙腈，2-丙醇和水（3/3/4 v //含0.1％甲酸））重复该步骤。合并两个上清液，充分混合，并使用1毫升提取物进行分析

2.4.CECS的仪器分析

将水和污泥样品通过DIONEX Ultimate 3000超高压液相色谱（UPLC）系统Thermo Scientific（美国麻萨诸塞州沃尔瑟姆）进行分析，并与三重四极杆质谱仪（MS / MS）（TSQ QUANTIVA，Thermo Scientific， 美国马萨诸塞州沃尔瑟姆）（有关详细信息，请参见SI中的文本

2.5质量控制

评估了该方法的性能，包括线性，定量限（LOQ），精密度和空白（详细信息请参见文本和SI中的表$ 2）。 SI中表S3中显示了所有检测到的目标化合物（n = 164）的理化性质

2.6鱼胚毒性测试

使用ZFET在毒理学上评估了来自四个WWTPS的进水和出水样品以及来自其接收者的水样（即WWTPS的上游和下游）（每处理n = 24）。 测试包括测量发育至6天大的受精斑马鱼胚胎的致死和亚致死反应（有关详细信息，请参见文本和表S4中的表$ 4）（Carlsson等，2013）。 此外，对来自七个污水处理厂的进水和出水样品以及来自其接收者的水样进行了使用ZFET的急性毒性筛查。

使用固相萃取系统（SPE-DEX，Horizo​​n Technology，美国新罕布什尔州，美国）使用HLB萃取盘（大西洋HLB-H盘，直径47 mm; Ho-rizon Technology，塞勒姆）萃取水样品（1 L），总共1 L的水样（流出水，流出水和接收水）被自动过滤并加载到SPE盘上，该盘用50 ML，25 ML x 2的甲醇进行了预处理。 密理博水（25 ML 2）。 将SPE圆盘用5％甲醇（25mltimes;2）然后用密理博水（25MLtimes;2）洗涤。 将SPE圆盘在室温下用氮气干燥10分钟，最后用25 ML x3的甲醇洗脱。 使用Turbovap Classic II系统（美国Biotage）进行蒸发，直到200毫升蒸发溶液中在40摄氏度下蒸发至0.5毫升，然后用乙醇冲洗。将样品进一步浓缩，并用溶剂交换至0.5毫升 最终将萃取液浓缩，并将溶剂更改为二甲基硫醚（DMSO）（浓度系数2000）

将提取物在-20°C下冷冻直至暴露的当天。

通过在陪替氏培养皿中将20mu;L提取的样品与20,000mu;L碳过滤的自来水混合来稀释每种提取物，从而使暴露溶液中的溶剂浓度为0.1％（浓度系数是原始水浓度的两倍）。 受精后24小时，48小时和144小时，使用体视显微镜和倒置显微镜（Leica EZ4D和Olympus CKX41）观察胚胎的三类特定终点。 致命类别，亚致命类别和亚致命连续（SI中的表S1）。 每个胚胎的孵化时间由延时摄影机（佳能EOS 500D）记录，每小时在48至144hpf之间自动拍摄印版。 每个个体胚胎的孵化时间是通过对延时照片的目视检查来确定的。 在144 hpf时，使用自动化的计算机视频记录系统（ViewPointZebraboxreg;，ViewPoint，法国）评估了胚胎的行为。 每个胚胎在96孔板中的游泳活动会自动记录为交替的暗相和亮相。 游泳活动的评估始于在光线下适应10分钟，然后是三个交替的5分钟暗光间隔。 根据三个变量评估了游泳活动的数据：在黑暗中的总游泳距离（mm / 15分钟），在黑暗中的总游泳距离（mm / 15分钟）和总游泳距离（mm / 30分钟））。

2.7评估和统计

计算得出污水处理厂中单个CEC的去除效率为：

污泥/水分配系数（Kd [L / kg]）的计算公式为：

其中cs是污泥（csludge）中的CEC浓度，而caq是污水相（csludge）中CEC的浓度。

为了进行化学评估，从EPI Suitetrade;模型（4.11版，美国环保局，美国）获得了化合物的辛醇/水分配系数（KOW）（SI中的表S3）。 使用SIMCA 14.0软件的偏最小二乘（PLS）来识别CEC的建模物理化学特征（预测变量（X））与其去除效率和分配行为（响应变量（Y））之间的关系。 使用相同的PLS模型来关联测得的化学成分（X）和ZFET分数（从0到3）（Y）。 没有确定理化特性且浓度lt;LOQ的化合物将被忽略。 为了获得良好的PLS，R2X（PC1）应该超过0.3以充分说明数据的变化，而R2Y（PC2）不应超过0.4，因为存在过度拟合的风险。 识别出重要变量后，使用Pearson相关性分析这些变量之间的关系，显着性水平设置为p lt;0.05。

毒性数据使用R Studio版本1.1.463（RStudio，Inc.）进行分析。采用Dunnet事后检验的单向方差分析用于分析连续ZFET端点。 使用Fisher精确检验分析二进制数据。 采用成对比较的单向方差分析来分析行为终点。

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