生物强化活性污泥法处理制药废水的优化及性能研究外文翻译资料

 2022-08-02 17:18:47

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生物强化活性污泥法处理制药废水的优化及性能研究

摘 要

采用移动床生物膜反应器（MBBR）和全回流污泥反应器（STR）系统处理模拟制药废水。通过培养特定菌群，优化反应器工艺参数，对比分析系统稳定运行条件下的污染物去除效率，研究了有机污染物联合冲击负荷下两个系统对目标污染物吲哚和萘的处理效率。反应器的最佳运行参数为:水力停留时间（HRT）为8h，曝气量为0.12m3/h。25plusmn;1℃条件下效果优于20plusmn;2℃条件。稳定运行时，MBBR系统的化学需氧量（COD）和氨氮（NH4 -N）平均去除率显著高于STR，且两种目标污染物在水中的浓度均低于检出限。在有机污染物的联合冲击试验中，驯化得到的优势菌群具有较高的降解能力，因此吲哚和萘的联合冲击对两个反应器的影响不大。但在第四阶段，STR系统出水中残留萘浓度超过目标值。因此，在稳定期和冲击负荷阶段，MBBR工艺对制药废水的处理效果强于STR系统。

关键词：制药废水 MBBR STR 吲哚萘

介绍

制药废水是工业废水处理领域的难题，其特点是水质成分复杂，水质和水量变化大，存在大量难以降解的有机污染物。这些有机成分大多具有生物抑制作用。（Rusenetal.，2020;RahilandHimadri,2019）。现有的制药废水研究大多集中在废水的整体处理或物质机理方面。如Ling等人制备了以活性氧化铝为负载的复合金属氧化物（CoMnAl-CMO-Al2O3），并将其用于类fenton反应中催化解毒，提高制药废水的可生化性（Lingetal.，2020）。Fares等人将光催化氧化过程与臭氧氧化过程相结合，去除废水中的新兴药物，并发现两者结合可以在短时间内消除90%至100%的药物（Fares等,2018）。Almomani等人使用先进的臭氧氧化技术从废水中去除新兴药物，并得出结论认为臭氧处理在处理药物和降低废水毒性方面比其他传统氧化工艺（Cl2和ClO2）更有效（Almomani等，2016）。然而，如今针对典型污染物的深度还原技术研究还较少。

近年来，许多学者致力于水处理工艺去除典型污染物的研究。由于MBBR稳定的生物膜特性和高生物量，STR工艺对溶解氧（DO）的良好控制，这两个工艺受到广泛关注（Guoetal.，2019）。Ashrafiet等人利用响应面法优化混合五阶段Bardenpho和MBBR法去除营养物，总COD、总氮（TN）、总磷（TP）和铵态氮去除率分别高达98.20%、92.54%、94.70%和96.50（Ashrafietal.，2019）。添加外源添加剂可以强化原有的生物体系，进一步处理难降解有机物。在膜生物反应器（MBR）处理制药废水中加入氢氧化铁后，膜污染降低了35%，生物质活性提高，促进了污染物的降解（Huangetal.，2019）。Wu等将硝化颗粒污泥（NGS）的AHLs细胞提取物添加到硝化活性污泥中，发现添加NGS细胞提取物可以提高微生物活性、胞外蛋白（PN）浓度和自养硝化菌有机体，促进硝化污泥颗粒化（Wuetal.，2017）。HRT、温度和曝气对水处理过程的影响至关重要（Tangetal.，2017;Sipma等，2010）。在低HRT和硝酸盐循环比下，MMBR工艺可以有效降低废水中的有机物和营养物（Almomani和Bohsale,2020）。Almomani等人研究了MBBR系统处理后的废水泻湖出水，发现在20℃和1℃时，平均氨氮去除率分别为0.26kgN/m·d和0.11kgN/m·d（Almomaniet.，2014）。同时，研究不同浓度冲击载荷下污染物的降解性能也很有必要。

基于以上研究，本文主要针对制药废水中典型的可降解有机物吲哚和萘，进行组合冲击载荷试验，为微生物和反应器组合有效降解特征污染物提供保障。我们还将生物强化技术与高效低成本的废水处理工艺相结合，以实现对目标污染物的有效去除。

材料和方法

实验装置与操作

实验装置

好氧降解污泥强化培养装置采用有机玻璃柱，直径为100mm，高度为600mm，总有效容积为4L，底部安装曝气盘（d=80mm）。它通过转子流量计调节曝气强度，利用蠕动泵控制进水和排水。操作方式为入口、反应、沉淀、排水，实验反应装置如图1所示。

图1实验反应装置

反应堆操作模式

在污泥驯化阶段，采用间歇进水和间歇排水的方式。蠕动泵的进水口时间为30分钟,曝气反应时间是25小时,休息时间为2h,排水时间是30分钟。因此,每个周期的总持续时间是28h。两个反应器在运行过程中均采用连续进出水。。用蠕动泵将反应堆中的水从进水口送入缺氧区。缺氧区设有搅拌器，以保证活性污泥在搅拌过程中始终处于悬浮状态，并带来一定的DO。在需氧区底部设置曝气软管，对混合液体进行连续曝气，由空气泵提供气体。沉淀区污泥经蠕动泵回流至缺氧区，污泥回流比为300%。在STR系统中，整个过程保持低DO条件。沉淀池中的污泥以较高的回收率回流，回流比约为3000%。其他操作方法与MBBR相同。

实验用水

污泥驯化期

在污泥培养阶段，采用人工模拟废水，以葡萄糖为碳源进行污泥培养。C:N:P=100:5:1的条件使活性污泥保持较高的活性。

在污泥驯化阶段，以模拟的含吲哚和萘的制药废水为研究对象。同样按照C:N:P=100:5:1的原则，以葡萄糖为共基质，以特征污染物为碳源。其中，吲哚驯化浓度为0~200mg/L，萘驯化浓度为0~60mg/L。（NH4）2SO4和KH2PO4作为污泥微生物的营养来源。添加微量元素以满足微生物生长繁殖的营养需求，使用NaHCO3将pH值调整在6.8~7.5之间。为了使微生物适应含制药废水的环境，在驯化早期就开始培养葡萄糖共底物，即在每个驯化周期中每5h添加一次葡萄糖。在驯化的后期，采用了仅进料时添加碳源和共基质的方法，逐渐减少水中葡萄糖的添加量。并根据浓度梯度增加特征污染物的量，配置实验用水。实验需要确定特征污染物和COD的浓度，即每个驯化周期的初始进水和每5h后的出水。对于三个时间段，驯化污染物的具体特征见表S1。

工艺操作周期

在反应器启动阶段，为了更好地模拟制药废水，在工艺运行过程中采用了向生活污水中添加特征污染物的方法。根据本课题已有的“水解酸化-微生物电催化耦联预处理”工艺，设定稳定运行时有机污染物出水浓度为吲哚为15mg/L，萘为5mg/L。生活污水取自哈尔滨工业大学二校区家庭小区，污水指标见表1。

表1稳定运行期水质指标

COD（mg/L）

SS（mg/L）

NH4-N（mg/L）

TP（mg/L）

T（℃）

PH

240-410

160-220

30-50

3-7

10-18

6.4-7.1

在有机污染物冲击负荷阶段，实验设计了不同浓度特性污染物冲击负荷的四个阶段。各阶段用水也采用人工配制的方法模拟制药废水，各污染物的具体浓度见表S2。

污泥接种

好氧降解污泥的培养驯化采用异步接种法，接种污泥来自哈尔滨某城市污水处理厂二沉池。接种污泥量为试验装置有效容积的12.5%，污泥浓度为3000mg/L，污泥VSS/SS值为67%~72%。

在该工艺运行过程中，接种的污泥来自驯化期成功驯化的吲哚和萘活性污泥。因为在早期检测过程中，出水中吲哚和萘的浓度分别为15mg/L和5mg/L。因此，将降解的吲哚和萘污泥按3:1的比例混合到两个反应器中，用于调整反应器工艺参数和对有机污染物的冲击负荷试验。

分析方法

微生物活性以比耗氧速率（SOUR）表示。COD和NH4 -N采用用于水和废水监测的中国标准方法进行检测。采用AgilentTechnologies7890气相色谱仪对废水中的特征有机污染物吲哚和萘进行分析。

结果与讨论

具有特征污染物降解特性的活性污泥驯化

降解吲哚和萘的好氧活性污泥分别进行培养和驯化，使其以吲哚和萘为唯一碳源进行繁殖和生长，缩短了处理难降解有机污染物的时间。还能提高微生物活性和对难降解污染物的抵抗能力。驯化分为早期、中期和晚期。以某制药厂原水评价报告为前提，依靠马etal.（2019）和剑etal.（2020）的研究,决定了吲哚驯化浓度在0和200mg/L之间，基于Ravietal（2019）的研究，确定萘的浓度为0-60mg/L。

吲哚降解活性污泥的驯化

图2（1）和（2）是驯化前期、中期、末期吲哚降解曲线，吲哚降解速率以及比耗氧速率的关系。曝气反应时间为20h/周期。

早期驯化:第1~4次，吲哚的降解率分别为80%、87%、96%和96%。在前两个循环中，反应5h左右降解率可达86%。即在特征污染物负荷较低的情况下，不会对微生物造成较强的选择压力，微生物没有受到抑制,葡萄糖共底物的作用将促进系统中大量的原细菌的生长和繁殖（Mayo和Noike,1994）。而当吲哚浓度增加到62.94mg/L时，降解所需时间增加到15h，SOUR突然下降到10mgO2/gMLSS·h以下。随着吲哚负荷的增加，初级基质和特征污染物的选择压力显著增强，特征污染物的生物毒性增强（Lietal.，2001）。微生物活性降低，细菌增殖受到抑制（Tangetal.，2018），并降低了吲哚的降解速率，不利于吲哚的生物降解过程。但降解15h后，污泥的降解率仍可达到96%，然后在相同浓度下进行驯化，直至污泥活性达到SOUR的最小阈值。

中期驯化:第5~7次，吲哚降解率分别为97%、98%、99%。由于第5个驯化体系条件的改变，SOUR值再次下降，但吲哚降解速率增加，这表明系统中的一些微生物被普通的葡萄糖第一底物降解菌逐渐转化为吲哚降解菌。这一阶段是一个微生物活性较低、选择压力增强的过渡过程。在随后的驯化培养中，随着吲哚负荷的增加，生物毒性也随之增强（Lietal.，2001）。因此，非优势菌的增殖受到抑制，吲哚降解菌作用明显。这有利于特征污染物的生物降解，吲哚降解菌逐渐繁殖为优势菌。此时驯化浓度已达到目标浓度。前两个循环所需降解时间约为10h，降解效率保持平衡。

驯化结束:8-10次。驯化浓度为200mg/L时，降解率均为99%。由于进水中没有葡萄糖共底物，系统第8次驯化时SOUR值降至7.61mgO2/gMLSS·h，污泥活性受到抑制。但随着驯化和培养条件的继续，SOUR值逐渐增加，降解时间逐渐减少到8h，降解效率达到96%。这说明该体系具有良好的微生物活性，吲哚降解菌大量繁殖。结果表明，该体系适合以吲哚单体基质为碳源，完成吲哚降解活性污泥的驯化。

通过以上两种条件的对比分析可知，吲哚降解菌在驯化过程中需要葡萄糖共基质的辅助，吲哚降解菌在系统中逐渐转化。在保证污泥活性的条件下，降解效率不断提高，降解所需时间逐渐减少。

萘降解活性污泥的驯化

图2（3）和（4）为驯化前后活性污泥对萘的降解曲线、降解速率和SOUR。曝气时间为25h/周期。

早期驯化期:1~3次，萘的降解率分别为89%、93%、96%。反应5h后，萘的浓度降低，导致萘与活性污泥在液相中的接触碰撞率降低。因此，第一种底物葡萄糖降解菌占优势，萘在5~10h内浓度基本不变，降解率较低。降解15h后，萘浓度小于3mg/L，降解率可达96%。分析图2（3）中可以看出，随着降解速率的增加，SOUR也逐渐增加。虽然萘的浓度已达到驯化的目标浓度，但微生物并未受到特征污染物的毒性的抑制。主要原因是由于充足的共基质，微生物处于良好的生长状态，且萘存在于水中的细颗粒物中，所以对微生物活性的抑制程度很低（MayoandNoike,1994）。

中期驯化:第4~7次驯化的降解率分别为93%、86%、90%和90%。与驯化早期相比，第一基质葡萄糖在驯化前5小时内已大量降解。因此，随着萘积累液毒性的增加（MehdiandNegar,2016），微生物活性降低（Tangetal.，2018）。在5~20h内，萘的降解速率较低，SOUR逐渐降低。其中，在第六个循环中，由于共基质的减少和萘浓度的增加，萘的降解率下降到86%。但驯化后萘的降解速率有所提高。

驯化结束:8~10次，驯化浓度为60mg/L，萘的平均降解率为95%，耗氧呼吸速率为11.54mgO2/gMLSS·h。由于没有葡萄糖共基质，萘是唯一的碳源。从图2（4）可以看出，在驯化结束后，萘的降解效率逐渐提高，SOUR逐渐稳定。这一现象与Yadu等人的研究结果一致。他们发现，在好氧反应器中，随着萘负荷的增加，萘和氨氮的去除率迅速增加。这表明，系统中的一些微生物可能处于转化状态，萘降解菌逐渐繁殖并适应萘的生长基质（Yadu

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