Fenton -混凝法处理工业废水中难降解有机物的特性外文翻译资料

 2022-08-02 17:19:03

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Fenton -混凝法处理工业废水中难降解有机物的特性

Ran Ding, Dandan Zhang, Yingxin Gao, Xing Chen, and Min Yang

摘 要

开发一种经济有效的方法以去除工业废水中的低浓度难降解有机物是一个具有挑战性的环境问题。本文对Fenton -混凝工艺工业废水中有机物的去除进行了研究。对Fenton -混凝工艺的操作条件进行了优化，考察了Fenton-凝前后溶解有机质(DOM)的分子量(MW)以及树脂组分分布。结果表明，Fe2 /H2O2摩尔比、pH和反应时间对有机物去除效率有影响。在以下条件下，Fenton -混凝法对化学需氧量(COD)的去除率达到37.8%：pH = 4.0minus;5.0， H2O2浓度= 34 mg/L, Fe2 / H2O2摩尔比= 1.5，反应时间= 120 min。树脂分数分布结果表明，疏水碱(HoB)几乎被完全去除，疏水酸(HoA)去除率达到58%;亲水性物质(HiM)由于亲水性带电组分(HiC)的出现而成为Fenton混凝处理后出水的主要成分。用Fenton氧化法和Fe3 混凝法两步反应机理解释了实验结果。根据分子量(MW)计算，分子量lt; 1 kDa的有机物的去除率为35.7%。中试结果表明，经Fenton -混凝处理后的出水水质达到了天津市城市污水处理厂污染物一级a排放标准。

关键词：Fenton-混凝过程;生物处理废水;有机污染物;树脂分数分布;分子量

1 介绍

Fenton氧化反应是一种高级氧化方法，在Fe2 的催化下，通过分解H2O2所产生高活性的羟基自由基(bull;OH)，具有高效的氧化降解能力。该工艺已广泛应用于废水中生物难降解有机污染物的去除。然而，有研究表示芬顿反应与铁离子形成铁配合物的物质会抑制Fe3 向Fe2 的转化过程[1,2]。因此，人们一直致力于去除废水中抑制Fenton反应的有机污染物。UV-Fenton、electro-Fenton和光电- Fenton就是为了解决上述问题而发展起来的[2-4]。紫外Fenton法和电Fenton法虽然在实验室中取得了理想的效果，但由于废水处理性能差，处理费用高，难以实际应用。

Fe3 是一种常见的混凝剂，在中性pH条件下通过形成的氢氧化铁络合物和氧化铁氧体上进行以下反应吸附去除有机成分[1,2]：

[Fe(H2O)6]3 H2O⇋[Fe(H2O)5OH]2 H3O （1）

[Fe(H2O)5OH]2 H2O⇋Fe(H2O)4(OH)2] H3O （2）

当pH值为3minus;7时，方程为：

2[Fe(H2O)5OH]2 ⇋[Fe(H2O)8(OH)2]4 2H2O （3）

[Fe(H2O)8(OH)2]4 H2OO[Fe2(H2O)7(OH)3]3 H3O （4）

[Fe2(H2O)7(OH)3]3 [Fe(H2O)5OH]2 ⇋[Fe2(H2O)7(OH)4]5 2H2O （5）

因此，Fenton反应被认为是一种具有双重功能的反应，因为它在处理过程中起到了氧化和混凝作用，这取决于pH值和H2O2/ FeSO4的比例。总体而言，Fenton氧化的最佳pH范围为3 ~ 3.5，当H2O2的加入量超过FeSO4时，氧化对有机去除率起主导作用。当FeSO4的摩尔量接近或大于H2O2时，处理过程趋向于化学混凝，随着FeSO4 [5]浓度的增加，化学混凝效率增加。此外, 随着pH(gt;5.0)的升高，H2O2的自动分解速度加快，铁离子失活化为铁氧化物，碳酸盐和碳酸氢盐对bull;OH的清除作用增强，bull;OH的氧化电位降低，COD的整体去除率随着pH(gt;5.0)的升高而降低。

到目前为止，Fenton-混凝技术已经被用于处理生产废水、垃圾渗滤液和污水污泥[7-11]。在处理填埋场渗滤液中，Fenton混凝法更容易选择性地去除渗滤液中的大量有机物，且其去除效率比铁盐混凝高[9]。COD去除率的差异归因于Fenton体系与铁盐体系中Fe3 水解特性的差异。因此，利用Fenton体系产生的水解Fe3 对有机污染物[12]的去除是有益的。虽然操作参数对Fenton混凝法去除有机物效率的影响已经得到了广泛的认可[10,13,14]，但以往的研究对Fenton混凝法的操作参数并没有得出一致的结论。此外，芬顿混凝过程中可去除有机物的特性很少被考虑。

采用Fenton -混凝工艺对某工业园区生物处理后的出水进行处理。本研究的目的是：（1）研究操作条件对Fenton混凝工艺性能的影响;（2）通过分子量(MW)、树脂组分分布和傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析，探讨Fenton混凝过程中有机污染物的变化特征;(3)设计出Fenton混凝、中和、沉淀和砂滤的中试工艺。

2 材料和方法

2.1 生物处理废水的特性

经生物处理的废水取自中国天津某工业园区的污水处理厂。其特性及排放标准见表1。出水COD大于天津市城市污水处理厂A类排放标准(COD lt; 30mg /L)。

表1 生物处理出水特性及排放标准

项目

CODcr(mg/L)

TN(mg/L)

NH3-H(mg/L)

TP(mg/L)

色度

pH

生物处理废水

30-60

20

8(15)

0.2-0.35

30

6-9

排放标准

le;30

10

1.5(3)

0.3

15

6-9

注：COD =化学需氧量；TN =总氮；TP =总磷

2.2 化学药品

H2O2(27.5%)、硫酸亚铁(90%)、氢氧化钠(95%)购自北京化工公司。用于实验测试和分析的化学品属于分析级。所有购买用于小规模试验的化学品都是工业级的，使用时没有进一步净化。

2.3 样品分析

过氧化氢采用碘量法(LOD：0.1mg/L)[15]定量。在实验测试中，使用便携式pH计(PHSI-4F, Rex，中国)测量pH值。CODcr的测量基于《中国水和废水监测方法标准》(1998年第4版。LOD：5 mg/L)

为了得到出水有机物（EfOM）的分子量分布，超滤(Amicon；模型8200)的200 mL搅拌槽使用He并在345 kPa下进行。采用Millipore YM和YC系列膜，分子量截留量(MWCOs)分别为100、30、10、3和1 kDa。每次使用前，超滤膜用50 mL蒸馏水清洗，直到254 nm流出物(UV254)的紫外吸收度接近纯水。在实验前，要用200毫升蒸馏水穿过薄膜。对连续过滤过程中收集的样品，进行20mL等分样品COD分析。

图1介绍了用XAD-8和XAD-4树脂[16]将EfOM分离成疏水EfOM和亲水EfOM组分的过程。XAD-4和XAD-8 (Rohm and Haas，费城，PA)树脂用0.1 M NaOH清洗。静置24小时后，用Milli-Q纯化水(Millipore, Saint-Qentin, France)清洗树脂以去除微粒。随后，用甲醇、乙腈和乙醚在索氏装置（Soxhlet apparatus）中依次萃取树脂24小时。树脂在使用前存放在甲醇中。在样品实验测定之前用Milli-Q水洗XAD-8 (7.5 mL)和XAD-4色谱柱，直到DOC浓度lt;0.2 mg/ L，然后用1M的NaOH和0.01 M的HCl交替洗涤，每次操作中使用Milli-Q水。

图1 树脂分数示意图

分馏过程中，500 mL过滤样品以1mL/min的流速泵入XAD-8色谱柱，无需调整pH值。系统的无效体积为11ml，忽略不计。在操作过程中吸附了疏水碱(HoB)和疏水中性组分（HoN）的混合物。用H3PO4将洗脱液酸化至pH值为2后，再次装入XAD-8色谱柱，以吸附疏水酸(HoA)。

没有被XAD-8柱吸收的酸性洗脱液被泵入XAD-4柱。保留在树脂上的部分记为弱疏水性酸(WHoA)。XAD-4洗脱液中的亲水物质(HiM)由亲水带电组分(HiC)和亲水中性组分(HiN)组成，用Amberlite IRA958柱分离。通过树脂柱的部分记为HiN。通过COD的差值计算，分离馏分过程如下：

HoB HoN = COD1–COD2

HoA = COD2–COD3

WHoA = COD3–ODA4

HiN = COD5

HiC = COD4-COD5

采用美国珀金埃尔默公司所生产的近红外光谱仪进行傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析。在FTIR分析之前，样品被冻干。然后，将1mg干燥的样品与100mg光谱级溴化钾混合，然后将固体磨成粉末。对样品施加压力以生成微丸，并在4000-50 cmminus;1的光谱范围内对其进行扫描。

2.3 实验方法

Fenton试剂储存在1.0 L玻璃瓶中，经磁搅拌。观察pH值、芬顿试剂用量、反应时间对去除率的影响。用H2SO4或NaOH溶液调节pH值至2-7。在Fenton氧化过程中分别加入H2O2(浓度为10.2 ~ 102 mg/ L)和Fe2 /H2O2混合物(摩尔比为1：4 ~ 3：1)[17,18]。

2.4 中试系统

根据初步的批量测试结果，中试工厂建在天津市某工业园区污水处理厂。如图2所示，该中试系统用于去除生物处理出水中的有机物，平均处理量为20 m3/d。处理过程包括Fenton混凝、中和、沉淀和砂滤，HRT分别为2、1和2.5 h。连续加入H2O2和Fe2 进行Fenton混凝。混合过程由空压机完成。用自动pH控制器(Dositec pH, ITC)控制反应器中的pH，必要时添加硫酸。

图2 试验处理系统示意图

反应结束时，在0.2 m3的池中通过加入NaOH将溶液的pH值提高到7 ~ 8进行中和，然后在0.2 m3的池中加入2 ~ 3 mg/L聚丙烯酰胺(PAM)絮凝剂。这些中和罐配备了一个速度电机(VLA, Milton Roy)，连接到一个环

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