新型一体化类芬顿/MnO2、改性陶粒填充升流式生物过滤床系统染料废水深度处理技术外文翻译资料

 2022-08-03 20:13:56

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新型一体化类芬顿/MnO2、改性陶粒填充升流式生物过滤床系统染料废水深度处理技术

摘要：类Fenton系统中残留过氧化氢(H2O2)的沉积和生物反应器对氧气的需求是综合类Fenton/生物反应器处理的重要组成部分。研究人员设计了一种新的低成本集成类芬顿和MnO2、改性陶粒填充升流式生物过滤床(Fenton-like/MBFB)的处理系统，用于评价改性陶粒的主要性能和催化活性以及一体化体系的最佳条件，并对一体化体系与传统体系进行了比较。在本研究中，改性陶粒的类Fenton反应器具有较高的催化能力，其酸性桔红7(AO7)的降解效率由于比表面积大和孔隙率高的特点而达到79.3%，而原始陶粒降解效率仅44.3%。此外，在综合系统中H2O2的总利用效率（从32.41%到53.51%）和COD和AO7的去除率有显著提高，有效地减少了H2O2的浪费以及改善调节池和曝气池的设置。并且，综合系统可节省0.51CNY/m3 建筑成本和0.21CNY/m3 运营成本。在60次一体化系统的成功运行中，COD去除率、AO7降解率和出水DO浓度分别达到64.8%、79.5%和9.3mg/L。此外，在芬顿类反应器中，由于催化剂和改性陶粒的吸附，以及微生物和改性陶粒在MBFB中对污染物的去除产生的OH增强揭示了污染物的潜在降解途径。本研究证明了用改良陶粒填充类Fenton/MBFB的可行性，它可同时降低操作成本和复杂性，提高去除效率，为难降解染料废水提供了另一种一步式的处理方法。

关键词：类芬顿；升流式生物滤床；染料废水；改性陶粒；综合技术

1.导言

纺织工业包括自然资源的收集、纺纱、编织和湿法加工-精加工，过程中将产生大量五颜六色的废水，特别是湿法加工(Bhatia等人，2017; Holkar等人，2016)。据估计，世界上纺织工业废水中不少于15%的染料被排入天然水(Jain and Gogate, 2018)。合成染料（主要为偶氮染料）由于其优良的品质，如高稳定性(Bae等人， 2015)取代了天然染料，在纺织中得到了广泛的应用。然而，偶氮染料作为最典型的染料类型的排放导致了严重的环境问题，因为它们有潜在致癌毒性、高色度和非生物降解性(Aravind等人，2018)。因此，近年来，纺织工业废水中偶氮染料的有效去除方法受到了了广泛的关注和大量的学术研究(Pazdzior等人，2019; Nidheesh等人，2013)。

目前，染料废水主要采用高级氧化处理工艺和活性污泥、生物膜等生物技术(Pazdzior等人，2019)进行处理。然而，单独的高级氧化工艺，如Fenton，通常被认为非常昂贵，因为它需要大量的试剂并且产生高抗性的中间体，而单独的生物技术只转化可生物降解的化合物，微生物很容易被染料毒害(Bae等人，2015)，特别是极性较高的染料(Rau等人，2002)。因此，将高级氧化工艺与生物技术相结合，由于其成本效益高，处理效率高，成为一种很有前途的选择。针对芬顿反应中消耗大量试剂的缺点，类Fenton技术作为一种高级氧化工艺，使用含有铁的化合物或负载铁的催化剂来取代Fe2 溶液如Fe(Hydr)氧化物、沸石、柱状粘土、粉煤灰等(Pereira等人，2012; Wang等人，2019)。近年来，学者发现废污泥、黄铁矿、粘土在高温烧结或无烧结过程中制备的陶粒具有密度低、价格低廉、机械强度强、铁含量高(8%–15%)等优点(Wang等人，2019年b)，表明它可以在类芬顿反应中成为一种有利的催化剂和吸附剂以降低处理成本(Lyu等人，2016)。在芬顿反应过程中陶粒表面，废水中的铁可以沉淀结晶为beta;-FeO(OH)和Fe(OH)3作为一种多相催化剂，它通过增强Fenton反应进一步促进污染物修复(Lyu等人，2016)。同时，陶粒是一种非常有吸引力的生物滤池，因为它具有低成本和优异的耐压性能，并已被应用于水培系统的处理(Zhang等人，2020)，有机废水(Dong等人，2020)，含油废水(Jia等人，2012)，纺织废水(Qian等人，2015)等等。因此，提出了将类Fenton技术与含陶粒的生物滤床相结合的方法来处理染料废水。

然而，以陶粒为过滤器的生物滤床往往需要大量的氧气来维持微生物的生长，这将需要大量的能源消耗(Cheng等人，2019)。同时，在芬顿或类芬顿反应废水中含有一些残留的过氧化氢(H2O2)通常需要在综合高级氧化和生物技术中设置一个调节池(Arends等人，2014)。因为残留的H2O2会破坏生物技术中细菌的细胞膜，从而影响处理效率(Labas等人，2008)。但是，H2O2作为类芬顿技术与生物滤床相结合的氧气资源，具有成本效益高、方便等优点(Qian等人，2015)，尤其是在通风不方便的地方。因此，剩余的H2O2能够作为氧源，通过二氧化锰(MnO2)等催化剂的分解来支持Fenton-生物耦合反应器2。

然而，由于原料陶粒的催化和吸附能力较低，对原料陶粒的改性在Fenton反应和生物滤池床中变得极其重要。在本研究中，一种新的综合类芬顿和MnO2、改性陶粒填充升流式生物过滤床(类Fenton/MBFB)将达到上述优点。首先，用硝酸和硫酸对原陶粒进行改性，并与原陶粒进行了表征比较。其次，对各种参数在间歇反应器中对催化特性的影响，包括pH、催化剂用量、H2O2浓度和酸性桔红7（AO7）进水浓度等进行了研究。然后对综合式和传统分离式的类Fenton/MBFB系统各自的H2O2利用效率和处理效率进行了比较和讨论。最后，研究了操作参数对综合和传统类Fenton/MBFB性能的影响，以获得最佳的操作参数。本研究的目的是开发一种新的低成本综合式Fenton-like/MBFB系统，用于处理染料废水，甚至是其他高颜色和高抗性污染物的废水。

2.材料和方法

2.1.物料和模拟染料废水

分析级二氧化锰和H2O2(30%，w/v)购自中化试剂有限公司（中国）。原陶粒是商业材料（恒深陶粒技术有限公司）。AO7购自阿拉丁化学试剂（上海）有限公司。用AO7，葡萄糖（C6H12O6），硫化铵((NH4)2SO4)，磷酸二氢钾(KH2PO4)，磷酸氢二钾(K2HPO4)和蒸馏水制备模拟染料废水，如表S1所示。MBFB系统中的微生物取自大滩沙污水处理厂曝气池（中国广州）。

2.2.原陶粒的改性

将10mL硝酸(68%，w/v)，10mL硫酸(98.3%，w/v)，80mL蒸馏水完全混合，然后在密封锥形烧瓶中加入30g陶粒。将锥形烧瓶置于恒温振荡器中，在陶粒取出前24小时反应。改性陶粒用蒸馏水洗涤至中性条件，105℃干燥直到恒重，然后储存在真空干燥箱中。

2.3.通过间歇实验对改性陶粒的催化活性进行了研究

调查和讨论了不同pH值，催化剂用量，H2O2浓度和进水AO7浓度对降解效率的影响，来得到最佳的反应条件。实验以100mL AO7浓度(100mg/L)、15g陶粒和600mg/L H2O2，在pH为5条件下进行，除非特别说明。在间歇实验中，用NaOH(0.05mol/L)和HNO3(0.05 mol/L)将AO7溶液的pH调整到预定值。将调整后的AO7溶液与改性陶粒和H2O2在一定容量的锥形瓶中混合。锥形烧杯放在25℃恒温振荡器中以100rpm速度震荡。60分钟内，在给定的时间间隔下从锥形瓶取样进行量化氧化。这些样品在通过0.22mm微孔膜过滤器过滤以去除悬浮颗粒后立即进行分析。然后测定其剩余AO7浓度，计算降解效率。

2.4.类Fenton/MBFB的构建及其运行

构建了一种新型的低成本集成Fenton样/MBFB系统，该系统由两个聚丙烯圆柱形容器通过底部的管道相互连接，如图所示Fig. 1a. 两个容器（直径5厘米)的左边是芬顿反应器(高度：15厘米)，右边部分的底部(高度：45厘米）是一层5厘米深的MnO2，可以催化分解残留的H2O2变成氧气(O2)。类Fenton和MBFB系统都用改性陶粒作为过滤器。为了比较，传统的Fenton/MBFB系统展示在Fig. 1b.

在运行过程中，一定浓度的H2O2和模拟染料废水(表S1)均从顶部（入口）泵入反应器（Fig. 1a)。实验在600mg/L H2O2，水力停留时间(HRT)为6小时的条件下进行，除非有特殊说明。类Fenton阶段和MBFB阶段的HRT分别为1.5h和4.5h。用下列方程计算HRT：

HRT=（Vtimes;P）/F

其中V为一体化系统体积；P为系统孔隙率；F为计量蠕动泵流量。水力负荷和有机负荷分别为2.4m3/m2.D和0.32kg COD/m3.D。

2.5.级联H2O2的利用效率

传统上，Fenton类阶段和MBFB系统阶段是基于方程（1）和（2）计算的。将传统的和综合的类芬顿/MBFB系统按总H2O2利用效率进行比较(方程(3))。

Fig. 1.类Fenton和生物滤床实验系统原理图(a：综合Fenton/MBFB，b：传统Fenton/MBFB)。

U1 = a times; (A0 — At) times; 100% (1)

C0 — C t

其中A0 和At 分别为进水和出水AO7浓度；C0 和Ct 分别为进水和出水 H2O2 ；a为AO7的消耗系数（4.08）。

U2 = (M0 — Mt) (Dt — D0) times; 100% (2)

k times; Ct

其中M0和Mt分别为进水和出水COD浓度；D0 和Dt 分别是一体化MBFB系统和传统MBFB系统中进水DO浓度；k为H2O2的分解系数(0.47)。

U3 = a times; (A0 — At) [(MO — Mt) (Dt — D0)]/k times; 100% (3)

C0

其中A0 和At 分别为进水和出水AO7浓度其中M0和Mt分别为进水和出水COD浓度；D0 和Dt 分别是一体化MBFB系统和传统MBFB系统中进水DO浓度。

2.6.综合类芬顿/MBFB系统运行参数的优化

本研究在稳定的60天运行期间进一步研究了各种实验条件对综合类Fenton/MBFB系统去除能力的影响，主要包括H2O2 浓度、HRT和进水AO7浓度；实验中COD浓度为90mg/L、AO7浓度为60mg/L、pH为5和HRT为6h，除非有具体说明。同时对各种H2O2浓度(0、300mg/L、600mg/L和900mg/L)对类Fenton/MBFB一体化体系性能的影响进行了研究。根据最优H2O2浓度研究了HRT(3h、6h、9h、12h)对类Fenton/MBFB综合体系性能的影响。通过改变蠕动泵的流量来调节HRT。在上述优化的基础上，研究了不同

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