中国南部衡山地区二次有机碳的形成和含碳气溶胶的长距离传输外文翻译资料

英语原文共 10 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

中国南部衡山地区二次有机碳的形成和含碳气溶胶的长距离传输

摘 要

为了研究大气中含碳气溶胶在中国南部的农村和多山地区的来源及形成过程，我们于2009年春季在衡山（27°18N，112°42E，海拔：1269 m）进行了密集的监测活动。监测结果显示，有机碳和元素碳的平均浓度分别为3.01（plusmn;2.2） ug/m³和0.54（plusmn;0.3） ug/m³。总含碳气溶胶平均占据了PM_2.5的20.7%。所监测的高有机碳元素碳比率（范围值：1.6-10.4 ug/m³；平均值：5.2（plusmn;1.8） ug/m³）为在衡山地区含碳气溶胶的传输和二次源提供了线索。通过使用后向轨迹分析估计了二次有机碳的数量大约平均占总有机碳的53.9%。可发现二次有机碳和草酸与细小硫酸盐细小硫酸盐有着密切的联系，这预示着云层二次有机气溶胶的形成在衡山的出现。二次有机碳和水溶性有机酸也展现出与气溶胶酸度有着正相关的关系，这也暗示着通过酸催化多相反应提高了二次有机碳的形成。后向轨迹分析揭示了衡山地区所监测的气溶胶主要与来自珠江三角洲和中国东部的气态物质有关，这些物质给该地区带来了不少的人为污染物。另外，来自东南亚气团中的强烈的生物质燃烧信号（含碳物质浓度、有机碳元素碳之比、K 浓度提高）被监测到，这也证实了东南亚的生物质燃烧排放物能到达中国南部的边界层并影响这里春季的空气质量。

关键词：含碳气溶胶、二次有机碳、云雾过程、酸催化反应、长距离传输

1 绪论

在对流层空气中的含碳气溶胶是细颗粒物的主要组成部分，通常组成了总的细溶胶质量的20 - 50%，在热带森林地区达到90%以上。含碳气溶胶由于对地球辐射平衡、气候变化、公共健康与能见度降低都有直接影响，近年来受到广泛关注。（Jacobson）含碳气溶胶实际运作上被划分为三个部分：有机碳（OC）、元素碳（EC）、碳酸盐态碳。相比于有机碳和元素碳，碳酸盐态碳由于其极小的质量贡献率而往往被忽略不计。（Chow and Watson, 2002）元素碳（也被定义为黑炭）是由于化石燃料和生物质得到不完全燃烧而形成的副产物，然而有机碳既可以直接由一次源而释放出来，也可以通过挥发性前体的光化学氧化而形成。（Seinfeld and Pandis, 2006）

二次有机碳（SOC）在城镇空气中能占据有机气溶胶的30-60%，而在农村空气和自由对流层中能占70%以上。（Volkamer, 2009）最近研究表明：恰如大气的水相化学的其他二次有机碳形成机理可能会是其重要的来源。（Blando and Turpin, 2000; Yu, 2005）有研究发现大气气溶胶的酸催化多相反应在实验室和现实环境中都能导致二次有机碳浓度的明显增加。（Rengarajan,2011）然而，其他研究发现在酸性气溶胶中没有明显证据能解释二次有机碳的增加。（Peltier, 2007;Zhang, 2007）Heald等证实了实测的和模拟的有机气溶胶存在较大的差距并且猜想在自由对流层存在着二次有机碳的遗失来源。由于二次有机碳形成的这种不确定性，在不同大气条件下含碳气溶胶和二次有机碳形成机理的深入研究是必不可少的。

人为排放的有机气溶胶在亚洲从1980年到2003年增加了30%。（Ohara, 2007）作为亚洲含碳气溶胶排放物最大贡献者之一，中国在这片区域总有机碳和元素碳的排放量分别占49%和62%。（Zhang, 2009）很多有关含碳气溶胶的研究在中国发达的城镇地区已经逐渐展开。然而，在中国农村和山区含碳气溶胶的观测仍十分有限。王等（2011 b）在华北平原泰山观测到了高浓度的含碳气溶胶和主要的二次有机碳形成物。并且王等（2011 a）在中国北部华山开展了有关监测。据行业所知，中国南部山区含碳气溶胶的监测和研究仍十分罕见。

高海拔衡山坐落在受酸雨影响中国南部的中心，其很受亚洲季风的影响；来自南部和北部的气团通常在春季季风转换期间交替流经过来。衡山的山峰可作为研究长距离气溶胶传输和酸性大气环境下气溶胶特征的区域性代表地点。此外，衡山之巅经常发生云雾天气，这就给调查二次有机气溶胶在云/雾的条件下的形成提供了机会。

作为针对于中国酸雨国家基础研究项目的一部分，在衡山之巅进行了对于气溶胶、气体追踪、云水、雨水的深入研究。有单独的文章讨论了气溶胶的离子组成（Gao et al., 2012）此篇文章有以下3个目标：1)研究衡山PM_2.5有机碳和元素碳的浓度和暂时变化;2)估计二次有机碳溶度和调查多相有机气溶胶形成的可能机智;3)检测衡山含碳气溶胶的来源和传输模式。

2 实验

2.1 地点描述和气溶胶采样

地点选取工作是从2009年3月15日到2009年5月31日在湖南省衡山进行的。衡山坐落在中国南部，离上海和香港的距离分别为1000 km和600 km。（图1）采样点位于南岳山气象站衡山之巅。（27°18N，112°42E，海拔：1269 m）监测期间日平均温度波动范围为：2.2-20.8℃，三、四、五月平均温度分别为9.8℃、12.2℃、16.3℃。日平均相对湿度波动范围为：47.5%-100%(三月)、52.1%-100%(四月)、49.7-100%(五月)。有关风、沉降、云的更多细节可在Sun et al.(2010)中找到。PM_2.5样品是通过四通道采样器（RAAS，模式：RAAS2.5-400,Thermo Anderson）收集的.气溶胶被收集在通道1的47毫米石英超细纤维滤膜（Pall corporation, USA; 在600℃下预热6 h）上的用于含碳气溶胶的分析，被收集在通道2的聚四氟乙烯膜（Pall corporation, USA）上的用于气溶胶质量浓度、水溶性非有机离子和有机酸离子的确定。

通常采样时间为23.5小时，从早上9:30开始到第二天早上9:00。短时间样品在尘暴期间被收集（间歇时间为6 h），白天/黑夜样品是在2009年5月1-21日被收集（间歇时间为12 h）。采集过后，样品在称量和分析之前被保存在-5℃的冰箱内。此次监测总共有95个有效样品和2组空白样。滤膜是通过Sartorius ME-5F分析天平在常温（20plusmn;0.5 ℃）和相对湿度为50%plusmn;2%的环境下称量采样前后的质量来确定气团质量浓度。

2.1 含碳样品的分析

基于热光透射比原理的热光含碳气溶胶分析仪（Sunset实验室）被用于确定有机碳的浓度，而元素碳的浓度是根据改良版《NIOSH（National Institute of Occupational Safety and Health）-5040协议》确定的。Wang et al.(2011b)描述了这个仪器的原理和结构。为确定有机碳和元素碳分析的精确性，此分析仪是通过多点外标准校准法来进行校准的（坡度：1.03,R²=0.9998），该方法使用到了蔗糖标准溶液，此外甲烷气体在分析期间定期进行标准生效。出于核对仪器空白值（可接受标准：plusmn;0.3 mu;g）的目的，要先于分析样品而进行炉清洗程序。两个环境空白过滤器被分析用于校正真实环境样品。OC和EC的检测下限0.3 mu;g m^-3（Wang et al., 2011 b），实验再现性是通过重复分析样品来进行评估的，总碳不确定性低于5%，OC和EC的不确定性低于8%。

2.3 气溶胶酸度和相关组分的分析

通过以下两种方法来确定气溶胶酸度：通过水萃取气溶胶样品的测量方法和热动力学模型计算方法。聚四氟乙烯膜过滤器样品在超声波的条件下于20 mL去离子水（电阻率gt;18.2 MOmega; cm），水萃取液的pH值是通过pH计（Shanghai Lei-Ci pHS-3C;Solution:0.01 pH）测量确定的。另外，气溶胶萃取液的酸度是根据水相萃取液H 溶度和采用空气体积来确定的。

现实空气酸度是按照气溶胶非有机模式（AIM-Ⅱ）来计算确定的（Clegg et al., 1998）。该模式的输入参数包括PM_2.5中、、的浓度以及环境温度、相对湿度、计算酸强度[H]_strong([H]_strong=2times;[] []-[])(Zhou et al., 2012)。

非有机水溶离子（包括F^-,Cl^-,,,Na ,,K ,Ca² 和Mg² ）和水溶性有机酸阴离子（包括乳酸盐、醋酸盐、甲酸盐、甲磺酸盐、草酸盐）各自是通过Dionex IC 90和Dionex IC 2500来确定的。有关更多的离子测量的细节详见Zhou et al.(2009)。相关的轨迹传输气体（例如：SO₂、NO_y、O₃和CO）也同时监测。Wang et al.(2006)描述了这些仪器的相关安装和介绍信息。

1. 结果与讨论

3.1 衡山地区PM_2.5中的含碳气溶胶

PM_2.5质量浓度在监测期间的波动范围为：2.2-184.4 mu;g m^-3，平均值为40.7plusmn;30.9 mu;g m^-3。OC和EC的平均浓度分别为3.01 mu;g m^-3和0.54 mu;g m^-3。通过使用非城镇有机气溶胶/有机碳转换比2.1（Turpin和Lim, 2001），计算出衡山PM_2.5中有机气溶胶的浓度为6.32 mu;g m^-3。PM_2.5中不同组分在灰霾季和非灰霾季的贡献率如图2所示。据图所知，、、离子是水溶性离子中的主要组成成分。有机碳在灰霾季和非灰霾季分别占据了PM_2.5的8.3%和18.8%。水溶性离子和含碳成分的减少是由于图2中未识别非可溶性壳物质（其他类）占据了71.9%。表2比较了衡山地区与其他高海拔和农村环境背景地区的含碳气溶胶浓度的情况。虽然这些调查的颗粒物大小不同，但是由于OC和EC主要存在于颗粒物中（Offenberg 和 Baker，2000），所以这种比较还是合理的。据分析所知，衡山所观测的PM_2.5中OC和EC浓度比中国其他偏远地区的浓度（例如中国西南地区的Zhuzhang和西北地区的慕士塔格峰）要高，但是要比诸如中国北部的岱海和泰山的OC和EC浓度低。衡山的含碳物质浓度明显比欧洲和美国的山区高，而在春季比诸如印度的Manora山峰和尼泊尔的Kathmandu山谷要低。

图3描述了OC、EC、PM_2.5、传输气体、气象学参数的波动性。如图所示，OC和EC展现出相似的波动性，表示它们拥有共同的来源并且对于大多监测时期经历着相似的气象过程。我们于五月1-21日观测了有机碳和元素碳浓度的日变化，发现白天的OC和EC浓度（4.61和0.79 mu;g m^-3）要比黑夜的OC和EC浓度高（2.21和0.43 mu;g m^-3）很多。图3所示，衡山在3月22日和4月25-26日都观测到了大沙尘暴，PM₁₀和PM_2.5最高时浓度在两个监测时间段分别为524.3 mu;g m^-3和200.5 mu;g m^-3。沙尘暴期间OC和EC的浓度都有所增加，暗示着沙尘絮在传输过程中掺入了人为污染物。值得注意的是，2009年3月18-21日期间监测到了更高的OC和EC浓度，同样也监测到了高浓度的K ，这都预示着生物质燃烧排放物的存在（进一步研究见3.3）。5月7-9日期间，OC浓度和OC/EC比（8.3）较高，同样O₃的浓度也较高（O₃最高时浓度为114.6 ppb），这暗示着二次有机气溶胶的光化学反应。

OC和EC的关系能提供有关含碳气溶胶来源有用的洞悉（Turpin and Huntzicker, s1995）。在衡山PM_2.5中观测到了OC与EC良好的相关性（R=0.87，plt;0.0001），这表明OC和EC共同的排放来源。此次的衡山气溶胶监测活动中，如表1所示，在OC/EC比波动范围为1.6-10.4，平均值为5.2。表2比较了泰山OC/EC值（5.0）（Wang et al., 1996）和其它农村和山区的气溶胶OC/EC值，发现了远距离传输过来的气溶胶的存在。OC/EC值超过2（Chow et al., 1996）或2.2（Turpin and Huntzicker, 1995）时看作二次有机气溶胶存在的标志。衡山平均OC/EC值远远比2.2高，并且比已所观测了的中国城市区域的OC/EC值高不少（e.g., 2.9 in Beijing, 2.5 in Shanghai, and 2.4 in PRD）,这表明二次有机气溶胶对了衡山的有机气溶胶有不少的贡献率。

3.2 二次有机气溶胶的形成

3.2.1 二次有机碳浓度的估量

元素碳示踪法被用来估计衡山区域二次有机碳浓度。基于由Turpin和Huntzicker(1995)提出的方法，SOC可通过以下公式计算获得：

OC_sec=OC_tot-OC_pri （1）

OC_pri=ECtimes;(OC/EC)<s

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料</s

资料编号：[148625]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

您可能感兴趣的文章

• 深共熔溶剂的萃取-脱硫外文翻译资料
• IL@ZIF-8中获得氮掺杂碳吸附去除水中除草剂外文翻译资料
• 使用磁性离子液体从植物油中分散液-液微萃取酚类化合物外文翻译资料
• 从微藻不同的热化学转变途径中制备的天然生物原油催化水热的改良外文翻译资料
• 绿色配位络合物一步快速组装薄膜涂层强化膜去除痕量有机污染物外文翻译资料
• 基于深共熔溶剂的基质固相分散法开发及其测定农作物中黄曲霉毒素的研究外文翻译资料
• 深共熔溶剂（五种亲水和三种疏水）的合成和特征及其在环境水样微萃取中的疏水应用外文翻译资料
• 比较氨三乙酸和[S，S] – 乙二胺-N，N-二琥珀酸在UV-油砂处理过程受自然pH影响的水外文翻译资料
• 大米摄入是中国人民暴露于有机磷阻燃剂（OPFRs)的主要途径外文翻译资料
• 处理水中氰化物的可靠测定方法外文翻译资料