高雄市大气能见度与气溶胶化学成分 相关性研究外文翻译资料

 2022-09-16 10:33:31

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大气研究82（2006）663–679

高雄市大气能见度与气溶胶化学成分

相关性研究

元中信 李昌垓 刘三合 常瑞城 元清 杨宏宇

A环境工程研究所，国立中山大学，高雄，台湾，中国

B 环境科学与工程系，大仁科技大学，台湾，中国

C 土木与环境工程系，高雄，台湾国立大学，中国

D 土木工程系、土木与防灾工程研究所、中国技术学院，台北，台湾，中国

摘要

本研究的目的是探讨高雄市气溶胶化学成分与能见度的相关性。在1999年和2000年于台湾高雄市区的两个观测点观测白天能见度，对该地区能见度的季节性变化和昼夜变化规律进行观测。本研究对高雄大气气溶胶中11种成分，包括水溶性离子(Clminus; , NO3minus; , SO4minus;2 , NH4 , K , Na , Ca 2, ，Mg 2）和碳含量（OC、EC、TC）进行采样分析。此外，还建立了多元线性回归方程以阐明气溶胶种类对能见度降低的影响。结果表明，硫酸盐对光散射系数和能见度的影响起主导作用。能使能见度降低的物质中，对光散射系数的贡献率分别为硫酸盐29%，硝酸盐28%、总碳22%，和PM2.5-r 21%。建立硫酸盐，硝酸盐，PM2.5-r，相对湿度的回归模型，分析可得在PM2.5气溶胶的所有物质中，硫酸盐对能见度的变化最为敏感。这表明减少PM2.5中的硫酸盐即可有效提高高雄市区能见度。调查期间，亚洲沙尘暴侵入高雄市区，使气溶胶负荷急剧增加，特别是粗颗粒浓度增加。然而，相应区域的空气质量并没有降低，因为能见度和光散射系数是由细颗粒来决定的。以上结果都在本文中有详细讨论。

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关键词

能见度；气溶胶粒子；化学成分；光的散射和消光

通讯作者：环境工程研究所，国立中山大学，高雄，台湾，中国。

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1.引言

近来，在台湾大多数大城市地区，能见度下降已成为一个公众关注的环境问题。能见度受损不仅是一个美学的问题;它也可作为一种市区环境空气质量视觉指标（Watson，2002）。能见度是指物体在特定方向上肉眼可见的最大距离。对象可以是一个在白天置于地平线以上的黑色物体，或在夜间一个已知的，最好是分散的中等强度的光源（Wark，1998）。能见度下降主要归因于悬浮颗粒可见光以及大气中的气态污染物（例如NO2）的散射和吸收（(Appel et al., 1985; Hodkinson, 1966; Groblicki et al., 1981; Latha and Badarinath, 2003）。其中，粒子的光的散射经常被报道为城市地区消光的主导原因(Chan et al., 1999)。以前的研究显示，空气中颗粒物的大小，化学组成，和质量浓度对能见度有着显著影响(Conner et al., 1991; Malm and Pitchford, 1997)。细颗粒物，通常表征为PM2.5，被认为是光的散射和能见度下降的最主要因素(Sloane et al., 1991)。虽然气态物质可见光的消光也能降低能见度，但这些物质的影响要小得多(Chan et al., 1999; Dzubay et al., 1982)。气象因素，尤其是湿度，也会导致能见度下降(Tang et al., 1981; Tsai and Cheng, 1999)。不过，气象条件几乎无法控制和预测。因此，本研究重点关注高雄市气溶胶化学组成的对能见度下降以及光的散射和消光系数的影响。

在过去的二十年间，随着人口的急速增长和城市工业化进程，台湾高雄环境空气质量差已成为公众关注的主要环境问题之一。高雄的环境空气质量在台湾是最糟糕的，其主要原因是有超过60%的重工业地处高雄，或在其郊区。如今，高雄有

超过1228429辆汽车和摩托车，共有1911家工厂，包括台湾最大的石油炼油厂，14个大型石化厂，九家大型的钢铁厂，两家水泥厂，以及三家火电厂。因此，每年空气质量不达标，即污染物标准指数（PSI）超过100的天数在1999年和2000年分别占比为9.34%和10.01%y(ROC EPA, 2000)。

高雄气象站在过去的二十年中的能见度观测表明该城市能见度有显著下降。1979年至1998年间所记录的能见度范围在2.3至23.1公里 (Yuan et al., 2002)，月平均能见度9.2公里，这比世界上大多数大城市要低得多（Horvath，1995）。对于高雄环境空气质量差，尤其是能见度低的投诉持续增多，促进了关于这一现象的主要原因的研究。目前关于高雄大气气溶胶的化学组成对于光的散射与消光系数以及能见度下降等的影响的数据依旧稀少。极少有文献对高雄市能见度低进行定量分析(Yuan et al., 1998, 2002)。然而，这些数据对于为改善城区空气质量而设定颗粒物种类范围至关重要。因此，本研究的目的不仅在于研究高雄市空气能见度在时间和空间上的变化，并且将通过分析该市气溶胶的化学组成及光学性质，确定能见度下降的主要原因。

2研究方法

2.1能见度实地观测

这项研究是基于对高雄市能见度定期观测以及密集观测。定期观察，以阐明能见度在时间和空间上的变化，而密集观察，以阐明白天能见度的日变化。能见度的在1998年11月至2001年12月，定期观察在每天上午11:00和下午2:00进行。而四个密集观察活动分别在1999年1月28日-2月6日，5月21日-5月30日，2000年1月8日-1月16日，3月24日-3月30日，均从上午7:00至下午5:00每小时进行一次观测。同时，对高雄市当地气溶胶进行采样并且获取气象站气象资料以待进一步统计分析。

能见度观测有两个观测点，分别是高雄气象站及法兴寺，如图1所示。观测区域为气象站以北60度的扇型区域，以及法兴寺以东120度的扇型区域。因此，实地观测所获得的能见度也称作扇形能见度。在每个观测点进行观测之前设定好观测对象。观测对象的位置会被映射到全球定位系统中（GPS），然后用全球定位系统数据确定观测对象与观测点的距离，误差须小于50米。

图1

不同距离地貌特征各有不同，在这些特征中大多选择高大的建筑物和烟囱作为观测目标。它们能被看到的最远距离的被记录为能见度。本项研究中，选取11和16号观测目标，高雄市气象站及法兴寺的观测数据分别如表1所示。

表1

2.2 高雄市气溶胶的取样及分析

要了解高雄市气溶胶特性对打起能见度的影响，同时在密集观测期测量了高雄气溶胶的质量浓度和光学性质。大气气溶胶在成真空气质量站收集（图1），是环境空气质量监测网络站（AAQMN）之一，该站高达10米，位于高雄中部一栋三层楼的屋顶。细颗粒和粗颗粒（PM2.5 和 PM2.5–10）需使用二分采样器，通过石英纤维过滤器采样收集（Anderson，241），总流速为16.7升/分钟。气溶胶颗粒收集分别在早上和下午的5小时内（上午7:00–12:00，下午12:00–5:00）。在现场采样前后，石英纤维过滤器（Pallflex 2500 qat-up，37 mm）以10 mu;g为质量浓度读数精度进行称量电平衡（Sartorius WMC6014），初步调节使在24小时内保持25plusmn;2°C和40plusmn;5%相对湿度。

称量后，过滤器在进行化学分析之前被存放在4°C环境中，以避免半挥发性物质的损失，特别是硝酸铵和有机碳。密集采样期间，用微孔均匀沉积冲击器（MOUDI）测量高雄市气溶胶的粒径分布，包括直径范围从0.056到18mu;m的十个阶段。直径47毫米和37毫米（仅为最后阶段）的石英纤维过滤器被用作基板材料。称重和空调步骤与二分采样器相同。

此外，在2000年1月8日至16日以及3月24日至30日两个密集观测阶段，利用积分浊度计对高雄市气溶胶光散射系数进行了分析（Radiance Research, Model M903）。浊度计的光源在530 nm波长处有一峰值。氟利昂-12（bsp = 1.92times;10minus;4/m）和能透过HEPA的无颗粒空气（bsp = 1times;10minus;5/m，基于气体分子的瑞利散射）分别用于量程校准和零点校准。

顺便一提，从成真空气质量站获得的NO2的小时数据被用于预测气体的光吸收系数。所有NO2的小时浓度都通过一种NOx气体分析仪（热电子公司，型号42系列）进行测量，该仪器采用化学发光技术。这种化学发光技术已被世界公认为标准的高性能的氮氧化物测量方法。此外，所有的NO2数据都经ROC EPA官方验证。

2.3 高雄市气溶胶的化学分析

对石英纤维过滤器收集的高雄市气溶胶进行进一步的分析，发现了11种化学成分。在进行化学分析前，石英纤维过滤器被切割成三等分。其中一部分进行提取分析水溶性离子，而剩下的两个部分用于分析确定碳含量。水溶性离子用离子色谱法（(Dionex, Model DX100）进行分析，主要包括阴离子（Clminus;，NO3minus;，和SO4minus;2）和阳离子（Na 、NH4 、K 、Ca2 和Mg2 ）。方法检出限（MDL）是根据对预设的质量控制方案的反复分析而确定的。Clminus;、NO3minus;、SO4minus;2、Na 、NH4 、K 、Mg2 和Ca2 的检出限分别为0.015，0.021，0.010，0.006, 0.036，0.030，0.012，和0.066mu;g /M3。平均回收率最低为90%Na ，最高为110%Clminus;，总平均回收率达97%。

气溶胶中的碳含量（碳元素、有机碳、总碳）通过元素分析仪（Carlo Erba, Model 1108）进行测量。在气溶胶颗粒收集之前，必须将石英纤维过滤器在900°C高温下预热1.5小时，以清除潜在的杂质。此预热程序将石英纤维过滤器和基质中的背景碳尽可能减少，背景碳的存在会对分析结果产生干扰，以致高估气溶胶粒子中的碳含量。使用元素分析仪进行氧化的过程中，需持续加热15分钟，温度在1020°C至500°C之间。此外，需预先用热氮将1/3石英纤维过滤器（340–345°C）加热30分钟以排出有机碳（OC），而后碳元素（EC）的总量就可以确定了。 对另三分之一的石英纤维过滤器进行分析，无需加热，从而得到总碳（TC）。然后从总碳中减去的元素碳的量，得到有机碳的量。虽然热分析方法是测定大气气溶胶中的碳含量最为广泛应用的方法，但该方法并没有考虑到对样品预热时炭化造成的误差进行校正。这可能会导致测得碳元素（EC）含量过高而有机碳（OC）含量过低（Yu et al.，2002；Chow et al.，2004）。因此，在本研究获得的EC和OC值只是一个保守的结果。尽管对大气中的碳元素物质进行量化分析并没有一个普遍接受的标准和参考，但在本研究中，以纯尿素组成的有机分析标准（OAS, Elemental Microanalysis Limited, B2038）作为碳含量测定的常规工作标准。该方法碳含量检测限为0.041 mu;g /m3。

2.4 高雄市气溶胶光散射系数与能见度的相关性研究

确定现场观测饿得到的的光散射系数和能见度与气溶胶粒子的化学组成的相关性，从而确定大气中的强散射气溶胶粒子的化学种类。逐步建立并验证关于气溶胶粒子光散射系数与化学成分（（NH4）2SO4，硝酸铵，和碳含量）的相关性的多元线性回归（MLR）模型。此外，建立另一个关于能见度与气溶胶粒子化学成分（（NH4）2SO4和NH4NO3）及相对湿度的相关性的多元线性回归（MLR）模型。衍生的多元回归模型进一步利用，用于分析高雄市气溶胶的主要化学种类对空气质量的影响。

3 结果与讨论

3.1 高雄市气溶胶的化学组成

高雄市细颗粒物（PM2.5）和粗颗粒物（PM10）的化学成分在1999–2000年的密集采样阶段收集的颗粒汇总如表2和图2所示。细颗粒物与粗颗粒物在此期间的质量浓度分别为11~115mu;g/M3，11~160mu;g/ m3；平均质量浓度分别为66mu;g/ m3，60mu;g/m3。这表明，高雄的可入肺颗粒物浓度（PM2.5）违反了美国国家环境空气质量标准（NAAQS）规定的24小时PM2.5浓度标准（65mu;g/m3）。如图2所示，三个冬季期间PM10浓度（146plusmn;42、143plusmn;44，和146plusmn;43mu;g/m3）均明显高于在初夏时期的浓度（55plusmn;30mu;g/ m3）。对高雄气溶胶的化学分析的结果表明，化学成分是最丰富的是SO4minus;2, NO3minus;, NH4 和碳含量。PM2.5和PM2.5-10中的硫酸盐浓度分别为0.8–25.6 mu;g /m3和0.8–10.6 mu;g/ m3；硝酸盐浓度分别为0.5–26.5mu;g /m3和0.1–22.0 mu;g /m3；铵盐的浓度分别为 0.2–32.5 mu;g /m3和0.1–7.4

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