在韩国设施发生石油泄漏下的地下水污染和自然衰减能力外文翻译资料

 2022-09-23 17:06:20

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在韩国设施发生石油泄漏下的地下水污染和自然衰减能力

摘要:

作为军事设施的一种修复选择，受石油污染地下水的自然衰减能力正在接受测试。水文地质条件，如高水位、可渗透层和频繁的暴雨，对该场地的自然衰减非常有利。电子受体和供体的浓度以及相关的水化学条件的变化，指示着有氧呼吸、脱氮、铁还原、锰还原和硫酸盐还原的发生。计算得到的（苯、甲苯、乙苯和二甲苯）生物降解表达能力介于20.52-33.67mg/L之间，同时BETX的出现对降低污染物含量非常有效。每种电子接受过程对生物总降解的贡献遵循以下顺序:脱氮gt;铁还原gt; 硫酸盐还原gt;有氧呼吸gt;锰还原。已知BETX和苯的衰减率分别是0.0058-0.0064d-1和0.0005-0.0032d-1,修复时间分别是0.7-1.2年和2.5-30年。BETX和苯的完全衰减率分别为8.69times;10-4 d-1和1.05times;10-3 d-1,同时其完全修复时间分别为7.2年和17.5年。然而,在该场地自然衰减可以发生很大程度上可以归因于稀释和分散。因此,生物降解和自然衰减能力足以降低污染物的含量,但他们的速率似乎不足以在合理的时间范围内达到修复目标。因此,必须采取一些积极的修复措施。

关键词：石油污染场地，BETX（苯、甲苯、乙苯和二甲苯），电子受体，生物降解表现能力，自然降解

引言

地下水受到包括BETX在内的石油烃类有机物污染的现象广泛出现在韩国的军事基地。因此，全国许多地方正在开展修复工作（Lee，2011）。过去，军事基地对大部分废物没有进行有效的环境控制和管理。随着大部分对污染场地的修复工作都采用了积极和普遍的技术，如抽出处理和地下水曝气法，随之也加剧了经济负担。在2001年官方（政府主持）第一次开展对某个被石油污染的军事场地（原军事维护设施）的修复项目（耗资1070美元），修复的预算或成本大大增加（环境部，2010）。

众所周知，自然衰减修复（RNA）是修复被污染场地的手段之一，尤其是对被石油污染的地下水来说，已经在全球范围内被广泛应用（Wiedemeier等，1999；Kao and Prosser,2001；Scow and Hicks,2005；Cozzarelli等，2010）。尽管大家公认RNA很好并且经常被应用，但是在韩国一些需要修复污染场地尚未采用这种手段。此外，尚未对RNA的可行性进行详细的调查和评估。同时，生物降解是一个消极、有效的自然衰减过程，可以减少净污染物质量。因此，固有生物降解能力的评价对RNA来说至关重要。固有生物降解一般由现场的水文地质和水化学条件控制，包括水文地质层层理、电子受体的浓度和分布，比如溶解氧和硝酸。

大部分的韩国军事基地都位于某些距离主要居民区较远的地区；因此，如果自然衰减是充分的,RNA可以看做一种重要的修复手段。在这方面。本研究的目的是测试受石油污染的韩国春川军事基地地下水污染水平和程度，并评价其自然衰减率和生物降解能力。

1材料和方法

1.1研究地点

所研究军事设施位于距离韩国首都—首尔60公里处的春川市（如图1所示），坐落在春川市郊区的低地势丘陵上（平均海平面105-130m以上）。自1981年该军事设施开始储存无铅汽油（容器#1，2，5）和柴油（容器#3，4，6，7，8），每半地下容器最多可储存1600吨石油烃。据报道称，在1993-2006年之间发生了许多储存容器和连接管漏油事件，因此，也进行了用其他容器代替一些容器（＃1-4）的少数维修更换活动（KRC，2007）。然而，在该场地进行这些工作后，土壤和地下水的广泛污染是不可避免的。有关环保部门在一项2004-2005的调查中发现，容器周围的土壤和地下水被石油烃严重污染（土壤：BETX含量高达1691mg/kg；地下水：BETX含量高达63.289mg/kg）。政府担心，这些污染羽会随着地下水流迁移到向下的梯度区。

由于对较低区域的人工开挖，地形海拔被上部三分之一的区域（WE1和WE4井之间的中点）独特地划分，造成了将近2米的高度差。该场地由三个水文地质层组成。最上层是再生土壤（2.4-5.7m厚），主要由含砾石的从细到粗的砂土组成。位于最上层之下的是风化土壤（1.5-8.8m厚），是由侏罗纪时代的本土花岗岩总风化形成的。在一层的土壤晶粒是含零星岩石碎片的从细到粗的砂土。地下水水位通常在这一层成形。从段塞流测试中估计得到，这一层的渗透系数介于2.29times;10-4-5.97times;10-4厘米/秒(平均3.81times;10-4厘米/秒)（KRC，2007）。浅层含水层的最下层是高度风化的岩石（花岗岩），位于地下7-14.5m处。该层的渗透系数介于2.93times;10-4-1.34times;10-3厘米/秒(平均7.07times;10-4厘米/秒)，跟风化土壤的渗透系数差不多。浅层地下水主要在两个较低的水文地质层流动。

地下水水位通常在地下1.5-6.7m，每年会有1.5-5m的波动，同时对降雨事件快速响应（几小时）。地下水自东北向西南流动（如图1所示），具有旱季0.002、雨季0.0915的水利梯度。从物理实验和示踪试验中估计得到，风化层的平均孔隙度和纵向弥散性分别为0.175和0.1m（Kim等，2009）。该场地过去30年（1971-2000年）的年平均降水量是1267毫米，该降水量超过70%的时候是发生在6月-9月，这是东亚季风性气候的特点（Lee和Lee，2000）。平均空气温度是10.8℃。

图1 研究场地位置及监测井和地下水位的示意图（200年5月）（a）、水文地质纵剖面（b）

1.2取样和分析

在研究场地总共安装了24个监测井，这是在风化土壤和/或风化岩石中筛选。为了研究地下水污染的现状和程度，并评估其生物降解能力，在2008年5月和2009年7月期间进行了6轮场参数测量和4轮对所有可用井的取样，包括背景井（在一个向下800m梯度的区域）和随后的实验室化学分析。在每轮采样中，都会使用标准的测量探头（Solinst水位仪和Horiba D-53，54，55)来测量水位、PH值、电导率（EC），氧化还原电位（ORP）、水温和溶解氧（DO）。此外，溶解铁（Fe2 ）和溶解锰(Mn2 )的浓度用场分光光度计（Hach DR2800, 美国）在现场测量。

在每轮采样中收集四种水样，进行挥发性有机碳（BETX）、阴离子、阳离子、重金属、碱度的分析。分析BETX时，要用没有预留容量的40毫升透明小瓶来收集地下水。分析阳离子和重金属时，地下水经过0.45微米的滤网过滤后再用30毫升的高密度聚乙烯瓶来收集，然后再用HNO3酸化地下水使其PH值低于2。分析阴离子和碱度时，地下水经过滤后分别用40毫升和100毫升的瓶子来收集。在进行实验室分析前所有的样品都储存在4℃下。碱度是在取样当天通过电位滴定来确定，离子成分和阳离子元素分别用离子色谱法（DX - 120,Dionex，美国），原子吸收光谱法（5100PC, PerkinElmer，美国）或者电感耦合等离子体质谱法（Ultramass700, Varian,美国）来分析测定。挥发性有机化合物（BTEX）是通过带有吹扫捕集系统（Saturn2100T Velocity XPT, Varian,美国）的色谱/质谱法（GC / MS）来分析的。NH4 的浓度是用分光光度计(Cary50, Varian,美国)来测量的。

1.3生物降解表达能力和衰减率

生物降解表达能力（EBC）是用来评价在给定的场地发生以生物降解污染物为主的破坏性自然衰减过程的潜力，和当接收电子时通过生物降解去除的污染物质量，包括另外提供的溶解氧（Wiedemeier 等，1999年）。好氧和厌氧生物降解可以简单地从电子受体的浓度变化来评估（Lee和Lee，2003）。在此次研究中，可以将EBC的简单估算用于详细的终端电子接受过程（Wiedemeier 等，1999年）。

⑴

---生物降解表达能力，mg/L；

---电子受体浓度或柱内的代谢副产物，mg/L；

---平均背景电子受体浓度或代谢副产物，mg/L；

—利用系数。

此外，为了测试每个监测井的污染物衰减率（点衰减率），应用了如下的一级反应动力学方程（McAllister and Chiang,1994；Lu等, 1999；Bockelmann等, 2003），

⑵

---在实时间t时的衰减污染物浓度；

---初始浓度；

---一级衰减（衰减）速率常数；

---运行（监测）时间t 。

使用第一级动力学方程和测量的浓度数据，衰减常数（k）和相应的半衰期（t1/ 2）分别计算出每个监测井的污染物衰减率。此外，完全衰减率代表沿地下水流动路径的污染物衰减，和使用Buscheck和Alcantar的一维稳态解析方程来计算的相应的一级生物降解速率（1995）。

⑶

---一级生物降解速率；

---方向x上的阻滞污染物速度；

---弥散性；

---平均地下水渗流速度；

--- 线的斜率通过绘制污染物浓度的自然对数对沿地下水流路径的下坡算术距离形成。

根据这些估算的衰减率，结合韩国地下水标准，通过自然衰减和生物降解减少污染物浓度就可以计算得到所需的修复时间了。

2.结果和讨论

2.1地下水质量和污染程度

表1记录了测得的研究场地地下水的区域参数。地下水的温度介于7.9和24.2°C之间,表明在夏季（5=10月）室外空气温度对浅层地下水的影响比冬季（12-2月）的大。地下水的PH接近中性和微酸性，季节性变化小。溶解氧浓度出现较大变化（0.8 - -8.2 mg / L），溶解氧高是因为雨水频繁地渗透补充。通常在背景区域和向下的梯度区域（WA13-16井）中溶解氧最高；而在研究场地的中心区域溶解氧最低，并在该区域发现了大量BETX污染物。当出现溶解氧枯竭、氧化还原电位低和污染物含量高时，就会发生好氧生物降解（Wiedemeier等，1999年）。

地下水的电导率介于26-820微西门子/厘米之间。通常中部地区地下水的电导率大，表明存在石油烃污染的现象，当雨水直接快速地渗透到浅层地下水中的时候会使电导率变小。和地下水的背景值相比，本质上溶解铁（Fe2 ）和锰（Mn2 ）的含量大幅度提升，都表明发生了铁和锰还原这一过程，尤其是在溶解氧和氧化还原电位很低的污染最严重区域Cozzarelli等，2001）。作为溶解物质来源的铁和锰的氧化物，一般经常存在于再生土壤和风化土壤中（Lovely and Phillips, 1986）。

表1 区域测量参数

表2记录了生物降解相关参数的皮尔森相关矩阵。不同于预期，各个参数之间的相关系数通常是小到中等。只有几组参数发现了统计意义上的相关性（P lt;0.05）。在被石油污染的地下水中Fe2 和Mn2 之间的最高相关系数是0.72（Wiedemeier等，1999； Lee和Lee，2003）。BETX的含量和硝酸和硫酸的浓度呈现一般负相关（r = -0.64），表明发生了硝酸盐和硫酸盐的还原反应。硫酸盐的浓度和生物降解的另一指标——碱度在一定程度上呈高度负相关，这是因为在受石油烃污染的区域碱度会升高（Cozzarelli等，1995； Lee等，2001）。生物降解会使碱度升高或过量。（Borden等, 1995；Basberg 等,1998）。同时，整体相关性较低可能主要是由于夏季暴雨造成频繁波动或非常多变的化学和氧化还原条件。

表2 生物降解相关参数之间的皮尔森相关系数

大多数的离子组成主要呈现碳酸氢钙形态，这是浅层地下水的典型（Appelo and Postma,2005）；但是在所研究军事设施内的部分地下水和背景井中的大多数地下水中呈现出不同的碳酸钙形态（如图2所示）。四氧化硫的浓度升高或不降低时表明在该区域硫酸盐还原不活跃或没有发生，因为在背景井中没有有机污染物或仅在边界井仅有轻度有机物污染。然而，并没有观察到水的类型有实质性的季节性变化。

图2 地下水样品的胡椒图

图3记录了在2008年5月到2009年7月之间地下水中BETX浓度的季节性变化。最令人关注的苯浓度值介于0.001-14.403mg/L之间；因此，其最高浓度值是韩国地下水标准（0.015mg/L 苯）的960倍。尽管平均浓度大幅下降（如图3a所示），但2009年7月苯的峰值浓度仍然非常高。2008年12月甲苯的浓度最高时为88.63

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