北京道路沉积物粒径分布及其重金属污染物浓度研究外文翻译资料

 2022-12-10 16:09:53

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北京道路沉积物粒径分布及其重金属污染物浓度研究

赵洪涛 李叙勇 王晓梅

摘要：中国城市化进程不断加快，导致城市非点源污染中被冲刷的道路沉积物污染问题日益严重。本文对北京海淀区城镇，学校，住宅区以及交通要道的不透水路面的道路积尘的粒径分布情况以及其对重金属污染物的潜在影响进行了分析研究。道路积尘的粒径越小，重金属浓度越高。具体来说，大部分地区道路积尘的粒径小于44mu;m，重金属浓度最高。（单位：mg/kg）Cd 0.28–1.31, Cr 57.9–154, Cu 68.1–142, Ni 25.8–78.0, Pb 73.1–222 and Zn 264–664。对于粒径小于250mu;m的积尘，其上超过80%的重金属会被冲刷掉。而径流中粒径小于44mu;m的悬浮颗粒物中重金属含量占总悬浮固体中重金属含量超过70%。道路积尘中TSS的重金属浓度为2.21-6.52%。研究结果有助于我们认识到研究道路积尘的粒径分布对城市暴雨径流造成的重金属污染的重要性。

1 引言

由于中国城市人口的增长和工业化进程的加快，城市地表径流受道路积尘的污染问题日益严重。【1】道路积尘由于存在大气悬浮物以及存在于暴雨径流中，因此它是一个重要的环境介质。【2】在城市环境中，不透水路面道路积尘是重金属及其他污染物的来源，【3】通常含有较高浓度的有毒金属。【4】在降雨过程中，RDS转移到受纳水体中，会对水质及水生生物造成显著影响。【5】城市暴雨径流已经被认定为造成河流、湖泊、河口水质减值的主要来源之一【6】。众所周知，由于降雨的随机性以及污染物来源的不确定性，使得对城市暴雨径流的控制变得更加困难【7】。

RDS的粒径分布是十分重要的因素，它决定了颗粒物与可迁移污染物浓度的相关性。【8-10】径流中RDS的状态取决于它的粒径分布【11-12】。此外，颗粒物越小其密度越低【1】，颗粒物越小，比表面积越大，单位体积含有的有机质越高【13,14】。对于大多数污染物来说，粒径越小的RDS中浓度越高。【15-17】道路表面是城市径流污染的来源以及污染物输送的途径【18】。清扫道路对清除垃圾和杂物起着重要作用，但对于去除较小粒径的颗粒物而言是无效的。【19】事实上，许多研究表明，传统的道路清扫的效率随颗粒物粒径的减小而降低【20,21】。因此，清扫后的道路仍然存在较小的颗粒物，并且随着雨水径流进入受纳水体。【22】

RDS的粒径大小及流动性在评估城市径流中颗粒物中重金属污染中至关重要。之前的许多研究都集中在对不同粒径大小RDS的污染物分布研究，以径流中污染物的迁移浓度。【7,23-26】一些研究已经同时对RDS的粒径分布和雨水径流中的悬浮固体进行了研究【8，27】。先前的研究表明，粒径对于城市地表积尘迁移的建模具有重要作用【2】。有研究表明，有必要对城市暴雨径流中RDS的量与粒径分布之间的关系进行研究，以便更好地了解RDS对城市径流中重金属污染物的影响。

与其他大型城市一样，北京由于过去十年人口从农村迁移到城市，使的城市不透水路面面积不断扩大。本研究对北京海淀区不同利用类型的不透水路面中RDS的含量、粒径大小、颗粒的流动性以及重金属的浓度进行研究。具体来说，本文从以及下几个方面进行研究：

  1. 与重金属污染物相关的RDS的零界粒径尺寸是什么？
  2. 城市径流中RDS的量及粒径分布特征会对悬浮固体和重金属浓度产生什么样的影响？
  3. 城市中不同土地利用类型对RDS的影响作用是什么，以及它们对城市径流中重金属污染物研究的贡献是什么？

2 材料与方法

2.1 研究区域概况

海淀区是北京八个城区之一，位于北京市的西北方向。年平均气温为14℃，年平均降水量为570㎜。区域面积为430㎞sup2;，人口281万，其中包含80多个高等院校和213个研究机构。此外，在该区域的大部分农场村庄正在迅速转变为都市村庄。总体而言，海淀区的学校和住宅，城镇村庄及主要交通道路是三个典型的不透水土地利用类型。在我们的研究区域中，影响RDS量和污染物浓度的重要因素包括不透水路面的状况、街道清扫的方式和频率、交通强度。学校和住宅区的不透水道路的表面相对平整，且受损程度小，每日按时清扫且交通强度低；城镇村庄道路破损情况较为严重，且少有清扫，交通强度中等；交通主干道路面损坏较少，每日定时进行机械清扫，并且交通强度较大。该区域除了清华大学采用机械方式清扫道路，其余高校和住宅的道路多是用稻草扫帚进行人工清扫。城镇乡村道路很少清扫而交通主干道则采用机械的方式进行清扫。在本文研究区域中，径流水流通过雨水排水系统排入清河当中。

2.2样品采集及粒径分级

2.2.1 RDS样品收集和粒径级分

于2009年6与9-10日，采用家用真空吸尘器对校园、住宅区、城镇乡村、交通主干道三种不同利用类型的土地上的RDS进行采样。（如图一所示)对每个采样点重复三次采样。交通主干道及大学校园道路由沥青铺设，其他采样点均由混凝土铺设。采样的面积为道路中心线到路边，均采用标尺测量。称量每个采样点采集的样品重量，每个采样点大概采集0.8-1.5千克RDS。并采用聚酯筛进行样品分级处理。

样品分级的粒径范围为：44-62，62-105，105-149，149-250，250-450，450-1000和

1000-2000mu;m。对每一粒级的RDS进行重金属测定。在沉积学中，粒径 lt;63 mu;m,63–125 mu;m, 125–250 mu;m, 250–500 mu;m, 500–1000 mu;m和1000–2000mu;m的颗粒物，通常被称为淤泥和黏土，类型分为超细沙、细沙、中沙、粗沙、较粗沙。【2】

2.2.2 径流水样采集

从三种不同土地使用不透水路面对径流水样进行收集，分别是前霸家（城镇乡村），厢白旗桥（交通主干道），京师园（校园和住宅区）。在我们的研究区域，径流最终通过降雨排水系统进去清水河中。样品在两次降雨间隔期间采集，分别是2009年6月16日，降雨持续1.8小时，降水量为27㎜，2009年6月18日，降雨持续2.9小时，降水量为44㎜。在第一次降水15min后，我们在每个站点每个五分钟收集一次径流水样；在那之后每隔10分钟收集一次水样,直到没有径流为止。两次降水事件的采样点分别收集了12个和19个水样。降雨期间，采用20L和5L的聚乙烯两桶对径流量进行测量。此外，用塑料瓶收集水样，并带回实验室，在五天之内完成水样分析。

2.2.3 RDS中重金属污染负荷估计

为了确定RDS不同粒径对总体污染的贡献程度，我们计算出了每一个RDS样品中污染物负荷的百分比。我们计算了每一粒径RDS中污染物浓度与其质量的比例，确定负载粒径分数采用如下公式：

其中，Ci表示每一粒级RDS中重金属浓度；GSi表示每一粒级的质量百分数；m表示粒级的数量。

2.2.4 径流中重金属负荷估计

采用平均平均浓度（EMC）来估算径流中重金属的污染负荷，计算公式如下：

其中，EMC表示事件的平均浓度（mg/l）；C(t)表示每个采样时间采集径流中重金属浓度(mg/l)；Q(t)表示每个采样时段径流流量。

2.3 分析方法

采用标准的分析方法对所有RDS和径流样品中的六中重金属元素进行分析，分别是Cd, Cr, Cu, Ni, Pb and Zn【29】。RDS样品用HF-HClO4进行消化【30】。

预先称量好的径流水样用0.45微孔滤纸过滤,然后用pH值le;2的硝酸调整pH,待滤纸上的固体颗粒干燥后，取下重新称量，用于量化TSS含量。接下来,我们用浓硝酸消化过滤后的径流水样，为测量重金属做准备。微粒金属浓度测定是通过过滤滤液重金属的浓度和未过滤样品那重金属浓度的差异来确定的。在相同的条件下，对每批样品的测量都设置了空白对照。测量前所有的处理样品都储存在4℃的条件下， 利用Perkin-Elmer Elan 6000 ICP-OES测定铬、铜、镍、铅和锌的浓度。采用Agilent 7500a ICP-MS (Agilent Technologies, USA)测定Cd的浓度。采用Mastersize 2000激光粒度分析仪（Malvern Instruments, Worcestershire, UK）测定径流中固体悬浮物的粒径分布情况。

3 结论

三种土地利用类型的RDS颗粒物粒径累积分布曲线具有相同的趋势（如图2所示），粒度的累积百分比存在微小的差异,即交通主干道gt;校园和住宅区道路gt;城镇乡村道路。三种土地利用类型的RDS中值粒径(d50)从100到200不等。我们的研究结果表明,三种土地利用类型所有RDS颗粒物主要是微粒(lt; 250mu;m,60 - 75%)。粒径分布直方图及质量百分比如图2b所示。在八个粒级中RDS粒径在62-105mu;m的颗粒物质量分数最大，校园与住宅区、交通主干道质量百分比分别为：27plusmn;5%,38plusmn;21%；收集的最高的三个城镇乡村地区RDS质量分数如下:62 - 105,21plusmn;3%;149 - 250米,22plusmn;8%;250 - 450米,23个plusmn;5%。城镇乡村区域各粒径最高RDS每单位面积上的质量分数如图2c所示。这些发现可以归因于城镇乡村地区对道路的清扫频率和效率较低。现场调查结果表明，这些城镇乡村很少清扫街道。研究表明,路面条件影响清扫的效率,因为城镇乡村地区的道路表面破损多，且较为粗糙，导致细小颗粒易储存在路面。

3.2 RDS中重金属浓度

对每个粒度RDS测量了六种金属(Cd、铬、铜、镍、铅和锌)的浓度(如图3所示)，发现金属浓度最高的颗粒物粒径lt;44mu;m，除了交通主干道的Cd和Cu以及校园及居民区的Cr之外，最高浓度粒径分布在44-62mu;m。一般而言，颗粒物粒径越小，重金属浓度越高。交通主干道的在所有的粒级中，除了Pb以外，重金属浓度最低的粒径范围为250-2000mu;m，浓度最高的粒径范围为450-1000mu;m。所有地区中，Zn在各粒径颗粒物中的含量都是最多的。研究结果表明，清扫街道时，将RDS中的超细颗粒物清除是十分重要的。

我们采用LEL和SEL法，对RDS中的重金属污染进行评估，如果超过LEL的下限,金属对生物健康可能有中度影响,如果超过SEL时,金属可能严重影响生物的健康。【32】我们的研究结果表明,在每个颗粒组中铜和铅以及粒径lt; 250mu;mRDS中的铬、镍和锌超过了LEL。所有粒径中重金属（铜、镍、铅、锌）百分比超过SEL的百分数分别为18%,1%,10%,50%。

3.3 不同土地利用类型RDS重金属污染负荷

本文估算了RDS中重金属负荷与不同范围粒径对雨水污染的影响,以及改善现有街道清洁方法。本文研究结果反映了不同的城市土地使用不透水路面高度变化重金属负荷(如图4所示)城镇乡村每个部分的金属负载大约是校园和住宅区的3到13倍，是交通要道的5 - 14倍。我们也估计每个晶粒尺寸的金属负载和贡献分数（如表一所示）所有金属负载值的总和是62 - 105mu;m(34plusmn;12%)gt; 149 - 250mu;m(21plusmn;9%)gt; 105 - 149mu;m(plusmn;4%)11日gt; 250 - 450mu;m(plusmn;5%)11日gt; 44 - 62mu;m(8plusmn;6%)gt; 450 - 1000mu;m(6plusmn;4%)gt; 0-44 mu;m(4plusmn;3%)gt; 1000 - 2000mu;m(2plusmn;2%)。重金属在RDS主要存储在lt; 250mu;m(80%)。粒径的下降趋势使得道路的清扫效率降低，由于重金属污染物多存在于粒径lt;250mu;m的RDS中，表明传统的道路清扫方式很难去除80%的金属负荷。

3.4 城市径流中TSS和重金属含量

在城市中，地表径流是重金属进入收纳水体的主要途径。具体来说，两次降水工程中，径流中的重金属含量占总铬、总铜、镍、总总铅和锌总量的百分比为54.5%,44.3%,59.0%,63.3%,和82.0%。这些发现暗示RDS微粒污染物在城市径流做出了很大贡献。

三种土地利用类型中径流水中SS含量与单位面积质量的RDS成比例。径流中主要为粒径lt;44mu;m的颗粒时，其TSS的贡献率超过70%。（如表一所示）研究结果表明，由城市径流导致的重金属污染是由粒径lt;44mu;m颗粒物中的的零界颗粒物所引起的。然而，不同土地利用类型的TSS浓度变化与总重金属浓度的变化不成正比，（如表二所示）例如：三中土地利用类型中的城镇乡村的径流中TSS含量最高，但是大多数重金属的含量并不是最高的。径流水中的TSS与颗粒物中的重金属占总铬、总铜、镍,分别总铅和总锌的百分比分别为16.8%,2.6%,2.2%,6.5%,5.0%,和5.1%。（如表三所示）

4 讨论

RDS中的重金属浓度在城市径流污染中具有重要作用，然而，RDS中的重金属含量在不同的颗粒大小以及不同城市之间的变化差异很大。（如表四所示）RDS的粒径分布对协调运输和化学反应也有重要影响。【26】RDS污染的一个重要指标是在一个给定的粒径分数重金属的惯性负载

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