中国南京2013年1月严重阴霾事件中单个碳质颗粒的混合状态外文翻译资料

 2022-12-23 15:01:30

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中国南京2013年1月严重阴霾事件中单个碳质颗粒的混合状态

摘要：为了研究大气碳质颗粒在晴天和霾天的混合状态，测量其化学成分，每小时的数量和颗粒大小。在2013年1月我们使用单粒子气溶胶质谱仪分析尺寸为0.2mu;m到2.0mu;m的623,122个碳质颗粒。颗粒类型有：生物质/生物燃料燃烧颗粒（生物质），元素碳（EC显性）颗粒混合生物质/生物燃料燃烧物质（EC-生物质）或二次产物（二次元素碳），有机碳（OC），OC和EC内部混合（OCEC），含铵（铵）颗粒和含钠（钠）颗粒。在晴天，含量由高到低的碳质粒子类型是生物质（48.2％），EC-生物质（15.7％），OCEC（11.1％）和钠（9.6％），而在霾天依次为生物质（37.3％），EC-生物质（17.6％）， 二次元素碳（16.6％）和钠（12.7％）。 二次元素碳的比例，铵（10％）和钠粒子的比例在霾天有所升高。二次元素碳颗粒的数量比晴天（4.1％）多四倍以上。因此，在霾天高相对湿度下，铵，硝酸盐和硫酸盐与碳质颗粒在老化和运输过程中混合，这增强了消光效应和吸湿生长，进一步降低了可见度。我们的实时单粒子数据显示，混合状态的改变在南京雾霾事件中对消光效果影响重大。

关键词：霾；单粒子；混合状态；SPAMS；碳质颗粒；二次气溶胶

引言

大气气溶胶在影响能见度、人类健康和全球气候变化上扮演着重要的角色(Bauml;umer et al., 2008;Langridge et al., 2012; Lohmann amp; Feichter, 2005)。碳质作为气溶胶主要成分之一，达到总气溶胶质量浓度的10-50％（Schauer et al.,2003）。 它们通常分为两部分：具有强散射能力的有机碳（OC）和具有很强的吸收能力的元素碳（EC）（Ramanathan＆Carmichael，2008;Waston，2002）。 OC主要包括一次有机碳（POC），还包括通过光化学反应形成的二次有机碳（SOC）。 EC通常来自化石燃料或木材的不完全燃烧（Cao et al.,2005; Szidat et al.,2009）。

在城镇地区，能见度降低主要是由人为排放源和气粒转化造成大气中颗粒物过剩。它被用作环境空气质量的视觉指标（Liu et al.，2013; Watson，2002）。长江三角洲（YRD）是世界上经济增长最快的区域之一，因此，这个地区的空气污染和雾霾情况是重要的环境问题和气象问题（Wang，Jiang，et al.，2012）。据报道，近30年来霾日数量有所增加，而能见度则以2.41公里/十年的速度下降。观测结果还表明，在中国，碳质气溶胶代表亚微米级气溶胶颗粒的主要部分（Chan＆Yao，2008; Yang et al.，2012; Zhang，Wang et al.，2012），对于光衰减是非常重要的因素（Cheng et al.，2011; Yang et al.，2005; Yu，Wu，Wu， 2010）。研究碳质颗粒的混合状态是确定其对降低能见度的贡献的前提，并且更好地了解其在区域气候变化中的作用（Zhang et al.，2013）。然而，由于观察方法的局限性,关于气溶胶混合状态的研究很少。

近年来，在线单粒子质谱仪成为分析几乎所有化学成分的有效工具，并提供关于单粒子化学成分的尺寸分辨信息和实时混合状态。许多研究人员用单粒子质谱仪分析雾霾中气溶胶组成和混合状态的变化（Bi et al.，2011; DallOsto，Harrison，Coe，＆Williams，2009; Li et al.，2014; Yang et al.，2012）。国内外使用气溶胶质谱研究化学反应机理，气溶胶来源及其与气候的相互作用。在加利福尼亚州南海岸的霾中使用单粒子气溶胶时间质谱（ATOFMS），Gard et al. （1998）观察到多相化学反应，揭示了这次霾的基本原因。Whiteaker，Suess and Prather（2002）研究了气象条件对气溶胶组成和混合状态的影响。 Biet al.（2011）和Silva，Liu，Noble and Prather（1999）获得了来自加利福尼亚南部的生物质燃烧排放的气溶胶的大小和化学特征。 Cahill，Suski，Seinfeld，Zaveri and Prather（2012）和Healy et al.（2012）讨论了这些气溶胶的来源和混合状态。

碳质气溶胶的混合状态受各种因素的影响（例如，本地污染源，大气老化过程和远距离运输）。Qin,Pratt,Shields,Toner,and Prather（2012）和Zhang et al.（2013）表示碳质颗粒主要与硝酸盐和硫酸盐混合。 Fu et al.（2012）观察上海碳质气溶胶的四种类型，并表明大部分颗粒均覆盖有二次有机气溶胶。然而，对于长江三角洲地区或中国其他地区碳质气溶胶的混合状态的大小分辨进行直接观测受到限制。

2013年1月在长三角地区严重的颗粒物（PM）状况造成长期的霾污染。 PM2.5的最大瞬时浓度达到437mu;g/m3; 而南京最低能见度仅为0.04公里。 在这项研究中，我们部署了实时单粒子气溶胶质谱仪（SPAMS）来测量和研究碳质颗粒的主要类型，并探讨在长江三角洲城市区域雾霾及晴朗天气下它们的数量级数随真空气动直径（dva），气溶胶混合状态和颗粒酸度的变化，我们还讨论了气象要素和PM2.5对这些参数的影响。

实验方法

采样

我们的观测点位于南京信息工程大学校园内的气象大楼（32.21°N，118.72°E），距离地面40米。南京化工区距观测点东南约3公里。此外，1公里内还有钢铁厂以及热电联产厂。因此，当地对空气颗粒的贡献可能来源于交通工具，城市发展，工业和农田焚烧。

使用SPAMS（中国广州和信分析仪器有限公司）—具有CSI-CR1000测量和控制系统（Campbell Scienti fi c，Inc.，USA）的热带科学FH 62C14连续粒子监测器（Thermo Fisher Scienti fi c Inc.，USA）在线记录了颗粒化学，PM2.5和气象要数（风速/方向，温度，压力，相对湿度（RH），辐射，可见度和降水），测量从2013年1月1日至17日持续进行。

SPAMS和数据分析

SPAMS为时间分辨率高于30分钟的单粒子提供尺寸和光谱信息。Li et al.(2011)和Zhang，Bi et al.（2012）说明了该仪器的细节。使用空气动力学透镜将气溶胶颗粒引入SPAMS;使用波长为532nm的两个平行激光束计算颗粒直径，而颗粒化学成分计算粒径通过强烈的266nm紫外激光束进行解吸/电离过程确定。用dva记录正负离子片段（Zhang et al.，2013）。在本研究用dva分析了大约623,122介于0.2和2.0mu;m之间碳质颗粒。每三个月使用标准聚苯乙烯胶乳颗粒（PSL）和金属溶液进行一次该仪器的粒度和质量校准。 Li et al. （2011）和Zhang，Bi et al.（2012）提供更多的仪器详情。随后使用YAADA2.1（www.yaada.org）（一款用于处理单粒子质谱数据的基于MATLAB的软件设备）分析每个单粒子获得的光谱峰。本文确定的峰值对应于每个特定质荷比（m/z）的最大可能的分配。我们使用Bi et al.（2011），Moffet，Foy，Molina，Molina and Prather（2008）和Yanget al.（2009）的标准给粒子分类。基于每个单粒子质谱中离子峰的存在和强度，自适应共振理论的神经网络（ART-2a）被用来将单个粒子聚集成独立的基团（Song，Hopke，Fergenson，＆Prather，1999）。我们使用0.80的警戒因子，0.05的学习率和20次迭代。共观察了4,560,405颗颗粒，其中1,104,261颗具有大小和光谱信息，构成占颗粒总数的24.21％。

结果与讨论

气象条件，PM2.5，碳颗粒和能见度

南京是典型的北亚热带季风气候，冬季东北风盛行，被西伯利亚高压控制。 由图1可知1月1日至17日每30分钟的平均能见度，RH，PM2.5和总碳质粒子数量。 2013年1月1日至3月3日，强冷空气流经南京;风速大，最大6.3米/秒，平均2.8米/秒，RH相对较低，平均值51.4％，有利于污染物的扩散。因此，PM2.5的平均浓度只有57.1mu;g/ m3，在华东地区中相对较低;可见度高，最高18.5公里，平均值10.2公里。 通常,长江三角洲区域在1981年到2012年这段时间内，1月份的平均能见度低于10公里（Zhou,Gong,amp;Shi，2014）。1月4日至16日，中国东部地区以西风为主，长江三角洲区域中压力差处于稳定状态;风速是低，平均为1.7米/秒，而RH高，平均为62.9％，不利于污染物的扩散。综上所述，PM2.5水平较高，平均值为174.2mu;g/ m3，最高为437mu;g/ m3。能见度低，平均为3.2公里，最低0.04公里。因此，我们在本次研究中选择了1月1日到3日代表晴天，1月4日至16日代表霾天。

图1. 2013年1月实验期间PM2.5，碳质颗粒数，非碳质颗粒数和可见度的相关性（a），每30分钟平均能见度和相对湿度（RH）（b），PM2.5和总碳质粒数（c）。

能见度与RH（R2 = 0.47）和PM2.5（R2 = 0.51）程度呈负相关，这表明高RH和高PM2.5降低能见度。能见度也与碳质颗粒（R2= 0.76）和非碳质颗粒（R2= 0.64）的数目呈负相关。 因为碳质颗粒占总粒子的56.4％（1,104,261），我们着重于确定亚微米碳质颗粒在霾污染中的混合状态。

碳质颗粒物的单粒子类型和混合状态

图2所示为实验期间碳质颗粒的离子质谱平均数据。主要峰为铵（18[NH4] ），钠（23[Na] ），双极性EC簇离子（12[C] /-，24[C2] /-，36[C3] /- ，...，[Cn] /-）也有二次无机物质如硫酸盐（-97[HSO4]-）和硝酸盐（-46[NO2]-和-62 [NO3]-）的片段。一个顶峰m/z 39可能是有机元素39[C3H3] （Silva＆Prather，2000）。有机碎片有许多典型的信号，具有m/z：27[C2H3] ，29[C2H5] ，37[C3H] ，43[C2H3O] ,50 [C4H2] ，51[C4H3] ，55[C4H7] ,61[C5H] ，63[C5H3] ，-25 [C2H]-,-26[C2H2]- ，-37[C3H]-，-49[C4H]-，-50[C4H2]-，-63[C5H3]-,-73 [C6H]-，- 80[C6H8]-和-81[C6H9]-（Silva＆Prather，2000;Zhang et al.，2013）。Yang et al.（2009）提出一个高峰为m/z -26的可以是离子[CN]-。m/z 51的峰可能是离子[V] （Zhang et al.，2013）。不过，DallOsto and Harrison（2012）将m / z 51,63,77和91的峰序列视为芳香族的识别标志。此外，56 [Fe] ，63 [Cu] 和208 [Pb] 的信号在正质谱中；也可在负质谱中检测到-1 [H]-lt;

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