中国哈尔滨夏季大气颗粒物的化学特性及源解析外文翻译资料

 2022-12-24 17:01:00

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中国哈尔滨夏季大气颗粒物的化学特性及源解析

摘要

大气颗粒物（总悬浮颗粒物（TSP）；颗粒物（PM）与粒径10mu;米，低于PM10；粒径2.5mu;m以下的颗粒物，可入肺颗粒物）收集和分析哈尔滨采暖与非采暖期。PM10和可入肺颗粒物的来源是由化学质量平衡（CMB）的受体模型，结果表明，pm2.5/tsp是最普遍和可入肺颗粒物是PM10的主要成分，而PM10–100存在相对较弱。4minus;SO2没有minus;3浓度比其他离子更显著的采暖期。与非采暖期相比，Mn、Ni、Pb、S、Si、Ti、Zn、砷、巴、镉、铬、铁、钾在采暖期相对较高。特别是Mn、Ni、S、Si、Ti、Zn和PM2.5等在采暖期明显偏高。在加热期间的有机碳（OC）的2 - 5倍高于在非加热期间。元素碳（EC）变化不大。OC / EC比值分别为8 - 11，在加热期间，这是远远高于

其他中国城市（OC / EC：4 - 6）。CMB的结果表明，11个污染源被确定，其中交通，煤炭燃烧，二次硫酸，二次硝酸盐，和二次有机碳作出了最大的贡献。采暖期前，粉尘和石化行业贡献较大。加热期煤燃烧和次生硫酸盐含量较高。经过采暖期，粉尘和石化行业较高的.PM2.5中的一些有害成分均高于PM10，因为PM2.5具有较高的吸收有毒物质的能力。因此，PM2.5污染对人体健康的影响更为显著。

copy;2014中国科学院生态环境研究中心，中国科学院。

由Elsevier公司出版

引言

大气颗粒物污染越来越严重。许多国家和城市都经历了严重的雾霾天气和雾霾天气。这对城市大气环境和人类健康有着重要的影响，在许多国家已受到越来越多的关注。燃料燃烧是大气颗粒物的重要来源。使用煤燃烧的加热过程颗粒物（PM）的浓度作出了相当大的贡献，所以在加热期间的颗粒物特性是非常不同的那些在非加热期间。此外，由于存在一个凹地形，降低风速，冬季大气结构比较稳定，大气颗粒物难以分散，并逐渐积累，使大气颗粒物在加热期间的特性不同于非采暖期。

在世界几大城市，和源解析大气颗粒物的采暖期和非采暖期的特征进行了研究。不过，还有其他的城市，哈尔滨由于它的高纬度地区之间的空气质量特征的差异，冬季的气候和频繁的逆温现象。迄今为止，哈尔滨还没有进行过详细的调查。因此，为了提高大气质量，保护人类健康，减少生态破坏，研究哈尔滨市采暖期和非采暖期的颗粒物特征，对制定有效的大气污染防治措施至关重要。因此，我们收集了大气颗粒物（TSP，PM10和PM2.5）在哈尔滨2010和2011的颗粒的化学特性进行分析，并进一步分配他们的主要来源，通过使用化学分析和化学质量平衡（CMB）受体模型。

1.取样和分析方法

1.1.样品的采集

为了调查加热对环境空气质量的影响，每月大气颗粒物的数据，包括TSP，PM10，PM2.5，连续收集从8月，2010日至六月，2011。根据哈尔滨采暖期，采集样品分三个阶段进行。包括“采暖期前“从8月2010月2010，“采暖期”从10月2010至月2011，和“在采暖期”于2011月2011。采样地点位于哈尔滨商业大学南校区，如图1所示。每天采集样品，除下雨天，下雪天，灰尘天和其他特殊的日子。在这些异常天，采样也停止了一天，因为颗粒物特性受天气的影响。选择至少15个样品，每月进行后续的化学和物理分析。在这项研究中使用的过滤器是80毫米的石英过滤器，最初加热在900°C取样前，以消除残留有机化合物的干扰。三介质流量空气采样器（天虹智能仪表、模型th-150、武汉、中国）收集的TSP，PM10，与100升/分钟，每次24小时的采样时间相同的流量可入肺颗粒物。总采样量和持续时间自动记录。采样高度为8米以上的地面。在采样点附近，没有明显的污染源或明显的障碍物。抽样方法符合国家标准要求。

图1–地点在哈尔滨采样点、气象监测站，中国。

1.2.化学分析

1.2.1.离子种类

之前和之后的采样，石英滤波器被暂时在4°C然后回到哈尔滨工业大学中心实验室（HIT）进一步调理，称重，和化学分析。进行化学分析之前，过滤样品最初被切割成8个部分，其中四用于金属元素，分析离子种类、总有机碳和元素碳，分别，而剩下的部分用于其他化学分析（Tsai等，2006）。放入50毫升的聚乙烯瓶每个样品一一第八段石英滤波器进行分析的离子物种。蒸馏–去离子水加入到每罐约120分钟。离子色谱系统的超声振动（戴安，模型100，美国）是用来分析主要阴离子浓度（Fminus;，CLminus;，没有minus;3，二氧化硫4minus;）和阳离子（Na 、NH 4、K 、Mg2 、Ca2 ）（元et al.，2004）。方法的检出限，得到重复分析预定义的质量控制解决方案。minus;F，Clminus;方法的检出限，没有minus;3，二氧化硫4minus;、Na~ 、NH 4、K 、Mg2 、Ca2 ，分别为0.013，0.024，0.033，0.021，0.017，0.04，0.039，0.031，和0.033mu;克/毫升，分别。平均回收率范围从最低的90%到最高110%的Na 和Clminus;整体平均97%（黄等，2011）。

1.2.2.金属元素

石英过滤器八分之一浸泡在15毫升的混合酸（vhno3：vhclo4 = 3:7）放在一个电加热板在150–200°C至少2小时消化至溶液煮沸澄清。消化过程中，蒸馏–去离子水加入剩余的溶液两次或两次以上为completelydissolve金属元素。剩余的溶液，然后稀释至50毫升与0.5摩尔/ L硝酸（AQ），并存储在聚乙烯（PE）瓶。进行上述步骤后，金属含量测定用电感耦合等离子体原子发射光谱仪（ICP-AES，Perkins Elmer，模型400，美国）（元等，2004）。金属元素

这项研究的基地，为Ca、巴、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Na、Mn、Ni、Pb、S、Si、Sr、Ti、V、和锌，以0.050，0.014，0.002，0.028，0.002，0.007，0.007，0.009，检测限0.050, 0.029，0.016，0.030，0.004，0.030，9，1.500，0.010，0.009，0.200，和0.004mu;克/毫升，分类。

1.2.3.碳元素

总碳和元素碳（TC和EC）和元素分析仪分别测定石英过滤内容（EA，云飞，模型CHNS / O 1108，意大利）。每个过滤器样品八分之一加热提前340°C烤箱100分钟排出的有机碳（OC）的内容，然后输入元素分析仪获得的元素碳（EC）含量。另外八分之一每个滤波器直接送入到元素分析仪无需预热得到总碳（TC）含量（林，2002）。然后用碳元素减去元素碳来测定有机碳。

1.3.扫描电子显微镜

扫描电子显微镜（SEM）使用高能电子束聚焦，在固体样品表面产生各种信号。来自电子-样品相互作用的信号揭示样品的信息，包括外部形态（纹理），化学成分，和晶体结构和取向的材料构成的样品。在大多数应用中，数据被收集在一个选定的区域的表面的样品，并生成一个2维图像，显示这些属性的空间变化。区域范围从约1厘米至5mu;米的宽度可以在扫描模式下使用常规扫描电镜成像（放大倍率从20times;约30000times;，50到100 nm的空间分辨率1.4）。在这项研究中的源解析，基于中巴软件CMB8.2被用来估计确定发射源和化学成分分布的基础上重构环境样品的化学成分的最佳组合排放源的贡献。模型的基本计算原理如下：CIfrac14;fi1s1thorn;fi2 S2thorn;hellip;thorn;fijsjthorn;hellip;thorn;FIJ的Jeth;THORN;我frac14;1hellip;我；Jfrac14;1hellip;Jeth;1THORN;哪里，Ci（mu;g/m3）是我测量大气颗粒物的受体部位元素的浓度；Fij（mu;g/m3）是我按源[J].排放的颗粒物元素的浓度；Sj是颗粒物排放源，贡献率；我是元素的个数；而J则是发射源的数量。当我大于j时，利用有效方差和最小二乘法得到一组结果，从而得到各源的贡献率。该模型需要的排放源的化学档案和受体样品的元素浓度的数据。基于这些数据，该模型可以计算每个源的解析（黄et al.，2011；Marcazzan等，2003）。

2.结果与讨论

2.1.大气颗粒物浓度变化

在采样周期因为在中国北方冬季气温低，燃煤加热来增加室内温度是必要的；在颗粒物浓度显著增加煤炭燃烧的结果。在这项研究中，根据哈尔滨市采暖期，一年分为三个时期，包括采暖期前（8月、九月和十月上旬），采暖期（十月下旬，十一月，十二月，一月，二月，三月，五月初）和在采暖期（四月下旬，也许，六月）。这些时期的平均颗粒物浓度如图2所示。如图2所示，加热期间TSP、PM10和PM2.5的浓度分别为201.62、155.05和107.20mu;m3。这些都是1.5 - 2倍高于非加热期间，尤其是PM2.5的质量浓度。细颗粒主要来自煤的燃烧，这与煤的性质和燃烧条件有关。此外，由于季节性环境因素的不同，加热前的颗粒浓度略高于后加热期。在采暖期前，加热时间和加热后的时期，总的值分别为0.64、0.69和0.56，pm2.5/tsp分别为0.47、0.53和0.42，与PM10、TSP分别为0.73、0.77和0.74，分别。在采暖期的三个比例均高于非采暖期。其中，PM2.5/PM10最为明显。这表明，细颗粒组分（PM2.5）在加热期间PM10的主要组成部分，而PM10 100的增加相对较弱。因此，限制细颗粒是一种有效的方法，以减少在冬季加热期间的颗粒物浓度。

2.2.大气颗粒物在采样期间的化学成分变化

2.2.1.离子组成变化

煤燃烧释放大量的污染物，可以改变颗粒物的化学成分（李和Nguyen，2013）。表1显示了TSP、PM10和PM2.5在三个时期的离子组成变化。数据显示，主要离子浓度分析（K 、Mg2 、Fminus;，CLminus;，二氧化硫4minus;没有minus;3）在采暖期明显高于非采暖期。其中，K、Fminus;，二氧化硫4minus;没有minus;3来自燃料的燃烧，而K 主要来自燃烧的生物质，如秸秆，在郊区，和Fminus;，二氧化硫4minus;没有minus;3来自煤炭燃烧在城市地区。特别是，二氧化硫4minus;没有minus;3均明显升高。这可能是由于煤中S和N含量高，在加热期间会产生空气中的SO2和NOx，形成二次气溶胶。Mg2 、Cl-minus;形成的制造工艺。这些都是在较高的浓度产生的加热期间，这是与工业活动，并随季节的变化，因为季节性产品的需求日益增加。在加热期间的Ca2 和Na 的浓度均小于那些在非加热期间。主要原因是这两种离子主要来自天然来源。PM来自灰尘和土壤有更高的浓度在非加热期间。这可能与季节性天气有关。然而，灰尘和土壤通常被雪覆盖着落叶和不易提高低风速冬季。加热周期后NH 4的浓度高于其他两个时期。这可能与季节性特征有关。加热期后，随着春天的到来和植物生长迅速，NH 4的释放量。因此，NH 4的浓度大大增加，在这个时候。一般来说，对SO2的4minus;燃烧不minus;3浓度的影响更明显比其他离子的采暖期。

2.2.2。元素组成变化

煤燃烧释放的各种元素，可能会导致在加热期间，特别是有毒重金属的大气颗粒物的组分的变化。如表2所示，与非加热期相比，Mn、Ni、Pb、S、Si、Ti、Zn、砷、巴、镉、铬、铁和钾在加热期间的大气颗粒物中有相对较高的质量浓度。特别是，高浓度的Mn、Ni、S、Si、Ti、Zn以及PM2.5等都非常普遍。其中一个原因是PM2.5具有很强的吸收能力金属；另一种是，煤燃烧释放大量的细颗粒比粗颗粒更多的金属含量（埃雷拉等人，2012）。此外，Na，Al，Ca和Mg的浓度没有变化的加热和非加热期间，因为它们是在地球地壳的主要元素，其主要来源是自然排放。Sr被发现主要在PM10 - 100，但浓度低，这表明锶污染主要来自天然尘埃颗粒或可能是外源性沙尘暴。V元件在整个采样周期中几乎没有注册，表明该元素的污染源不存在于哈尔滨，或在一个非常低的质量浓度释放。Cu在TSP中有显著变化，其在加热期的浓度高于非采暖期，PM10和PM2.5变化不大。Cu颗粒为大颗粒，大部分来自燃煤产生的粉煤灰。

2.2.3。含碳化合物的变化

哈尔滨冬季低气压很容易导致天气朦胧，导致有机碳颗粒的快速积累和形成。此外，有机碳（OC），其中包含一个广泛的分子形态和波动，可煤不完全燃烧过程中形成的次生化学反应或通过从其在大气中的气态前体物（rengarajan et al.，2011）。冬季采暖期有机碳浓度较高。因此，有必要研究加热和非加热期间颗粒物的碳组分特征。

表3显示了TSP、PM10和PM2.5中TC、EC、OC和OC的特征。结果表明，在加热期间的OC的质量浓度为2 - 5倍高于在非加热期间。在这些大豆基本上没有太大变化EC的质量浓度。OC / EC比值分别为8 - 11。在哈尔滨的采暖期，这是远远高于其他中国城市的数据（OC / EC = 4 - 6），所以它可以归因于煤炭燃烧量的增加。根据TC / PM的数据，碳的主要组成部分，导致颗粒物质量的增加，而且，通过比较TSP，PM10和PM2.5中的碳组分的比例分布，有机碳更丰富的PM2.5和OC / EC达到10.80。这表明，通过有机气体的二次反应形成的颗粒主要是细颗粒，具有比粗颗粒和较强的吸附能力较粗颗粒的比表面积（aldabe et al.，2011）。这是高OC浓度的原因。因此，业主立案法团是高得多，在哈尔滨比其他城市，由于煤的燃烧水平高，在加热期间，包括煤的性质，煤的燃烧效率，和天气模式的贡献影响。

2.3。大气颗粒物的微观形貌扫描电镜观察

受发射源特性的影响，大气颗粒物的形态不同。此外，经过两个阶段的反应，吸收和相互附着，颗粒的形态变化，并从源样品不同。源样品的微观形貌可以清楚

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