不同废物固体对磷吸附的比较研究：粉煤灰，赤泥和铁铝矾土水处理残渣外文翻译资料

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不同废物固体对磷吸附的比较研究：粉煤灰，赤泥和铁铝矾土水处理残渣

王颖，于严格，李海燕，沈婵婵。

摘要：本研究通过间歇实验系统地研究了磷（P）在三种工业固体废物（粉煤灰，赤泥和铁铝矾土水处理残余物（FAR））及其改性材料上的吸附。与两种天然吸附剂（沸石和硅藻土）相比，三种固体废物由于Fe，Al和Ca含量较高，对P具有较高的吸附能力。改性后（经FeCl3改性的粉煤灰和赤泥和经HCl改性的FARs）的物质对磷的吸附量增加，尤其是改性赤泥中Fe吸收P更多。P的吸附动力学可以与伪二阶模型较好地拟合。Langmuir模型能很好地描述我们研究中所有样品对P的吸附。pH和溶解有机物（DOM）是影响P吸附的两个重要因素。在中性条件下，对改性材料上的最大吸附量进行了观察。随着pH值偏离7，吸附量减少。水中的DOM可以促进磷的吸附，这可能是由于腐殖酸-铁配合物的促进作用。

关键词：磷、吸附、固体废物、DOM。

介绍

水体中过量的磷（P）会导致水体富营养化和更加严重的环境问题。因此，在废水排放到环境中之前，提高废水中的磷去除率具有相当重要的意义。目前，各种技术已成功应用于物理（如吸附和过滤），化学（如化学沉淀和离子交换）和生物（如植物吸收和微生物降解）技术。在这些技术中，吸附是去除磷最好的方法之一，具有操作简单，操作成本低和去除率高而不产生有害物质等优点。用于去除磷酸盐的吸附剂主要分为两种：工业固体废物（粉煤灰，赤泥，铁铝残余物等）和天然/合成矿物材料（沸石，硅藻土，铝氧化物，铁，铁氧化物等）。

每年，发电厂和矿物开采等都会产生的大量工业固体废物，造成非常严重和令人担忧的环境问题。一些固体废物（如粉煤灰，赤泥，矿渣和Fe/Al残留物）已被证明对磷酸盐具有很好的吸附能力。因此，尽管一些天然/合成材料对磷具有良好的吸附能力，但使用固体废物进行磷吸附体现了以废治废的思想，是一种更好的方式。

固体废物对磷的吸附能力取决于它们的性质（例如，颗粒尺寸，组分和表面特性）和实验条件（例如温度，初始P浓度和pH）。一些研究人员发现，用简单方法（如热处理，无机盐处理，无机酸或碱处理）处理之后的固体废物表现出较高的P吸附能力。例如，粉煤灰被NaOH或HCl改性以改变表面特性，发现磷吸附容量按以下顺序减少：NaOH-粉煤灰gt;粉煤灰gt;HCl-粉煤灰。另外，实验条件对磷的吸附有明显影响。早期的研究表明pH值是最重要的因，此外水体中的天然有机物质对P的吸附也有影响。

本文的目的是研究三种工业固体废物（粉煤灰，赤泥和铁铝矾土水处理残余物（FARs））及其改性材料对磷的吸附特性并将他们的吸附能力与两种典型的天然材料（即沸石和硅藻土）相比较，并研究pH和DOM对磷吸附的影响。

1.材料和方法

1.1物料

粉煤灰，赤泥和FARs样品分别由北京首钢铁厂，中国铝业股份有限公司山东分公司和北京第九供水厂提供。沸石和硅藻土购自中国国药集团。所有使用的化学试剂均为分析纯。

将总共5g的FAR样品置于2mol/L的HCl溶液中。振荡12小时后，将混合物离心得到沉淀。之后使用去离子水多次洗涤溶液直至溶液呈中性。然后将样品在105℃下干燥3小时。将5克粉煤灰或赤泥样品放入500mL去离子水中，然后调节pH值到13。随后，不断搅拌将0.5mol/L FeCl₃溶液缓慢滴入混合物中，直至溶液pH降低至5。沉淀24小时后，将离心后剩余的残余物在105℃下干燥持续3小时。最后将残余物研磨并通过100目筛。

1.2方法

1.2.1.对磷的吸附能力

在此项目中所有吸附试验均在30plusmn;1°C的摇床中进行。首先加入两滴0.1％氯仿以抑制细菌活性，通过混合0.20g样品（赤泥，粉煤灰，沸石和硅藻土）和25mL初始磷酸盐离子浓度为100mg/L的溶液来研究P的吸附动力学特性。FARs，改性FARs（m-FARs），改性粉煤灰（m-flyash）和改良红泥（m-赤mud）的实验溶液体积为100mL。在确定好的时间点采集样品。

使用动力学模型被用来分析实验数据：伪一阶（方程(1)），伪二阶（方程(2)）和一个双恒定速率方程（方程(3)).

其中，Q_e（mg/g）是平衡时的P吸附量；Q_t（mg/g）是t时刻的P吸附量；k1和k2（hr-1和kg/kg·hr）是方程式的速率常数。方程（1）和（2），t（小时）是反应时间；a和b是动力学常数。

为了研究吸附平衡获得吸附等温线，分别将0.2g的每种样品（赤泥，粉煤灰，沸石和硅藻土）加入25mL溶液中，溶液初始磷的酸盐离子浓度为0,30,60,100,120,150和300mg/L，达到饱和后计算最大吸附容量。对于FAR，初始磷酸盐离子浓度为100,150,300,450,600,750和1000mg/L。三种改性材料的初始磷酸根离子浓度为100,300,600,750,1500和3000mg/L。通过在振荡器中处理48小时达到平衡后，将溶液以5000r/min离心20分钟，然后将上清液用于磷酸盐分析，使用初始浓度和平衡浓度之间的差值计算吸附在样品上的磷酸盐。

结果可以较好拟合Langmuir（方程(4)）和Freundlich（方程(5)）等温线模型。当Q_m（mg/g）是吸附剂和K的单层容量时，K_F和n是常数。

1.2.2.pH值的影响

将含有100mg/L 磷的溶液（25mL）的pH值设定为1,3,5,7,9和11，分别将0.1g的m-FAR，m-赤泥和m-飞灰置于每种溶液中，然后在30℃下持续振荡48小时。

1.2.3.DOM的影响

将10毫升来自天然水体的DOM加入5mL磷浓度为5000mg/L的溶液中，将去离子水加入其中直至溶液体积为50mL，分别将0.1克m-FAR和m-红泥加入其中。然后将管在30℃下振荡2,8,30,48,72和96小时。为了研究吸附平衡，获得吸附等温线，向各自的50mL离心管中加入1,2,3,5,7,10和15mL磷浓度为5000mg/L的溶液并加入10mL来自天然水体的DOM。随后，将去离子水加入管中直至溶液体积为25mL。接下来，将总计0.10g的m-FAR和m-红泥放入每个管中。随后，将每个样品在30℃下摇动72小时。DOM的荧光光谱由Fluorolog-Tau-3荧光光谱仪测量。150W氙弧灯用于激发光源，光电倍增管（PMT）电压为700V，激发带通为5nm，发射带通为10nm，响应时间为自动，扫描速度为1.200nm/min，激发光波长为335nm，发射波长为450-600nm。

1.3分析

使用Liqui TOC分析仪测定沉积物的总有机碳（TOC）含量；使用钼蓝复合物方法测定磷酸盐（PO3^minus;）；使用SMT方案进行三种改性样品中可萃取磷含量的测定，该方法通过欧洲委员会标准测量和测试程序框架内的实验室间研究得到验证。这

2.结果与讨论

2.1磷酸盐对原料的吸附能力

研究了吸附动力学，以评估三种工业固体废物（粉煤灰，赤泥和FARs）和两种天然吸附剂（沸石和硅藻土）的磷酸盐吸附率。从图.1可以看出，除硅藻土外的每一个材料对磷酸盐具有明显的吸附能力。FARs的平衡吸附能力最高，达到21.34mg/g，高于另一项研究（Gao等人，2013）20％。其次是赤泥（6.95mg/g）和粉煤灰（6.28mg/g）的平衡吸附能力最高。

图.1子图c到e分别是FARs，粉煤灰和赤泥的扫描电子显微镜（SEM）图像，可以看出FARs粗糙表面存在比粉煤灰和赤泥多的孔隙，促进了磷酸盐吸附。如图.1a所示，除硅藻土以外的所有原始吸附剂的吸附过程都经历了初始快速反应和趋于平衡的较慢阶段，这与其他研究一致（王等人2009年，2011年）。对于沸石，飞灰和赤泥，快速吸附过程大约持续10小时，在24小时内达到拟吸附平衡。FAR达到吸附平衡的时间较长。最初的快速反应主要是由于P吸附在吸附剂的外表面和微孔中的吸附位置上的物理吸附，一段时间后，当吸附的磷酸根离子从表面扩散到颗粒时发生迁移过程，可能因为产生了沉淀，降低了磷酸盐吸附率。

应用三种动力学模型进一步了解五种材料的磷酸盐吸附特性。拟合结果如表格1。基于R²，伪二阶模型可以很好地描述P在本研究中大部分材料上的吸附动力学过程。对于FAR和沸石，双恒定速率模型也可以很好地拟合实验数据，而对于沸石，伪一级模型完全符合其实验数据。硅藻土和Q_e和Q_E-EXP。的比较表明所有Q_e值都高于相应的实验Q_E-EXP值。出现这个结果是因为随着分离的磷酸盐在水中还原而引起了驱动力的降低。

为了确定不同材料上的P吸附等温线特征，使用Freundlich和Langmuir模型来拟合实验数据。结果如表2，Langmuir模型能够更好地描述所有材料上的P吸附，特别是飞灰，赤泥和FAR。由表2可知五种材料的吸附能力大小顺序为：FARsgt;赤泥gt;粉煤灰gt;沸石gt;硅藻土。

对磷的吸附能力不同可能是由于材料的物理和化学性质不同。根据研究发现,磷酸根离子可以很容易地吸附到带正电的矿物质，如铁和氢氧化铝。Fe和Al氧化物在对磷的吸附过程中起到了重要作用，这与结果与图2一致。

赤泥的主要组分为CaO（46.02％），SiO₂（19.10％），Fe₂O₃（12.80％）和Al₂O₃（6.90％），粉煤灰的主要成分为SiO₂（45.80％），Al₂O₃（13.60％），CaO（9.70％）和Fe2O3（6.70％）。由于Ca的含量较高，赤泥具有最高的P吸附容量。对于硅藻土来说，对磷的吸附效果较低可能是因为Al₂O₃（4.00％），Fe₂O₃（1.50％）和CaO（0.50％）的含量较少。

2.2磷酸盐对改性材料的吸附能力

以上结果表明，FARs，赤泥和粉煤灰对磷具有较好的吸附能力。因此，选择这些材料加以处理，期望可以进一步提高对磷的吸附能力。图.1b展示了三种不同材料对磷的吸附动力学。观察到改性材料的磷吸附趋势与原料对磷的吸附趋势一致。正如预测，改性材料上的磷酸盐的平衡吸附量要高于原料。表格1介绍了改性材料的动力学参数。伪二阶和双常数速率方程都可以很好地描述吸附过程。m-粉煤灰，m-FARs和m-赤泥的Q_e值分别为26.93mg/g，24.30mg/g和33.56mg/g，分别比改性之前高出3.65,1.1和5.1倍。结果表明，改性材料具有较好的磷酸盐吸附能力。

如所示表2所示，Langmuir模型可以更好地描述R²的吸附过程。该结果表明材料对磷的吸附是单层吸附，发生在吸附剂表面。Q_e在改性材料与原料之间的比较也表明改性材料的吸附容量显着增加。对于m-FARs，由于含有Fe-Al键，所以对磷的吸附量有所增加（表1），由于盐酸的腐蚀作用，出现更多的Fe-Al吸附活性位点（如图2）。另外，盐酸可能会疏通FARs的通道并使，m-FAR的吸附容量增加。对于经FeCl3改性的粉煤灰和赤泥，由于材料中铁含量的增加，对磷的吸收效果更佳。图2表明经过Ca改性后，对磷的吸收量略有下降，出现这种情况可能是由于CaO在改性过程中被溶解。

2.3 pH对磷酸盐吸附的影响

PH值对磷的吸附起到了很大的影响（如图3所示）。当pH值低于7时，三种改性材料上吸附磷酸根的量随着pH值的增加而增加。在pH7达到最大吸附量后，磷的吸收量开始下降。这可能是因为pH对正磷酸盐的浓度和吸附剂表面电荷有强烈的影响。由图3可知，在6〜8.5的pH范围内赤泥对P的吸附能力较高。在不同的pH值环境下，不同材料对磷的吸附能力排序如下：m-红泥gt;m-FARsgt;

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