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集成碳捕集与利用系统
Imtinan Mohsin, 1 Tareq A. Al-Attas, 1 Kazi Z. Sumon, 1 Joule Bergerson, 1 Sean McCoy, 1and Md Golam Kibria 1,2, *
作者单位：卡尔加里大学化学与石油工程系
摘要：集成碳捕集与利用（CCU）呼吁就地生产燃料和化学品。在这里，我们提出并随后评估了集成的电化学CCU工艺，并从经济和环境角度将其与碳捕集与封存（CCS）路线进行了比较。该分析表明，在基准CCU情景下，碳产品可带来经济效益（一氧化碳[CO]和正丙醇的毛利率分别增长67％和10％）或环境效益（甲酸产量将减少约21.21万）吨二氧化碳当量[CO2e] /年）。在乐观的情况下，虽然所有二氧化碳（CO2）衍生产品在CCS路线上都具有经济吸引力，但仅甲酸生产将比CCS（每年57.5万）减少约14.65万。这项研究可以作为一个框架，以决定当使用基于燃料电池的CO2捕获技术减少碳排放并从基于化石燃料的燃料中创造经济价值时，在给定情况下CCS或CCU途径是否具有吸引力。
介绍：越来越明显的是，需要实施重大减排战略来应对人为温室气体（GHG）的排放。1 为避免气候变化带来最糟糕的后果，联合国会员国签署了《巴黎协定》，以使到21世纪末相对于工业化之前的全球平均温度上升“远低于” 2oC2 但是，对国家自主贡献的分析表明，即使达到了这些承诺，到本世纪末，全球排放量仍可能达到gt; 3oC。3,4 平衡全球能源需求的预期增长，同时减少二氧化碳（CO2）排放，是本世纪的紧迫挑战。5 以目前的全球CO2排放量（约420亿吨二氧化碳[GtCO2] /年），6 碳预算（约1,170 GtCO2）7 保持低于2oC阈值将在27年内耗尽。如果由于化石燃料燃烧（CO2的主要排放源）燃烧引起的CO2排放继续增加，则碳预算将更早耗尽。因此，需要迅速实施重大战略以减轻化石燃料燃烧产生的CO2排放。
根据国际能源署（IEA）的说法，碳捕集与封存（CCS）是大幅减少CO2排放量以实现国际社会寻求的目标（到2030年达到约26 GtCO2/年）的必不可少的措施。8 CCS涉及从排放点源和注入电源中捕获CO2将该CO2分解成地质构造，并将其永久保留。尽管CCS的广泛部署具有缓解碳排放的巨大潜力，使用捕获的CO2可以创造经济价值的方式越来越引起人们的兴趣，通常被称为碳捕获和利用（CCU）。今天，CO2的最大用途是提高采收率（EOR），这为在地质构造层中永久存储大量CO2创造了经济诱因。除了提高采收率外，近年来，CCU越来越注重将CO2转化为基于碳的经济可行的燃料和原料，不仅是出于经济原因，而且还因为这些产品可以减少基于化石燃料的同等物的使用，充当可再生电力的密集能源载体，并且在未来的净零排放中发挥重要作用。
通常，CO2的来源和低成本电力市场在地理位置上是孤立的。很多时候，这需要运输捕获的CO2或可再生电力，从而提出了整个过程的经济可行性问题。更好的替代方法可能是开发集成工艺，其中将电化学转化单元直接与兼容的CO2捕获工艺耦合，从而实现高价值产品的现场生产。基于高温燃料电池的碳捕集技术提供了巨大的机会，因为它可以同时产生电能和高浓度的CO2（gt; 97％），用于随后的电化学转化。一项针对化石燃料发电厂的各种碳捕集技术进行的研究显示，使用现有天然气联合循环（NGCC）发电厂的基于燃料电池的碳捕集技术，可以低成本降低CO2排放。随着水力压裂技术的广泛使用，天然气成本不断下降，特别是在北美，基于熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）的碳捕获技术可能是一种经济上和环境上可行的选择。由Cenovus领导的一个联合工业项目得出的结论是，基于MCFC的碳捕集与传统的燃烧后碳捕集方法相比，能耗更低，成本更低。2016年，埃克森美孚公司与FuelCell Energy成立了一家合资公司，以推进这一关键研究领域 ，以减少天然气发电厂的CO2排放。 在这种情况下，我们试图回答以下问题：如果新的NGCC工厂的开发人员打算用MCFC捕获CO2，则可能会将捕获的CO2转化为产品（即CCU）与地质储存CO2相比，在经济和环境方面具有吸引力的选择？如果是这样，哪种CCU产品最引人注目？
为了解决上述两个问题，我们对500兆瓦NGCC电厂进行了3个情况研究，如图1所示。我们考虑了电化学（即基于MCFC的）碳捕获和CO2转换（ECC）技术，并且在将CO2转换为产品的情况下，我们假设ECC所需的电能将由MCFC单元提供。在第一种情况下，位于北美的一台500兆瓦NGCC电厂被用作参考，该电厂基于一台先进的（例如，“ F-””燃气轮机），该燃气轮机产生的烟气中含有4 mol％的CO2。在情况II（NGCC CCS）中，MCFC用于从烟气中浓缩CO2（97 mol％），并同时发电（309 MW，参见注释S2）超过NGCC工厂生产的500 MW。在这种情况下，我们假设将产生的增量电力（309 MW）出售给电网，并且将MCFC捕获的CO2通过管道运输200公里，以封存在地质层中。在情况III（NGCC CCU）中，我们假设将产生的增量电力（309 MW）用在共置的ECC单元中，以将浓缩的CO2转换为6种不同产品中的1种（表格1）。我们假设捕获了过量的CO2，即通过ECC捕获的CO2减去通过ECC转换而来的CO2将通过管道运输200公里，以封存在地质层中。然后，我们在保守，基准和乐观情景下应用了技术经济分析和从摇篮到大门的生命周期评估（LCA），以揭示每种情景的总体经济可行性和环境影响。
图1.这项工作中评估的三个情况研究
一个500兆瓦的天然气联合循环（NGCC）电厂被用作参考（情况I）。熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）用于从烟气（4 mol％）中浓缩CO2并产生电力（309 MW）。在情况II（NGCC CCS）中，假定隔离了浓缩的（97 mol％）CO2。在情况III（NGCC CCU）中，使用电化学CO2转换（ECC）单元将浓缩的CO2转换为6种可能产物中的1种（表格1）和过量的CO2隔离。
该分析表明，在基准情景下，沿着CCU路线，只有三种碳产品将获得经济（一氧化碳[CO]和正丙醇的毛利率分别增加67％和10％）或环境效益（减少甲酸净温室气体排放量）相对于CCS路线的潜在潜力为约21.1万吨CO2e /年）。在乐观的情况下，虽然所有的CO2衍生产品在CCS路线上都具有经济吸引力，但仅甲酸会提供比CCS每年约净净减少温室气体144.05万吨CO2e的潜力（约 57.5万吨一氧化碳2e /年）。然后，我们对这些结果提供一些观点，并讨论在化石燃料发电厂采用CCU或CCS路线时面临的挑战和机遇领域。
结果
均等电费
图2显示了在三种情况下的总和净电费（LCOE）。在第二种情况下，由于添加了MCFC而产生的费用在很大程度上相对于情况I的额外发电量（即309 MW）进行了补偿（即情况II的增加了6％）。
表1.电化学CO2还原反应产物26
|
产品展示 |
半电池电化学反应 |
每个CO的电子数2 |
平均市场价格（美元/公斤） |
正常市场价格（$ /电子）3 103 |
年度全球产量（百万吨） |
品Mol Wt /电子 |
|
一氧化碳 |
CO2（g） 2H 2e-⟷ CO（g） H2O（l） |
2 |
0.6 |
8.0 |
14.0 |
|
|
甲酸 |
CO2（g）2H 2e-⟷ HCOOH（l） |
2 |
0.74 |
16.1 |
0.6 |
23.01 |
|
甲醇 |
CO2（g） 6H 6e-⟷ CH3OH（l） H2O（l） |
6 |
0.58 |
3.1 |
110 |
5.34 |
|
乙烯 |
2CO2（g）12H 12e-⟷ C2H4（g） 4H2 O（l） |
6 |
1.3 |
3.0 |
140 |
2.33 |
|
乙醇 |
2CO2（g）12H 12e-⟷C2H5OH（l） 3H2 O（l） |
6 |
1.00 |
3.8 |
77 |
3.83 |
|
正丙醇 |
3CO2（g） 18H 18e-⟷ C3H7OH（l） 5H2 O（l） |
6 |
1.44 |
4.8 |
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