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采用CeO2 /TiO2 /ACF催化阴极的
紫外辅助PEC-MFC系统处理气相VOCs
亮 点
设计并建立了一种新型的紫外辅助PEC-MFC系统用于VOCs的治疗。
制备了CeO2 /TiO2 /ACF催化空气阴极。
对甲苯的最大去除效率(4.10 g/ m3)达到95%以上。
羟基自由基是反应过程中的主要反应种。
提出并讨论了去除VOCs的可能机理
摘 要
挥发性有机化合物(VOCs)空气污染物的排放会使空气质量恶化，对人体健康产生不利影响，因此需要开发更有效的低温VOCs去除技术。建立了一种集紫外线辅助光电化学催化和微生物燃料电池(UV-assisted PEC-MFC)于一体的新型连续系统，用于促进气态的乙酸乙酯或甲苯的脱除和同时发电。在该体系中，制备了CeO2 /TiO2 /ACF催化阴极，并与生物阳极结合用于加速阴极反应。在闭路条件下，PEC-MFC体系对乙酸乙酯(~0.39 g/ m3,EC: ~2.52 g/ m3 /h)和甲苯(~0.29 g/ m3, EC:1.89 g/ m3 /h)的消除能力较好。甲苯气体依次通过催化阴极，然后通过生物阳极，对高浓度甲苯(~4.10 g/ m3)的去除能力突出(EC: 28.04 g/ m3 /h)。这种PEC降解和生物降解的方式，避免了高浓度甲苯的毒性对外电活性的抑制。同时，紫外辅助PEC-MFC系统的细胞电压稳定在0.11 V (vs. SCE)和1.452times;10-4kWh，来自6 小时内甲苯气流的处理。提出并讨论了该系统去除VOCs的可能机理。本研究为光-电化学催化结合发电微生物燃料电池进行能量转换处理气态污染物提供了新的技术依据。
关键词：VOCs的去除 CeO2 /TiO2 /ACF阴极 PEC–MFC 羟基自由基 发电
目录
第一章 引言
挥发性有机化合物(VOCs)，如甲醛、乙酸乙酯(EA)和甲苯，主要来自印刷、绘画和家具，已知对空气质量和人体健康有不利影响(Kim et al.,2016;Roso et al.,2017)。目前已发展出吸附法、催化燃烧法、生物降解法、光催化法和膜分离法等多种方法来消除VOCs污染。实际上，这些技术都存在各自的问题，限制和限制了它们在VOCs污染控制中的应用和性能。例如，催化燃烧是控制工业VOCs排放的一种有效方法(Yang et al.,2019)，但在较低或环境温度下，催化剂的活性不够高，无法保证满意的处理(Zhang et al.,2016)。尽管生物降解在去除废气中的VOCs是划算的，但是传统生物降解反应器去除疏水VOCs的性能较差，这可能与疏水VOCs从气相向液相传质缓慢、VOC污染物浓度高或毒性大有关(Zhang et al.,2018b)。
此外，PCO(光催化氧化)可以通过在紫外或可见光下激发的电子-空穴对，生成活性氧(ROS)来氧化污染物(Shayegan et al.,2018)。然而，光生电子-空穴对的复合降低了光催化效率。尽管各种光催化剂已被研究用于空气污染物的氧化，但由于其去除能力和催化活性有限，它们仅适用于处理低浓度的VOCs，如室内空气中的情况(Fukumura et al.,2017;Liu et al.,2018;Weon et al.,2018a,2018b)。
最近，微生物燃料电池(MFC)，一种典型的生物电化学系统(BES)，将有机物转化为电能(Zhang et al.,2017)，已经在去除气态VOCs方面进行了测试。Zhang等报道了一种入口浓度为300 mg/ m3的气态甲苯驱动微生物燃料电池，在气体流量为20 mL/min时，其去除率高达88%。阳极微生物的活性和甲苯的浓度是该MFC的反应速率限制步骤(Zhang et al.,2018a)。Lin等人构建了一种新型中空空气阴极生物滴滤微生物燃料电池(BTF- MFC)，用于处理废气流中的乙酸乙酯。在最佳条件下，MFC对乙酸乙酯的最大去除能力为66.3 g/ m3 /h。BTF促进气液传质，限制了EA的消除能力(Lin et al.,2018a)。
以上研究包括多种高效去除VOCs的方法，这些方法给光催化与电催化或MFC相结合提高VOCs去除能力带来了一些启示。最近，Wang等人开发了一种将光催化与发电微生物燃料电池(BPEC)相结合的方法，利用二氧化钛作为光电阴极来增强VOCs去除能力，其中生物VOCs去除方法和物理化学方法相结合(Wang et al.,2018)。本研究分别对BPEC、PC和MFC去除乙酸乙酯进行了实验研究。结果表明，BPEC对乙酸乙酯的降解速度比PC和MFC快。因此，为了进一步提高VOCs的处理性能，需要开展更多的研究，包括合成新的催化剂，探索各种VOCs污染物，以及反应器配置设计，这些都还没有得到广泛的研究。
二氧化钛(TiO2)是一种环境友好型光催化剂，已广泛应用于气态污染物的处理(Gao et al.,2018b)。此外，二氧化铈(CeO2)，一种窄带隙(~2.9 eV)的稀土金属氧化物，被认为是与TiO2结合的合适候选材料(Chen et al.,2017)。之前的研究表明TiO2掺杂CeO2是一个有前途的路线，因为Ce元素的变量化合价(Ce 3 和Ce 4 )和特殊的CeO2的d和f电子轨道结构,允许高效的光诱导电荷在TiO2 和CeO2之间转移和分离，从而提高光催化降解性能(Hao et al.,2015;Zhou et al.,2016)。
本研究设计了一种结合紫外辅助光电催化和微生物燃料电池系统(UV-assisted PEC-MFC)用于废气净化。该系统将膜分离、光催化和MFC技术相结合，去除空气中的VOCs，同时发电。在这种新型反应器中，阳极室充满外电，并配备中空室PVDF/ CFC膜组件作为VOCs富集/扩散层。装载在活性炭纤维毡(CeO2 /TiO2 /ACF)基体上的CeO2 /TiO2催化剂被合成为空气催化光电阴极。考察了在不同的实验条件下该紫外辅助PEC-MFC体系在紫外光照射下处理气态乙酸乙酯或甲苯对VOCs的去除率(%)和去除能力(g/ m3 /h)。
第二章 实验部分
2.1 药品和材料
钛酸四丁酯(C16H36O4Ti)和冰醋酸(C2H4O2)购自天津Kemiou化学试剂有限公司。二氧化铈(CeO2)和聚偏二氟乙烯(PVDF)分别购自天津Fuchen化学试剂公司(天津)和上海3F公司(上海)。饱和甘汞电极(SCE)购自上海INESA科学仪器有限公司。5,5 -二甲基-1-吡咯啉氮氧化物(DMPO)购自Aladdin工业集团(中国上海)。其他试剂，包括无水乙醇(C2 H6O)，浓盐酸(37%)，N,N-二甲基甲酰胺(DMF)，甲苯(纯度ge;99.0%)，乙酸乙酯(纯度ge;99.0%)、颗粒活性炭、石墨棒均来自天津Damao化学试剂公司。碳纤维布(CFC)由宜兴Ruibang纤维制品公司生产。膜溶液和质子交换膜(PEM)购自杜邦公司。所有这些化学试剂都是分析级的，在使用前没有任何进一步的净化。在EPR试验中使用超纯水，在其他试验中使用去离子水。
2.2 紫外辅助PEC-MFC系统的建立
为了构建这个紫外辅助PEC-MFC系统，需要准备两种重要的材料。一是PVDF/CFC膜组件组装(VOCs富集/扩散层)，二是CeO2 /TiO2 /ACF催化阴极。
2.2.1 PVDF/CFC膜组件组装
CFC预处理:在超声波条件下将CFC浸泡在乙醇和丙酮的混合溶液中1小时，然后用去离子水清洗，去除CFC表面的杂质。通常，在烧杯中加入2.0 g PVDF和18.0 g DMF，在磁搅拌6 小时后形成的半透明的铸膜液。PVDF铸膜液真空脱气30分钟。PVDF /CFC膜是由铸造和相位反演方法,使用预处理的CFC作为膜基质。在去离子水罐中完成反相过程，取出PVDF/CFC膜置于空气中自然干燥(Li et al.,2016)。
如图1所示，PVDF层(膜的气体侧)均匀附着在CFC层(膜的生物膜侧)上，形成PVDF/CFC膜。将两片PVDF/CFC膜与一个支撑装置相结合，一个双面中空腔室PVDF/CFC膜组件组装(尺寸:2.0 cm times;4.5厘米times;6.5厘米;膜面积:3.5 cmtimes;5.5 cm2)。气态VOCs可通过S通道通过该中空室膜模块。
2.2.2 CeO2<!--剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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