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Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯磁性复合材料快速降解水中染料的研究

摘 要

采用一步还原法成功合成了磁性Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯，并对其进行了快速降解染料的研究。采用N2吸附-解吸、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)和x射线光电子能谱(XPS)对材料进行了表征。结果表明，Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的层状结构，铁晶体在石墨烯层间高度分散，可增强Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯与污染物之间的传质过程。Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯具有较强的磁性，易于分离和再分散，可在水中重复使用。Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯可快速对甲基橙、亚甲基蓝、结晶紫等典型染料进行脱色。反应20min后，甲基橙、亚甲基蓝和结晶紫的脱色效率分别为94.78%、91.60%和89.07%。Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯与染料的反应机理主要包括复合材料的吸附和强化还原。因此，一步还原法制备的Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯具有优异的水中染料脱除性能。

关键词：Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯 磁 染料 降解 减少

前言

染料广泛应用于纺织、皮革、造纸、制药和食品工业，染料废水由于其毒性、缺乏生物降解性和致癌作用对环境和人类健康构成潜在威胁。特别是染料废水中常见的染料按其结构分为吩噻嗪类、偶氮类和三苯基甲烷类。因此，人们对废水中这些染料的去除进行了积极地研究。由于这些染料结构的稳定性，目前的处理技术对去除水中染料的效果有限，而且成本很高。因此，开发高效、经济的方法降解水中吩噻嗪类、偶氮类和三苯基甲烷类染料具有重要意义。

以石墨烯为载体的亚铁材料因其铁的高活性和石墨烯的二维结构而受到广泛关注。特别是石墨烯负载的零价铁和石墨烯负载的氧化铁复合材料在去除水中污染物方面得到了广泛的研究。由于石墨烯具有优越的导电性，有利于电子转移，石墨烯负载的零价铁复合材料对水中重金属的还原能力增强，如As(V)、Pb(II)和Cr(VI)。由于石墨烯具有高比表面积，有利于吸附作用，石墨烯负载的氧化铁复合材料可以增强甲基橙、黄腐酸和Cr(VI)等有机和无机污染物的吸附能力。为了增强还原和吸附能力，研究了上述两种复合材料零价铁和氧化铁石墨烯负载化合物对水中重金属的去除效果。特别是石墨烯负载Fe⁰/Fe₃O₄对水中Cr(VI)的去除性能优异，在含铁、氧化铁和石墨烯的复合材料中，由于还原和吸附的协同作用，其去除率可达83%。因此，Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯复合材料值得在水处理领域进一步研究。

通过逐步还原和同步热解的方法合成了Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯。逐步还原法已经很普遍，但这个过程很繁琐，而且需要一种有毒的化学物质水合肼。为了克服这些方法的缺陷，保持Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的良好性能，提出了一种同时还原Fe² 和Fe₃O₄/氧化石墨烯的一步还原方法，分别还原为Fe⁰和Fe₃O₄/石墨烯。一步还原法，已用于Fe⁰/石墨烯复合材料的合成，具有操作简单、Fe⁰装填可控、安全、不需要有毒有机试剂等优点。迄今为止，Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的应用均是用于去除水中重金属，如Cr(VI)、Pb(II)、Cd(II)、Hg(II)，没有对去除有机污染物进行过研究。基于以上分析，Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯去除水中有机污染物值得研究。因此，我们采用一步还原法合成Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯，预期该复合材料的物理化学性能稳定，并在水处理中去除吩噻嗪、偶氮和三苯基甲烷染料方面具有优异的性能。

采用一步还原法成功合成了磁性Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯，并研究其对水中染料的去除效果。采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、x射线光电子能谱(XPS)、振动样品磁强计(VSM)和N₂吸附-解吸法对Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的形貌和物理化学性质进行了研究。考察Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯对水中甲基橙、亚甲基蓝和结晶紫的去除效果，推导了反应机理，揭示了Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的反应过程。本研究的目的是用一种简单的方法合成Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯，并将其用于去除水中的难降解染料。

1.实验部分

1.1.试剂和材料

本研究中使用的所有化学品都是分析纯的，没有进一步净化。膨胀石墨采用青岛天河石墨有限公司生产。从国药化学试剂有限公司获得结晶紫、亚甲蓝和甲基橙。六水氯化铁(FeCl₃·6H₂O)、七水硫酸亚铁(FeSO₄·7H₂O)、高锰酸钾(KMnO₄)、硝酸钠(NaNO₃)、硼氢化钠(NaBH₄)、氢氧化钠(NaOH)购自西龙化工有限公司。过氧化氢(H₂O₂, 3%，V/V)，氨水(NH₃·H₂O,28%，V/V)，盐酸(HCl)，硫酸(H₂SO₄, 9%)由中国北京化工厂提供。氮气(N₂)由中国北京奥林煤气公司供应。用Millipore Milli quv Plus系统纯化的去离子水制备溶液。

1.2.Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的合成

1.2.1.氧化石墨烯的合成

采用水热法制备氧化石墨烯。使用前，可膨胀石墨、NaNO₃、KMnO₄、H₂SO₄(98%)和特氟隆反应器在0-4℃条件的冰箱中冷却。特氟隆反应器放置在一个不锈钢高压釜中。将冷却后的膨胀石墨(1g)、NaNO₃(1g)、KMnO₄(4g)分别放入100ml反应器中，加入H₂SO₄(50ml)。一旦加入硫酸，反应器和不锈钢高压釜就要被密封。高压锅在2°C温度下加热2小时，然后在烤箱中加热100°C2小时。将得到的浆液用200mL水稀释。使用机械搅拌，将H₂O₂(30%)滴入悬浮液中，使浆液呈金黄色。用热盐酸和去离子水清洗悬浮液，直到pH值达到7，然后将水合氧化石墨烯溶解在锥形瓶中的200ml去离子水中。超声破碎10分钟后，将氧化石墨烯置于4℃冰箱中保存。

1.2.2.Fe₃O₄/氧化石墨烯的合成

采用经典共沉淀法合成Fe₃O₄/氧化石墨烯。FeCl₃·6H₂O(0.017mol)和FeSO₄·7H₂O(0.0086mol)溶解在400ml去离子水中，与上述制备的氧化石墨烯(100ml)混合,N₂清洗，然后对溶液进行60分钟强烈的机械搅拌。滴加适量的NH₃·H₂O，搅拌60分钟。黑色材料随后洗涤几次至中性pH值，随后新鲜Fe₃O₄/氧化石墨烯被外部磁铁分离。

1.2.3.Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的合成

采用一步还原法制备了Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯。H₂SO₄·7H₂O(0.052mol)溶解在200毫升去离子水中，并混合新鲜Fe₃O₄/氧化石墨烯，剧烈的机械搅拌60分钟。NaBH₄被一滴一滴地添加,搅拌60分钟。黑色材料随后经过多次洗涤直到pH值达到中性。以上操作均在室温下进行。最后，新鲜的Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯通过外置磁铁分离，并在50℃的真空烘箱中烘干24小时。

1.3.Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯的表征

采用日本日立s4700扫描电子显微镜(SEM)分析仪和二次电子探测器在不同尺寸和放大倍数下对样品的表面形貌进行了研究。使用日本FTIR-840OS岛津分光光度计记录了400~ 4000/cm范围内的傅里叶变换红外光谱(FT-IR)。x射线光电子能谱(XPS)是在装有XR6单色x射线源的EScalab 250Xi光谱仪(英国)上进行测量的。利用湖岸7407振动样品磁力计(VSM)对其磁学特性进行分析。在BeiShiDe 3H-2000PS2比表面和孔径分析仪上，用氮气吸附/解吸等温线在77 K条件下测定了催化剂的比表面积和孔隙率。

1.4染料去除率的测定

染料降解分批实验均在150mL烧杯中进行。用稀释的NaOH和H₂SO₄调整溶液至所需初始pH，最终体积为100 mL。立即将所需Fe⁰/Fe₃O₄/石墨烯加入反应溶液中。然后将烧杯用保温膜密封，置于室温下的电子搅拌器中，不断搅拌。隔一定的时间，用外磁体分离样品溶液后，立即分析1.0 mL上清液。在相同条件下进行对照实验。

染料采用日本岛津UV2500光谱仪进行测定，亚甲基蓝、甲基橙和结晶紫的lambda;max分别为664,464和590nm。

2.结果与讨论

如方案1所示，将制备的氧化石墨烯在水中超声分散后转化为剥离型氧化石墨烯薄片。氧化石墨烯片表面存在大量含氧官能团，在溶液中具有带负电荷的表面，通过静电相互作用可以捕获Fe² 和Felt;

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