英语原文共 9 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
由天然粘土制备的沸石13X对CO2的吸附平衡
摘要
使用从伊朗获得的资源提取的天然粘土通过水热处理成功地合成了沸13X。通过X射线衍射（XRD），傅立叶转移红外（FTIR）光谱，扫描电子显微镜（SEM）和N 2吸附-解吸等温线来表征初步天然材料和最终沸石13X样品。在合成过程中研究了各种因素如NaOH添加量和老化时间对结晶产物的影响，确定了沸石13X合成的最佳条件。即，NaOH浓度为4mol/L，在65℃下结晶72小时，最后在室温下搅拌均质化120小时。在本研究中，由天然高岭土制备的沸石13X（13X-K）具有591m2/g的高BET比表面积，具有比其他材料更高的微孔体积（0.250cm3 /g）。使用静态容积法研究CO2的吸附平衡等温线。此外，纯组分的压力可达20 bar，分别通过拟合Langmuir、Freundlich 、Lamgmuir-Freundlich、Toth和BET等温线模型来得到CO2的吸附平衡数据。发现Langmuir-Freundlich模型比其他模型更适合描述CO2。结果表明，合成沸石对CO2具有较高的平衡选择性，并且沸石13X-K对CO2的吸收量为6.9mmol / g。
关键词：沸石13X，水热合成，吸附等温线，高岭土，膨润土，长石
1 引言
沸石是纳米多孔无机材料，它的骨架是由[SiO4] 4-和[AlO4] 5-四面体组成，其用途主要有催化、离子交换和分离[1-10]。沸石通常是通过水热处理由提供二氧化硅（SiO2）和氧化铝（Al2O3）的不同材料合成。为了降低合成沸石的成本，使用了各种来源的SiO2和Al2O3，例如膨润土[11]、锂渣[12]、高硅粉煤灰[13]、造纸污泥[14]、油页岩灰[15]、煤飞灰[16]、废瓷[17]和高岭土[18]。高岭石，Al2Si2O5(OH)4，是由SiO2和Al2O3组成的矿物粘土，为了从高岭土合成沸石13X，可以降低铝的量，同时增加硅的量[19]，使n(Si / Al)值高于1.5。
4A、5A和13X的沸石吸附剂可用于低分压回收组分的去污过程，并且在100℃的高温下具有高吸附能力[20,21]。由于孔入口的直径是均匀的[22,23]，因此它们倾向于吸附较小的分子。通常对于一些沸石，如孔径大约为8或更大的13X沸石，使用N2吸附-解吸法来推测其孔径[24-26]。因此，与其它吸附剂，如硅酸镁、二氧化硅凝胶、活性炭和金属有机框架（MOF）相比，沸石对不活泼的组分具有最大的吸附能力。
高岭土[Al2Si2O5(OH)4]由1个氧化铝八面体片和1个二氧化硅四面体片以1:1的化学计量比组成，在实验过程中需要通过添加Si[26,27]或消除Al[28-30]来进一步处理高岭土以增加合成沸石13X的Si / Al比。使用高岭土作为合成沸石13X的原料在降低合成成本方面非常重要[31,32]。
属于蒙脱土系列的膨润土是天然粘土矿物，由于膨润土应用范围广、成本低和良好的化学和物理性质而被广泛应用。长石，KAlSi3O8-NaAlSi3O8-CaAl2Si2O8是一组岩石形成的构成地壳多达60％的硅酸盐矿物。长石在侵入和引出的火成岩中以岩浆结晶成静脉，也存在于许多类型的变质岩中，岩石几乎完全由钙质斜长石形成，被称为斜长石。长石也存在于许多类型的沉积岩中[33]。
自工业化时代开始以来，大气中的二氧化碳（CO2）的量增加约30％。此外，据估计，目前的水平在本世纪末将翻一番或翻三倍[34]。CO2是沼气中的主要杂质，而众所周知的是，沼气是环境友好、便宜、清洁和多用途的燃料，CO2的存在可以降低天然气的热值和能量含量[35-37]，当沼气用作燃料时，CO2的浓度具有不同的要求。此外，必须去除CO2以满足燃料规格[38,39]。大气中的甲烷(CH4)主要来源于天然气系统、垃圾填埋和沼气，未来20年的天然气消费量预计将增长50％[40]，天然气由约80-95％的甲烷组成，通常还含有CO2和N2。填埋气主要由体积分数约55％的CH4和40％的CO2组成，此外，其他常见的组分如N2、O2、水蒸汽约为5％[41]。几种方法常用的去除CO2的方法包括在固体表面上的化学吸附和物理吸附、化学转化、低温分离和膜分离[42]。在这些方法中，吸附方法已经非常实用，并且由于其能耗低、低维护和容易操作而变得越来越有竞争力[43,44]。已经在积极研究基于物理或化学吸附过程的固体吸附剂，如MOF[45,46]、Al2O3[47]、活性碳[48,49]和沸石来吸附二氧化碳[50]。
一些研究人员研究阳离子对沸石吸附性能的影响[51]。Pirngruber等人[52]发现了不同阳离子如Na，Li，K和Cs对CO2吸附行为的影响，随着阳离子的极化效应的降低，吸附在沸石13X上的CO2量减少。他们还发现在高压下，阳离子从最小到最大变化时，由于阳离子的体积占据了CO2的吸附空间而使CO2的吸附量减少。为了找到吸附CO2的最佳吸附剂，重要的是理解一些细节，例如：阳离子性质及其在沸石通道中的位置和配位、微孔尺寸和CO2吸附复合物的拓扑和结构的作用[53]。 最近，模拟方法如大规模蒙特卡罗（GCMC）模拟已帮助研究人员了解CO2在一些沸石如NaX的差分吸附热的差异[54]。
在这项研究中，展示了从三种矿物材料即高岭土、膨润土和长石通过水热法在不同浓度的NaOH中合成13X沸石。系统地研究了NaOH添加量、结晶时间和温度对结晶产物的影响。此外,通过XRD、SEM、BET和FT-IR方法表征合成的沸石13X的性质，在298K至328K的温度范围内，合成沸石13X的CO2吸附数据与标准等温线模型相关。
2 实验
2.1 吸附剂制备
表1 改性前后天然粘土的性质
|
组成 |
含量（Wt%） |
|||||
|
高岭土 |
改性高岭土 |
膨润土 |
改性膨润土 |
长石 |
改性长石 |
|
|
SiO2 |
74.98 |
56.4 |
68.85 |
55.35 |
69.37 |
56.28 |
|
Al2O3 |
17.42 |
31.86 |
18.8 |
30.95 |
9.83 |
31.02 |
|
Fe2O3 |
0.54 |
0.26 |
0.24 |
0.2 |
1.96 |
1.86 |
|
TiO2 |
0.96 |
0.28 |
0.03 |
0.01 |
0.191 |
0.085 |
|
CaO |
1.62 |
0.65 |
0.75 |
0.02 |
4.26 |
3.2 |
|
MgO |
0.27 |
0.24 |
0.29 |
0.28 |
1.85 |
1.6 |
|
Na2O3 |
1.04 |
0.31 |
2.7 |
1.58 |
1.44 |
0.99 |
|
K2O |
0.03 |
0.03 |
1.3 |
1.27 |
0.92 |
0.91 |
|
P2O5 |
0.12 |
0.11 |
0.85 |
0.79 |
0.041 |
0.035 |
|
L.O.I |
3.02 |
10.04 |
6.19 |
9.55 |
9.51 |
14.01 |
在本研究中，使用从伊朗资源提取的天然高岭土、膨润土和长石（SiO2和Al2O3的来源）作为原材料。 这些天然材料具有高含量的SiO2和少量的Al2O3，因此我们通过酸化对其进行改性以获得用于合成13X沸石的材料。表1展示了原始和900℃下在马弗炉中进行煅烧2小时改性高岭土、膨润土、长石的性质。
将不同浓度（1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、3.5和4mol/L）的NaOH溶液与原料分别混合,将样品在室温下均质化以达到不同的老化时间。然后，将反应混合物分配在高压釜中，65℃时在自身压力下将高压釜在常压空气烘箱中保持72小时， 用去离子水洗涤产物以达到pH为 9，然后在90℃干燥12小时。
2.2 表征方法
高岭土、膨润土和长石的化学组成由Bruker S4波长X射线分散荧光光谱仪（WDXRFS）使用Rh X射线管测定。在Philips PW1140 / 90衍射仪上记录XRD图谱。记录过程使用Cu—Kalpha;靶（40kV，25mA），扫描速率为2。/ min，2theta;角度范围为5。至80。，步长为0.02。。通过KBr晶片技术制备样品的红外透射光谱，在FTIR光谱仪系统2000FT-IR上记录光谱。 通过在VEGA3TESCAN上的SEM图像
全文共22321字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
资料编号：[144596]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word
以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。
您可能感兴趣的文章
- 三唑嘧啶类磺酰胺的构效关系外文翻译资料
- 智能门控多尺度孔/通道基膜外文翻译资料
- 导电碳质膜:最新的进展和未来的机会外文翻译资料
- 用于捕获CO2的智能光响应吸附剂的研制外文翻译资料
- 基于微流控技术制备中空硅球外文翻译资料
- 基于纳米颗粒析出钙钛矿阳极材料在直接氨固体氧化物燃料电池应用外文翻译资料
- 前端聚合法制备三重非共价相互作用的超强自愈合水凝胶外文翻译资料
- 木质素-糠醛碳低温凝胶催化剂乙酰丙酸酯化反应动力学和热力学分析外文翻译资料
- 磁性超交联聚苯乙烯及其简易合成 磁固相萃取法在磺胺类药物中的应用 从水和牛奶样品中提取外文翻译资料
- 从废物中产生的潜在用途和增值产品 聚苯乙烯在发展中国家:综述外文翻译资料
