用两性离子表面活性剂功能化的蒙脱石作为除草剂的高效吸附剂外文翻译资料

 2022-08-25 21:26:27

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用两性离子表面活性剂功能化的蒙脱石作为除草剂的高效吸附剂

摘要：用钠基蒙脱土（Na-Mt）和两性离子表面活性剂（3-（N，N-二甲基十六烷基氨基）丙磺酸盐，DHAPS）制备了一种新型吸附剂（DHAPS-Mt）。然后用一系列表征技术表征DHAPS-Mt并将其应用于除草剂的吸附剂。在不同实验条件下通过DHAPS-Mt去除农业中的两种代表性除草剂，百草枯（PQ，1,1-二甲基-4,4-二吡啶二氯化物）和杀草强（AMT，3-氨基-1,2,4-三唑），通过比较DHAPS-Mt和其他两种有机蒙脱石（CTAB-Mt和SDS-Mt）的吸附容量得到的吸附机理表明，表面静电除草剂阳离子与带负电荷的DHAPS组之间的吸附和静电吸引是PQ和AMT去除的主要相互作用。阴离子染料（甲基橙）去除这三种粘土的结果表明，DHAPS-Mt可用于混合离子废水的处理。动力学研究表明除草剂对DHAPS-Mt的吸附遵循伪二级模型，朗格缪尔等温模型与实验数据吻合良好。此外，热力学参数表明DHAPS-Mt的PQ去除在较高温度下更自发，并且该过程是吸热的并且随机性增加，而AMT去除呈现相反的趋势。

农药废水的来源很多，如制造厂，地表径流，意外淋滤，严重污染了自然界和我们生活中的水。近年来在水系中发现了这些有毒有机化合物农药残留。这些农药的存在将显着增加水生生物和人类健康方面的一些严重问题或风险。百草枯（PQ，1,1-二甲基-4,4-二吡啶二氯化物）和杀草强（AMT，3-氨基-1,2,4-三唑），两种最常用的除草剂，因为它们具有非选择性植物细胞，分别是典型的阳离子和中性除草剂分子。然而，它们在水资源中的残留物在故意或意外摄入时会造成许多死亡或副作用。据报道，包括地奎二溴化物在内的一些除草剂会引起人血清白蛋白结构的变化。此外，AMT除草剂导致动物肝癌并且通过非生物水解和水溶性光解抗降解。因此，从水生系统中去除这些有害的除草剂并净化水资源是非常重要的。传统的农药溶液处理方法通常含有芬顿试剂，光氧化，吸附，和生物降解。在这些众多的净化方法中，吸附被认为是迄今为止在工业规模上处理污染水的非常重要的方法。，蒙脱土是一种丰富，低成本的粘土矿物，由于其优异的性能，如高表面积和阳离子交换能力，一直用于吸附有机废物。与天然蒙脱石相比，有机分子改性的蒙脱石在过去几十年中也被广泛用于的分离和净化。改性剂通常是常规的具有长链或其它种类表面活性剂的季铵盐，其对有机污染物的去除机理主要是由于分配吸附。据我们所知，很少有关于用两性离子表面活性剂改性的蒙脱石用于从水溶液中去除农药的报道。因此，必须制备由新型两性离子表面活性剂改性的有机蒙脱土，并进一步研究其结构与吸附性能之间的关系。本研究以两性离子表面活性剂(3-(N,N-二甲基十六烷基胺)丙磺酸酯(d)为改性剂，确定了一种新型有机蒙脱土(DHAPS- mt)，并将其用于除草剂(PQ和AMT)的吸附。

深入研究了吸附机理及实验条件(溶液pH值、温度、接触时间)对DHAPS-Mt吸附效率的影响，并对不同吸附等温线模型和动力学模型对吸附体系的可行性进行了评价。另外，详细的热力学进行吸附过程的评估，所得结果可为进一步制备环保领域的新型吸附材料奠定基础。

2，材料和方法

2.1材料 钠基蒙脱土，产于我国浙江地质矿产资源研究所，由SiO2 （67.16％），Al2O3 （20.60％），MgO（4.11％）组成。 ，CaO（3.21％），Fe2O3 （2.20％），Na2O（1.47％），K2O（0.92％），TiO2 （0.17％），和其他（0.16％），其阳离子交换容量（CEC）为112 meq/100 g。3-（N，N-二甲基十六烷基氨基）丙磺酸盐（DHAPS）由中国南京罗比奥特有限公司提供。百草枯（PQ），杀草强（AMT）和甲基橙（MO）属于分析级，由TCI（中国上海）提供。分析级的十六烷基三甲基溴化物（CTAB）和十二烷基磺酸钠（SDS）是购自北京大理精细化工厂。本研究中使用的其他化学品也属于分析级。

2.2有机蒙脱土（DHAPS-Mt）的制备。将DHAPS（DHAPS的量相当于Na-Mt的CEC的1.0倍）缓慢加入到Na-Mt（5g）和去离子水（250mL）的浆液中，温度为60plusmn;1℃。然后将混合物搅拌3小时直至完成改性。将湿产物离心并用去离子水洗涤五次。最终的DHAPS-Mt是通过干燥和粉碎的过程获得的。

2.3 Na-Mt和DHAPS-Mt的表征。 使用岛津X-6000射线衍射在40 kV和40mA下用铜Kalpha;辐射测定Na-Mt和DHAPS-Mt的X射线衍射（XRD）图案，并在扫描速度为1°/分钟时，收集1.5°和10°（2theta;）之间的数据。在Nicolet Magna 560ESP FT-IR光谱仪上，在4000-400cmminus;1 的光谱范围内记录样品的傅里叶变换红外（FT-IR）光谱，通过Quanta 200F场发射扫描电子显微镜（SEM）观察表面形态。氮气吸附 - 解吸等温线和使用加速表面积和孔隙率测定系统（Micromeritics，ASAP 2020）分别测量和计算Brunauer-Emmett-Teller（BET）比表面积。通过METTLER-TOLEDO热重分析（TG）和TGA / DSC1 STARe 系统（操作条件：空气气氛，25-800℃，10℃/ min的加热速率）进行样品的热表征。使用BIC，Zetaplus模型进行zeta;电位测量。

2.4.吸附实验。将具有不同初始浓度的25mL除草剂溶液（PQ或AMT）与0.08g吸附剂混合后用稀HCl或NaOH溶液调节pH，将分散体置于THZ-98A恒温机械振荡器中，在所需温度下以120rpm的搅拌速度摇动。达到吸附平衡后，通过离心机以4000rpm的速度分离悬浮液1分钟。然后将溶液的pH调节至一定值（PQ的pH值为2，AMT的pH值为7），并且通过岛津UV2550紫外分光光度计在PQ的最大吸收波长227nm下测量除草剂溶液的残留浓度。AMT为202nm。通过吸附前后的浓度变化确定除草剂在吸附剂上的去除量。除草剂对有机粘土的吸附量（qe，mg gminus;1）可通过质量平衡计算如下：

q = (C0 minus; Ce)V（1）

其中C0 和Ce 分别是除草剂的初始和平衡浓度（mg Lminus;1），m（g）是本研究中使用的有机蒙脱土的质量, 其中V (L)为溶液体积

研究结果初步表明， Na-Mt对PQ和AMT的吸附量远远小于在相同的实验条件下DHAPS-Mt，分别在不同pH值(3,5,7,9,11)和不同温度(298,308,318 K)的溶液中，PQ和AMT对DHAPS-Mt进行吸附实验，每次实验重复，结果取平均值。标准差均小于3%。

3.结果与讨论

1.1粘土样品的表征。XRD技术通常用于研究粘土层之间有机改性剂的排列。原始蒙脱石（Na-Mt）和有机蒙脱土（DHAPS-Mt）的XRD图谱如图所示2. 结果表明，DHAPS的插入导致d(001) 间距的增加（从Na-Mt的1.22 nm增加到DHAPS-Mt的3.92和2.14 nm），这可能更容易吸附除草剂。此外，DHAPS-Mt的层间距（d(001) 间距减去0.96nm）为2.96和1.18nm，这表明DHAPS可能以石棉双层和蒙脱石层之间的假三层的形式存在。数字3 描述了负载PQ或AMT的Na-Mt，DHAPS-Mt和DHAPS-Mt的FT-IR光谱，以比较三种蒙脱石之间的差异。可以看出，Na-Mt和DHAPS-Mt都具有相同的蒙脱石特征峰。

两个吸收峰3430和3626cmminus;1 周围的波段是-OH拉伸振动，而1639和1036cmminus;1 周围的波峰与-OH的弯曲振动和Si-O的伸缩振动有关。数字3b 还给出了2924和2853cm-1处的吸附带,它们分别被归类为亚甲基中H-C-H的不对称和对称伸缩振动。此外，3624和1641 cmminus;1 吸附带的强度降低可能是由于DHAPS-Mt疏水特性与亲水Na-Mt相比增加所致。结合XRD分析，表明DHAPS分子已插入蒙脱石的硅酸盐层中。值得注意的是，在装载PQ或AMT的DHAPS-Mt的FT-IR光谱中，C-H伸缩振动带的强度降低，这是因为DHAPS-Mt表面的官能团已被PQ占据或AMT。同时，PQ和AMT吸附后DHAPS-Mt的FT-IR光谱显示出新的PQ和AMT谱带。3053 cm-1处的吸附带归因于氮杂环的C-H伸缩振动，而1637和1632 cm-1处的带可能是由于N-H弯曲振动或C-N伸缩振动，它们重叠与-OH的弯曲振动. 图4 表明了Na-Mt和DHAPS-Mt的氮吸附 - 解吸等温线。两个样本显示IV型吸附等温线基于BDDT分类，具有闭合磁滞回线。Na-Mt和DHAPS-Mt的BET比表面积，总孔体积和平均孔径的值也列于图中4. 从数值可以看出，DHAPS-Mt比Na-Mt（20.07 m2 gminus;1）具有更低的比表面积（14.02 m2 gminus;1），这表明氮气仅被吸附在DHAPS-Mt的外表面而不是内表面。换句话说，插入粘土层之间的DHAPS分子阻挡了蒙脱石中的一部分孔，这阻止了一些氮分子进入粘土的内表面;因此，有机蒙脱土的BET比表面积减小。在其他研究中也发现了类似的现象。关于Na-Mt和DHAPS-Mt的SEM照片如图所示5a 和图5b, 分别。可以看出，Na-Mt和DHAPS-Mt都具有层状结构，但有机蒙脱石更有序。此外，DHAPS-Mt具有比原始蒙脱石大得多的层间距，这证明了DHAPS分子在粘土层之间的完全插入。关于两种粘土样品的热重（TG）和衍生热重（DTG）分析如图6. 与Na-Mt相比，DHAPS-Mt在25~200℃时表现出相对较低的质量损失，这表明DHAPS-Mt的游离水含量低于Na-Mt，并且表明闰间或吸附的表面活性剂降低了表面能。蒙脱石和导致疏水粘土表面的外观。质量损失在650.74和628.67℃均来自两者的脱羟基化样本。如DTG曲线所示，峰值位于73.62和86.62℃分别对应于Na-Mt和DHAPS-Mt的物理吸附水的损失，而在140.59℃的峰值是由Na-Mt的结合水引起的。此外，DHAPS-Mt的两个明显峰在250-550°C的温度范围内是由于改性剂的热降解。已知改性剂和粘土之间的结合形式分为三种，即表面吸收，层间吸附和插层，这意味着改性剂在不同温度下会降解。因此，DHAPS-Mt的DTG曲线峰值为343.61℃和403.30℃分别由层间吸附和嵌入改性剂分子的热分解产生。两个样品的TG-DTG分析最终证实DHAPS插入蒙脱石层中。

3.2不同因素对除草剂去除效果的影响。

3.2.1 pH对除草剂吸附的影响。溶液的酸碱度始终与污染物的去除效率密切相关，因此研究pH对污染物吸附的影响非常重要。图7 显示了初始pH对PQ和AMT摄取的影响。如图所示7a, 当pH从3变为7时，PQ对DHAPS-Mt的平衡吸附容量（qe，mg gminus;1）增加，这可能是由DHAPS-Mt表面的zeta;电位（mV）所解释的（图7c). 与pH值为3和5的溶液相比，pH值达到7时zeta;更负，这意味着溶液中有更多的OHminus; ，它会增加PQ2 和带负电荷之间的静电相互作用。 DHAPS-Mt表面，因此PQ的qe 值增加。随着pH值的进一步增加（7到11），吸附系统逐渐达到平衡，吸收没有变化。与pH对PQ去除的影响明显不同，图7b 表明AMT在DHAPS-Mt上的吸附在较低的pH下更容易发生，并且强烈依赖于pH值。当pH值从3上升到9时，平衡吸附容量迅速下降，并且pH值从9变为11这种现象很大程度上与现有形式的AMT在不同的溶液pH下有关。AMT作为pH6和8之间的中性分子存在，当pH lt;6时作为阳离子（AMTH ），在pH8-13下作为阴离子（AMTminus;）存在。因此，AMTH 与DHAPS-Mt的负电荷表面在较低酸性溶液（pH3）下的静电相互作用增加了吸附容量。相反，由于AMTminus; 和DHAPS-Mt的带负电表面之间的静电排斥，AMT的吸收会在碱性溶液中降低。

3.2.2.接触时间对除草剂吸附的影响。图8 列出了接触时间对除草剂吸附在298K,308K和318 K的影响.PQ和AMT的吸收在初始阶段迅速增加，然后分别在60和20分钟获得吸附平衡。如图所示8, 随着温度的升高，PQ对DHAPS-Mt的去除量增加，而AMT的吸附效率则向相反方向变化。该现象表明DHAPS-Mt对PQ和AMT的吸附过程分别为吸热和放热。

3.3除草剂对DHAPS-Mt的吸附机理

改性剂DHAPS-Mt是一种两性离子表面活性剂，被称为长碳链季铵盐阳离子(CH 3 (CH 2) 15 N (CH 3) 2minus;)和离子基团(- SO 3minus;)的组合。由于DHAPS-Mt结构特殊，因此，PQ和AMT对DHAPS-Mt的去除机理应该与普通表面活性剂改性粘土的去除机理截然不同，为了阐明其去除机理，十六烷基三甲基溴化铵对蒙脱石进行了改性，在与DHAPS-Mt相同的实验条件下制备的膨润土(CTAB-Mt)和十二烷基磺酸钠改性蒙脱土(SDS-Mt)也作为吸附剂进行了比较。在一侧，有（CH3（CH

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