阳极修饰 nZVI 的人工湿地微生物燃料电池中菲和蒽的生物能产生和降解途径外文翻译资料

 2022-08-07 11:26:29

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阳极修饰 nZVI 的人工湿地微生物燃料电池中菲和蒽的生物能产生和降解途径

Junfeng Wang a, Xinshan Song b, *, Qusheng Li a, Heng Bai b, Congyun Zhu a,Baisha Weng c, Denghua Yan c, Junhong Bai d

a 暨南大学环境学院，广东广州 510632

b 东华大学环境科学与工程学院，上海，201620

c 中国水利水电科学研究院，北京 100038

d 北京师范大学环境学院，北京 100875

摘 要：

在水生环境中多环芳烃（PAHs）的频繁出现引起人们的极大关注，因为它们具有致畸性，毒性，致癌性以及对植物，动物和人类的致突变性。在人工湿地-微生物燃料电池(CW-MFC)中，研究了菲和蒽的生物电产生、生物降解、植物提取和底物吸附。在 182 天的运行期间，菲和蒽的平均去除效率为 88.5％至 96.4％。东方侧柏根，茎和叶片中菲的浓度分别为 14.9、3.9 和 2.3 ng g-1，蒽的浓度分别22.2、3.1 和 1.3 ng g-1。除此之外nZVI 的应用有利于 CW-MFC 反应器中生物电的产生和有机化合物的降解。细菌群落的分布表明，具有降解难降解有机物能力的芽孢杆菌，杆状杆菌，脱硫弧菌和乳球菌的相对丰度显着增加。特别是分泌过氧化氢酶的芽孢杆菌属变得更加丰富。我们的研究结果表明如何通过改善细菌的培养条件来促进 CW-MFC 中难降解有机化合物的生物电产生和生物降解。

关 键 字：

多环芳烃、生物发电、植物提取和植物转化脱氮、脱氮、

介绍

多环芳烃（PAHs）经常出现在地表水和地下水等水生环境中，甚至 发生在废水处理厂（WWTPs）的废水中。虽然这些化合物的浓度处于微量水平（ng L-1 至mg L-1），但它们被认为对植物，动物和人类构成严重威胁.因此，PAH 因其致畸、毒性、致癌性和致突变性而日益受到关注。且它们的持久性，稳定性，挥发性，化学氧化和光氧化过程通常不符合自然条件下的环境保护要求.此外，同一组（PAHs）的不同同类物可以互相影响，从而降低了去除效率.因此，开发有效的方法来控制水生环境中的 PAH 污染是环境保护的重要问题。

人工湿地微生物燃料电池（CW-MFC）利用自然过程产生生物电， 并在受控环境中提高污染物的去除效率，被认为是一种低成本，易于维护且环保的废水处理技术。使用 CW-MFC 对偶氮染料产品和猪粪便残留物进行生物降解有许多成功的测试。尽管这些工作已经证明，使用 CW-MFC 可以显著提高污染物的去除效率，氧化与电子通过适应的微生物种群转移到阳极.这些因素对 CW-MFC 去除 PAHs 性能的影响尚未见报道。此外， 大多数报道的用于 PAH 处理的 CW 的工作都与这些污染物的去除效率有关。由于化学废物包括水，植物，基质和微生物，因此必须全面了解废水处理过程中化学萃取中植物提取，植物转化，基质吸附和生物降解的机理。

在 CW-MFC 中，微生物的代谢功能在污染物去除和电子转移中起重要作用。研究表明，假单胞菌，脱氯单胞菌，红假单胞菌或脱硫尿单胞菌等电化学活性细菌（EAB）的丰度增加可能导致 CW-MFC 中生物电产生的增加。此外，许多研究表明，混合微生物培养的 MFCs 的生物能输出高于纯微生物培养的 MFCs。一种可能的原因可能是协同相互作用促进了微生物群落之间的电子 流动，从而增加了生物电的产生。此外，已观察到在 MFC 系统中使用零价铁（ZVI）可以增加发电量和有机化合物的生物降解，因为它作为电子给体的功能导致有机化合物的还原。这些结果表明，用纳米 ZVI（nZVI）改性的阳极可能会改善有机化合物的降解以及发电。

在这项研究中，菲和蒽被选为目标 PAHs。对照组和带有 nZVI 修饰阳极的 CW-MFC 用于研究其在菲和蒽的生物降解，植物提取和底物吸附方面的性能。我们假设：

i）nZVI 影响废水处理过程中菲和蒽的生物降解和植物提取；

ii）用 nZVI 改性的 CW-MFC 阳极增加的生物发电将促进废水中氮的去除；

iii）微生物群落将适应 CW-MFC 中位于nZVI 的阳极并改变其组成。

材料和方法

生物炭-Mt-nZVI 的制备

蒙脱石-nZVI（Mt-nZVI）是通过使用硼氢化钠（ NaBH4）将FeSO4 · 7H2O 还原为零价铁而制备的。首先，将 24.88 g FeSO4 · 7H2O 以 1（水）：4（乙醇）的体积比溶解在乙醇溶液（200 mL）中。然后加入 20g Mt 并搅拌 0.5h。然后， 在连续搅拌下以 1（Fe2 ）∶3（BH4-）的摩尔比将 NaBH 4 溶液（50mL）添加至 Mt-nZVI。最后，将混合物在氮气保护下再搅拌 0.5 小时。用去离子水洗涤 Mt-nZVI 数次，并在冻干机中于-40oC 干燥 24 小时。同时，将生物炭添加到 50 mL 缺氧去离子水中，并在水浴（50oC）中加热。然后放置 1 小时以排出气泡。最后，将 Mt-nZVI 和缺氧 CaCl2 溶液（4％）加入上述溶液中并搅拌约 1 小时。根据上述方法重复制备生物炭-Mt-nZVI 的下一步。将最终产物用作修饰材料，以嵌入阳极之间的空间。表面积，SEM 和XRD 参数示于表 S1 和图 S1 中。

反应堆的建造，接种和运行

CW-MFC 反应器（高度 52 cm；内径 16 cm；材料聚氯乙烯）的示意图 显示在图。1.选择泡沫镍（FN），用 nZVI 改性的泡沫镍（FN-nZVI）， 碳纤维毡（CFF）或用 nZVI 改性的碳纤维毡（CFF-nZVI）作为阳极材料。阴极材料与相应的阳极相似，没有任何修饰。每个电极的直径为 10 厘米，FN-nZVI 和 CFF-nZVI 反应器中 生物炭-Mt-nZVI 的重量为3.2 g.电极的距离为 35cm。它们与一个外部电阻（1000 Omega;）连接。所有单位都是填充均匀的石英砂，平均粒径为 2-4 毫米，孔隙率为 29.2％。在添加了一个月的大量营养素和 Hoagland （霍格兰德）微量元素后， 将东方侧柏（ T. Orientalis）分别以每单位 6 株的初始密度种植到 CW-MFC 中。用从上海松江地区的污水处理厂收集的 2.0 L活性污泥接种 CW-MFC，用自来水稀释。使用合成的市政废水来适应微生物和湿地植物 约一个月。在接种和操作期间，将合成废水送入顶部的 CW-MFC 中， 并从位于反应器底部上方 7 厘米处的带孔收集管中收集。所有 CW- MFC 均以分批补料模式运行，水力停留时间（HRT）为 2 d。

图 1. CW-MFC 反应器示意图：a）以 FN 和 CFF 为阳极材料的 CW-MFC。b）与纳米零价铁相关的 FN 和 CFF 作为 CW-MFC 中的阳极材料。

合成废水的制备

合成废水的组成如下：C6H12O6· H2O，KH2PO4，Na2HPO4· 12H2O， NH4Cl，NaNO3，CH3COONa，MgCl2· 6H2O，ZnCl2，CaCl2，CuSO4· 5H2O，FeCl3和 H3BO3 。在操作期间，将 1 mL菲（5 g L-1）和蒽（5 g L-1）丙酮溶液添加到 30 L 合成废水中。进水中的化学需氧量（COD），NH3-N，硝酸盐，菲和蒽浓度分别为 211.9、15.0、38.9、0.17 和 0.17 mg L-1。进水的平均电导率和 pH 分别为670.1plusmn;50.0 mu;S cm-1 和7.50plusmn;0.12。

抽样和分析方法

在每个HRT循环的进料时间(上午9:00)收集进水和出水样本。使用参数水质监测仪（HQ40d， Hach）测定溶解氧（DO）浓度，pH 和温度。使用数字便携式仪表（AP-2，HM，韩国）测量进水和出水的电导率。NH3-N 和 COD 的浓度根据 HI 93733 氨水 ISM（意大利汉娜）和 DR 900（美国哈希公司） 的要求，根据相应的特殊注意事项进行了测量。用紫外可见分光光 度计测定硝酸盐浓度。每个反应器的外部电阻上的波动电压使用数字万用表（中国杭州光明科技有限公司）每 2 分钟一次。在操作周期的中部和结束时，每个系统的极化曲线由外部电阻从 50 到 80000Omega;的变化根据标准方法 GB / T 26411-2010（中国）通过 GC-MS（日本岛津市） 测定海水中 16 种多环芳烃的方法，测定了进水和出水样品中的菲和蒽浓度。在运行期间，每个 HRT 循环收集 100 mL 废水样品。合并每十个样品，并得到混合溶液以分析菲和蒽的浓度。此外，为了分析植物提取和基质吸附的功能，分析了湿地植物的根，茎和叶片的菲和蒽浓度（每部分干重：1 g）以及每个反应器的石英砂（50 g）中的菲和蒽浓度。在实验结束时，在 25℃，100 W 功率的超声下用正己烷萃取。

高通量测序分析

在实验结束时收集阳极的生物膜样品。将所有样品置于锥形瓶中，然 后以 200 rpm 离心约 12 分钟。之后，使用 OMEGA 土壤 DNA 试剂盒提取 DNA。用通用引物 515F（50-GTGCCAGCMGCCGCGG-30）和 907R（50-CCGTCAATTCMTT-TRAGTTT-30），根据先前的报告，个人生物技术有限公司利用Illumina Miseq 平台（中国上海）进行了聚合酶链反应扩增（PCR）和高通量测序分析。为确保高质量的序列读取，如果均聚物超过 150 个碱基对（bp）或短于 8 bp，且包含歧义碱基和嵌合序列，则对数据进行去噪和消除。所有相似的高质量读段都被归类为操作性分类单位（OTUs），相似性阈值为 97％。

统计分析

根据以前的研究评估了每个 CW-MFC 反应器的生物发电特性（功率密度，电流密度和库仑效率）。使用 LSD 测试（SPSS 22.0）进行方差分析（ANOVA）来评估从 CW-MFC 反应器收集的污水中水参数的差异，显着性水平为 p lt;0.05。使用 R 软件（版本 3.3.2）生成属水平的微生物群落的热图，以基于距离矩阵可视化群落组成的差异和相似性。

结果和讨论

污染物去除和生物发电

数据输入图 2 显示了带有 FN 的 CW-MFC 反应器的出水温度，COD 去除性能和电压输出，FN-nZVI，CFF 或 CFF-nZVI 作为阳极。通常，流出物的温度为 29.4（夏季） 至 9.5（冬季）℃。从四个反应器收集的废水的 COD 浓度分别为 77.9plusmn;16.4、68.4plusmn;12.7、59.6plusmn;10.6 和 50.7plusmn;8.8 mg L-1，相应的去除效率值为 63.3 plusmn; 7.2％，67.8 plusmn; 5.7％，71.9 plusmn; 4.7％ 和 76.1 plusmn; 3.9％。明显的在四个反应器之间获得了 COD 去除效率的差异（p lt;0.05）。在182天的运行期间，FN，FN-nZVI，CFF 和 CFF-nZVI 反应器的平均电压输出分别为 313 plusmn; 28、330 plusmn; 36、376 plusmn; 34 和 425 plusmn; 37 mV。生物发电量的增加可以归结为：

i）在 CW-MFC 中添加 nZVI 使平均电压输出提高了6.0，高达 13.0％（p lt;0.05）；

ii）以 CFF 为阳极的 CW-MFCs 的生物能产量比以 FN 为阳极材料的 CW-MFC 的生物能产量高近 20.0％（plt;0.05）；

iii）CW-MFC 的平均电压取决于温度：夏季（6 月-9 月， 平均温度： 26.3 plusmn; 1.7℃ ） 比冬季（ 10 月-12 月， 平均温度） 高12 .3 -16 .9 ％温 度：18 .5 plusmn; 4.5 o℃）（p ＜0.05）。<!--

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