由可聚合的光热流变可逆胶束组成阳离子表面活性剂和4-苯基偶氮苯甲酸外文翻译资料

 2023-03-05 18:29:18

由可聚合的光热流变可逆胶束组成阳离子表面活性剂和4-苯基偶氮苯甲酸

陈洁，方芳，Hao Jin，Licheng Yu，Meng Tian，Kejing Li，Leiping Jin，Mo Yang 上海多相材料化学工程重点实验室，化学工程流变实验室，化学工程研究中心，华东理工大学，上海200237

关键词：光流变胶束 可聚合阳离子表面活性剂 4-苯基偶氮苯甲酸

流变性能

摘要；制备由可聚合阳离子表面活性剂十六烷基二甲基烯丙基氯化铵（CDAAC）和反式-4-苯基偶氮苯甲酸（反-ACA）组成的光流变可逆胶束。研究了CDAAC /反式ACA的摩尔比，紫外可见光照射时间和温度对胶束系统流变性能的影响。结果表明，在UV照射之前，具有1.4的最佳CDAAC /反式ACA摩尔比的系统在45℃形成粘弹性胶束。 365 nm紫外线照射后，具有不同浓度的固定摩尔比为1.4的胶束系统的粘度降低了85％-95％。 CDAAC / trans-ACA（14mmol·L-1/10mmol·L-1）胶束体系表现出剪切稀化性能，其粘度随紫外线照射时间小于1 h的增加而明显降低。在UV照射期间对于CDAAC /反式ACA（14mmol·L-1 /10mmol·L-1）胶束的流变过程证明粘度，弹性模量G和粘性模量G“将随着UV光快速降低。此外，1小时紫外线照射后的胶束系统能够恢复到其初始高粘度与460纳米可见光照射4小时，胶束可以通过重复的紫外和可见光照射在低和高粘度状态之间循环。 CDAAC /反-ACA胶束的UV-Vis光谱表明其光敏流变性质与反式-ACA至顺式-ACA的光异构化密切相关。

  1. 介绍

光流变流体（PR流体）作为智能材料[1]首先由Wolff等人发现。 [2]在1989年，PR流体在通过特定波长的光时，导致顺式 - 反式异构化，二聚化，光电子和聚合或极性变化[3-8]，以及电流变流体[9]和磁流体[10]，PR流体具有更稳定的流变性能以及环境安全性。它在微反应器，微型致动器和阀门中具有潜在的应用[11-13]。在这种应用中，使用光作为调制器可以是特别有利的，因为光可以在几微米的分辨率的精确引导[14]。它已被证明令人印象深刻的流变学调制与复杂合成光敏分子[15-22]。这是从简单和现有的分子生成PR液的新趋势[23]。 Ketner et al。 [24]发现反 - 邻甲氧基肉桂酸和十六烷基三甲基铵形成不可逆的光响应粘弹性蠕虫状胶束，没有复杂的合成方法。已经报道了包含苯乙烯基团的不可逆抗衡离子，例如对甲基苹果酸[25]，邻甲氧基肉桂酸[26,27]和肉桂酸（CA）[28,29]。偶氮苯化合物在可逆性方面具有明显的优势，并且报道了基于4-苯基偶氮苯甲酸（ACA）的一系列流体，其表现出显着的，可逆的流体粘度变化。 Shi et al。报道了光响应胶束溶剂油基双（2-羟乙基）甲基氯化铵/ ACA，有希望的工作流体在区域供暖/冷却系统[30]。减阻在流体输送过程中是有利的，当流体通过热交换器时，有利的热传递模式是有利的。

合适的表面活性剂和抗衡离子是光敏流体的关键。 在这项研究中，我们使用可聚合阳离子表面活性剂十六烷基二甲基烯丙基氯化铵（CDAAC）[31]，并与ACA的抗衡离子混合，得到一个新的可逆光敏胶束溶液，CDAAC / ACA的最佳混合比在45°C 。 ACA具有顺式和反式结构，并且反式-ACA可以用UV辐射转化为顺式-ACA，并在可见光下反转[32]。 其异构化过程将通过UV-Vis光谱进行验证，并且用UV辐射研究CDAAC /反-ACA胶束的流变过程以证明该胶束系统的粘度，弹性模量G和粘性模量G“ 。 这些结果将丰富光流变胶束溶液的领域。

  1. 实验

2.1。 材料和样品制备

反式-4-苯基偶氮苯甲酸（反-ACA）（98.0％）购自J＆K Scienti fi c Ltd并按原样使用。 添加相对于反式-ACA为12％摩尔过量的NaOH制备盐溶液（反式-ACA-Na）。 使用的可聚合阳离子表面活性剂CDAAC作为参考合成[31]。 26.95g（0.1mol）N，N-二甲基十六烷基胺（DMA16ge;95％），22.96g（0.3mol）烯丙基氯和49.91g乙酸乙酯在干燥器中用搅拌器混合，并将反应系统保持在45℃，反应 24小时。 将粗产物冷却至室温将其在脱水丙酮中重结晶4次，过滤，得到白色粉末产物（CDAAC，图1），其易溶于水。

图 1.可聚合阳离子表面活性剂N-鲸蜡基二甲基烯丙基氯化铵的化学结构。

通过混合两种制备CDAAC /反式-ACA溶液表面活性剂CDAAC和反式-ACA-Na的溶液。 水性混合物在45℃下搅拌1小时，并在45℃的恒温箱中保持24小时达到平衡。

2.2。 表征

2.2.1。 UV和可见光照射

用来自Spectorline UV灯（以365nm为中心的宽带）的UV光照射CDAAC /反式-ACA溶液（20ml），然后用15W LED灯（在460nm峰值的辐射）照射样品用于可逆 处理。 为了减少大气水分的影响，在照射过程中将样品置于密封的培养皿（7.5cm直径）中。 紫外 - 可见光谱研究；使用SHIMADZUUV-1102分光光度计进行UV照射之前和之后。

2.2.2。 流变测量

相对粘度（eta;r）用Ubbelohde粘度计（内径0.9-1.0mm）测量。 使用Anton Paar MCR-101流变仪在200s -1的剪切速率和25mm锥板配置下测量稳定剪切粘度（eta;）。 剪切稀化性能在0.1至100s-1的剪切速率范围内进行研究。 使用具有内部UV灯（以365nm为中心的宽带）的Anton Paar MCR-702流变仪来测量照射期间的稳定剪切粘度和粘弹性的变化，稳定剪切速率为200s -1，并且UV光 在t = 100s时开启。 在粘弹性实验中，频率（f）为1Hz，剪切应变（gamma;）为10％。 所有测量在45℃进行。

3。结果与讨论

CDAAC /反式-ACA样品在45℃下的稳定剪切粘度eta;随着CDAAC和反式-ACA（[CDAAC] / [ACA]）的不同摩尔比而浪费，反式ACA浓度保持恒定在10mmol·L- 1（10mmol·L-1）。 在CDAAC /反式-ACA的摩尔比小于1.2时，样品呈现低粘度。 随着CDAAC浓度增加，CDAAC /反式-ACA的摩尔比达到1.4，eta;

明显增加，达到最大值，意味着蠕虫状胶束的形成和生长。 然而，进一步添加CDAAC使eta;降低，并且样品变混浊。 因此，图1中的粘度峰值。 2表示最佳摩尔比（[CDAAC] / [ACA]）为1.4。

图. 2.在45℃下反式-ACA浓度为10mmol·L-1时的稳定剪切粘度对摩尔比（[CDAAC] / [ACA]）。

图3显示了胶束溶液在CDAAC /反式-ACA的最佳摩尔比为1.4时的光敏性。 随着胶束浓度的增加，胶束溶液的粘度逐渐增加。 用1小时UV照射，所有的胶束溶液恢复为低粘度，并且粘度的降低百分比为约85％-95％。

图3。 在UV照射之前和之后，在1.4，45℃和200s -1的剪切速率下稳定剪切粘度对反式ACA浓度（[ACA]）的摩尔比（[CDAAC] / [ACA]）。

3.2。 UV照射时间对胶束溶液粘度的影响

用20 mL CDAAC /反式ACA（14mmol·L-1/10mmol·L-1），不同紫外线照射时间的粘度曲线如图1所示。 4.无照射，胶束溶液的粘度在低剪切速率小于1s-1时保持几乎恒定，并且随着剪切速率增加而显着下降。 随着紫外线照射时间的增加，胶束溶液的粘度明显降低。 胶束的粘度曲线溶液与用75分钟UV照射的溶液几乎相同，并且在100s -1的剪切速率下粘度降低近95％。 因此，对于20ml CDAAC /反式-ACA溶液，我们考虑60分钟作为合适的UV照射时间。

3.3。 UV照射过程中的流变性能

图5显示在45℃UV照射期间CDAAC /反式-ACA（14mmol·L-1 /10mmol·L-1）溶液的光敏性。

图 4.在45℃下不同UV照射时间下的20ml CDAAC /反式-AC（14mmol·L-1 /10mmol·L-1）的粘度。

图5。在1V UV照射一小时的0.3ml CDAAC /反式-ACA（14mmol / L-1 / 10mmol / L-1）溶液的流变过程。 （a）稳定剪切粘度eta;; （b）粘弹性

在UV照射之前，0.3ml样品的粘度eta;为约7-8mPa·s，然后在t = 100s时打开UV光，迅速降至2.9mPa·s，并逐渐降至1.8mPa·s 在接下来的150秒内用UV辐照。 该过程表明溶液对UV辐射敏感。 溶液的粘弹性也对UV辐射敏感。 随着在t = 100s开始照射，弹性模量G在0.07s内从0.07Pa下降到10秒内，并且粘性模量G“从0.2Pa快速下降到0.1Pa。在接下来的150秒的UV照射下，G和G “达到稳定。 快速反应胶束对紫外光的流变特性和粘弹性减阻有利于提高传热[27,30]

3.4。 通过UV-Vis光谱的光异构化分析

图6显示了两种溶液（0.04mmol·L-1反式-ACA溶液和0.056mmol·L-1CDAAC 0.04mmol·L-1反式-ACA溶液）的光异构化的UV-Vis光谱。 在200至500nm的波长范围内，它们的结果是相似的。 在UV照射之前，在231,321和427nm附近存在三个峰; 在1 h紫外线照射后，第一和第二峰分别移至251和298 nm，第二个峰显着减少，第三个峰略有增加。 这些数据证明了参考文献[30]中的这些数据，并且两种溶液的UV-Vis光谱对应于反式-ACA至顺式-ACA的光异构化。

图6.新鲜样品（蓝色）和1小时UV照射后的两种溶液的UV-Vis光谱（红色）。 （a）0.04mmol·L-1反式-ACA; （b）0.056mmol·L-1 CDAAC 0.04mmol·L-1反式-ACA。 （请参阅彩色图的在线版本）。

3.5。 可逆过程

图。 图7显示了在重复照射UV和可见光时，CDAAC /反式-ACA（14mmol·L-1 /10mmol·L-1）的混合物的eta;r的变化。 在UV照射之前，样品表现出较高的粘度（eta;r= 5.7）; 在1小时UV照射后，粘度较低（eta;r= 2.6）; 随后暴露于4小时可见光，其恢复至其初始高粘度性。 这表明这种光流变胶束可以在高和低粘度状态之间循环。

4。结论

在此研究中，获得由可聚合阳离子表面活性剂N-鲸蜡基二甲基烯丙基氯化铵（CDAAC）和4-苯基偶氮苯甲酸（ACA）组成的新的可逆光流变胶束。

图 7.在45°C下重复UV和可见光照射的CDAAC /反式-ACA（14mmol·L-1/10mmol·L-1）的相对粘度。

粘弹性CDAAC /反式ACA胶束形成与最佳温度45℃下CDAAC /反式-ACA的摩尔比为1.4。 对于CDAAC /反式-ACA（14mmol·L - 1/10mmol·L-1）胶束体系，在365 nm下1 h UV照射后粘度降低90％，与反式-ACA与顺式-ACA的光致异构化密切相关。 在UV照射过程中，对于CDAAC / trans-ACA（14mmol·L1/10mmol·L-1）胶束的流变过程证明了粘度，弹性模量G和粘性模量G“随着UV光迅速降低， 将有利于增强与光敏减阻胶束的热传递。 此外，通过紫外和可见光照射，证实CDAAC /反式ACA（14mmol·L-1 /10mmol·L-1）胶束是可逆的光动力学微球。 预期可逆的感光胶束将丰富新的PR液体系统和应用。

参考文献

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[2] T. Wolff, C.S. Emming, T.A. Suck, G.V. Bunau, Photorheological effects in micellar solutions containing anthracene derivatives—A rheological and static low angle light-scattering study, J. Phys. Chem. 93 (12) (1989) 4894–4898.

[3] J. Eastoe, A. Vesperinas, Self-assembly of light-sensitive surfactants, Soft Matter 1 (5)(2005) 338–347.

[4] M. Bonini, D. Berti, J.M. Meglio, M. Almgren, J. Teixeira, P. Baglioni, Surfactant aggre-gates hosting a photoresponsive amphiphile: Structure and photoinduced conformational changes, Soft Matter 1 (16) (2005) 444–454.

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