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温度因素对水气在沥青混合料中扩散的影响研究
黄婷婷，罗蓉
湖北省武汉市和平大道1178号湖北公路工程研究中心武汉理工大学交通学院，邮编430063
关键内容
- 在不同温度下进行第一阶段水蒸气扩散试验。
- 采用三维模型确定了仅在水蒸气压力下的扩散参数。
- 将水蒸气下的扩散参数转换为1个大气压下的参数。
- 建立温度与水汽扩散系数之间的Arrhenius模型。
- 建立了温度与保水能力之间的Arrhenius模型。
关键词：水蒸气扩散系数、保湿能力、温度、阿累尼乌斯方程
摘要
这项研究调查了温度对沥青混合料中第一阶段水蒸气扩散的影响。设计了一系列第一阶段水蒸气扩散测试的试验方案，并对热拌沥青样本和细骨料混合物样本进行了测试。利用重力吸附装置在五种温度下对每种混合物类型的三个重复样本进行扩散测试。在试样的内部和外部之间建立了相对湿度差，并驱使水蒸气扩散到试样中直至达到平衡。使用磁悬浮天平以5s一次的周期连续测量试样的质量。计算出在各个时间点扩散到样本中的水分子的质量，即该时间点的样本测得质量减去样本的初始重量。
将先前发展的三维扩散模型应用于所有复制样品的试验数据，以确定在不同温度下仅在水蒸气压力下的第一阶段水蒸气扩散率和单位质量的保湿能力。将这两个参数转化为1大气下的相应值，随温度的升高而增大。结果表明，相比仅在蒸汽压力下的情况，在1个大气压下，水蒸气以更低的速度扩散到沥青混合料中。研究还发现，沥青混合料在1个大气压下的单位质量保水能力远小于仅在水蒸气压力下的单位质量保水能力。
依据理论，本文选择Arrhenius方程，以量化温度对每单位质量扩散率和水分保持能力的影响。每个重复样本的R^2值均大于0.95，具有出色的模型拟合优势。 Arrhenius方程被证明是一个合适的理论模型，能够准确地表征每单位质量的扩散系数和保水能力的温度依赖性。
简介
为了防止沥青混合物的湿气破坏，大多数沥青路面都用不透液态水的沥青层构造。但是，已经发现沥青层不断地“呼吸”水蒸气，与液态水相比，其在沥青混合料中的扩散率要大得多[1-14]。水蒸气将水分子带入沥青混合物中，而水蒸气可能会渗透到沥青粘合剂膜与骨料/填料之间的界面中。这一事实表明，尽管沥青层对液态水具有不渗透性，但要避免水分损坏仍然非常困难。换句话说，即使没有液态水，水蒸气扩散到沥青混合物中也可能提供足够的水分子来触发沥青粘合剂和骨料/填料之间的脱胶。
内部和外部因素共同作用，决定了沥青混合物中水蒸气的扩散。内部因素包括空隙含量和分布，几何尺寸，等级，体积组成和沥青混合物的其他结构特征。主要的外部因素包括相对湿度（RH），温度和压力。这些因素决定了沥青混合物中水蒸气的扩散率以及沥青混合物能够容纳的最大水蒸气量。先前的研究已经研究了RH差对水蒸气扩散的两个阶段的影响：（1）水蒸气扩散到沥青混合料中，定义为I期水蒸气扩散； （2）通过沥青混合料的水蒸气，称为第二阶段水蒸气扩散[15,16]。 I相扩散是在建造一个相对湿度约为0％的新沥青层之后立即开始的。在第一阶段扩散中，水蒸气从沥青层上方的空气和沥青层下方的路基两者扩散到沥青层中，因为空气和路基的相对湿度都远远超过0％[17-23]。当第一阶段的扩散达到平衡时，第二阶段的扩散开始，水蒸气通过沥青层，这主要是由空气和路基之间的相对湿度和温度差驱动的。
在研究相对湿度对水蒸气扩散的影响的基础上，通过对沥青混合料中第一阶段水蒸气扩散的严格理论推导，建立了封闭形式的三维（3-D）扩散模型[24]。该模型已应用于第一阶段水蒸气扩散测试的数据，并提供了令人满意的良好模型拟合度，其中R2值大于0.9。这种3-D扩散模型的成功应用不仅确定了沥青混合料中水蒸气的I相扩散性，而且还量化了混合物在20°C温度下的保水能力。
尽管在该主题上取得了进展，但尚未评估温度作为量化其对水蒸气扩散影响的重要因素。尚不清楚温度如何控制沥青混合物中水蒸气的扩散率和混合物的水分保持能力。因此，本研究调查了第一阶段水蒸气在不同温度下的扩散，作为先前研究的延续，该研究已在同行论文中得到证明[24]。这篇随附的论文详细介绍了样品制备，I期扩散测试程序和3-D扩散模型的构建。因此，下一节将重点介绍第一阶段水蒸气扩散测试的性能，而无需进行详尽的解释，而下一节则将3-D扩散模型（无逐步推导）直接应用到测试数据中以确定在不同温度下，样品中保留的I相扩散系数和最大水分子质量。随后的两节详细介绍了仅在水蒸气压力下将确定的扩散率和单位质量的水分保持能力转换为在1个大气压下的情况。这两个部分还使用具有可靠理论支持和模型拟合优度的模型，说明了温度对I相扩散性和每单位质量水分保持能力的影响的量化。具体而言，第4节详细介绍了有关I相扩散性的研究，而第5节重点介绍了单位质量的保水能力。最后一部分总结了这项研究的主要发现，并简要讨论了有关该主题的正在进行的调查。
第一阶段水蒸气扩散测试
为一期水蒸气扩散测试准备了两种类型的沥青混合物来进行蒸气扩散测试：热混合沥青（HMA）标本和细骨料混合物（FAM）标本。 两种类型的标本都由相同的＃70沥青粘合剂组成（根据 苯乙烯丁二烯（SBS）改性），其中的改性剂和石灰石骨料源自同一采石场。通过搅拌、养护、压实、取芯、切割等一系列步骤，制备了直径100 mm、高150 mm的标准试件。最佳粘结剂含量分别为4.3%(HMA标准试件)和11.3%(FAM标准试件)，空隙率分别控制在4.3plusmn;0.5%(HMA标准试件)和1.5plusmn;0.5%(FAM标准试件)。从每个标准试件的中等高度部分，切出直径100 mm，厚度20 mm，气孔分布更均匀的切片。然后将这个切片芯成直径12 mm，高度20 mm的圆柱形测试样品。
试样制备完成后，利用重量吸附分析仪(GSA)在5种温度(10℃、20℃、30℃、40℃和50℃)下对每种混合物类型的3个重复试样进行I期水蒸气扩散试验。在扩散试验中，将样品放置在测量池内，并使用分辨率为0.01 mg的磁悬浮天平连续测量样品的质量。首先在测量池中施加高真空(lt;0.1mbar)约20h，直到样品的重量达到恒定值，表明样品的相对湿度达到0%左右。RH为0%时试样质量的这个恒定值作为试样的初始质量，记为M0。
下一步是指示GSA在特定压力水平PW下产生水蒸气，然后允许产生的水蒸气进入测量池以保持RH水平为50%plusmn;2%。由于饱和水蒸气压力PSAT随温度变化，因此水蒸气压力可根据特定的测试温度控制在不同的水平，如表1所示。由于水蒸气压力只能预先设定一个以毫巴为单位的积分值，因此测量池内保持的实际相对湿度水平随温度变化不大。
随着水蒸气由于样品内部和外部之间的RH差异而扩散到样品中，样品的质量开始增加，并由磁悬浮天平以每5s的频率持续监测。当样品的质量保持在恒定值时，扩散到样品中的水蒸汽量被认为接近样品能够容纳的最大值。从扩散试验和相应的模型拟合中获得的数据将在下一节中详细介绍。
不同温度下试验数据的模型拟合
对于在特定温度下进行扩散试验的每个试件，将在任意时间点扩散到试件中的水分子的质量计算为该时间点的实测质量减去M0，记为M（t）图1说明了计算的FAM样品的第一次重复的M（t）与试验时间t的关系的示例。这个数字清楚地表明，在任何时间点，在更高的测试温度下，更多的水分子扩散到样品中，这表明样品在更高的温度下具有更大的保湿能力。在每次扩散试验开始时，在测量数据曲线中观察到微小的波动，这可能是由于设备的自我校准。但在建模过程中发现，这种波动对建模结果的影响不大。
将三维扩散模型应用于所有重复试样的试验数据，以确定试样在不同温度下的扩散率和能够保留的最大水分子质量。该模型是以前开发的，现已在公式中给出。(1)；在配文[24]中逐步详细介绍了模型的构建过程。
式M(infin;)=maximum样品仅在水蒸气压力下能保留的最大水分子质量
g:
其中J_0是第一类零级贝塞尔函数，这些根的值如文献[25]所列；a=的横截面半径。H=试样高度，20 mm；D=仅在水蒸气压力下试样中水蒸气的扩散系数，mm2/s。以前观察到，当m和k的最大值都为6时，三维扩散模型能够提供令人满意的模型精度水平，同时保留合理数量的项，而不需要过多的计算工作[24]。因此，三维模型中m和k的最大值被指定为6，拟合模型的形式如下式所示。
使用公式。(2)为了拟合各重复试件的试验数据，确定了各重复试件在所有试验温度下的参数M1和D。表2总结了确定的模型参数和相应的R2值。R2值均大于0.92，表明该模型对所有重复样品均有较好的拟合精度。表2还列出了M(infin;)与M0的比率，这是为每个试样确定的，以h表示。该参数量化了试样在仅在水蒸气压力下的单位质量的保湿能力；较大的h值表明，仅在水蒸气压力下，试样的单位质量能够保留更多的水分子。
应该注意的是，表2中列出的所有参数都是在仅在水蒸气压力下为测试样品确定的。为了实际应用，将这些模型参数转换为1个大气压下的相应参数，并量化了温度对这些参数的影响，并在后面的章节中进行了详细说明。
在1个大气压下温度对压扩散系数的影响
扩散系数的换算
根据气体动力学理论[26，27]，假定水分子为刚性弹性球体，推导了水蒸气作为简单气体在体积为V的空间中的扩散系数。一个简单的气体表明，这个空间只有一个由分子组成的气体，所有的分子都是一样的。公式用公式（3）表示。
式中pw=该空间中水蒸气分子的数密度，m^3是水分子总数除以V，单位为m^3；sigma;w=水分子的直径，
0.265
t=绝对温度，K；Mw=水分子的质量（kg）同时，考虑到水蒸气在由水蒸气和大气气体组成的二元混合物中的扩散，还推导了水蒸气在1个大气压下的扩散系数DATM，如方程所示。(4)。
其中= 体积中二元混合物的数密度V= 体积内大气气体分子的密度V = 撞时不同类型分子间的距离，m。
=大气气体分子的平均直径，m；ma=大气气体分子的平均质量，kg。
为了在整个研究过程中保持一致的扩散系数单位，在两个EQ中都使用了乘数106。(3)和(4)使得所获得的D和DATM以mm~2/s为单位，这与用公式确定的D值完全相同。(2)。基于该情况。(3)和(4)，D与DATM的比率计算为：
其中和的参数是用 (6)及(7)确定的：
式中，Nw=体积V中水分子的量(摩尔数)；Na=阿伏伽德罗常数；以及NA=大气气体分子的量，摩尔。考虑到作为简单气体扩散的水蒸气和作为二元混合物的大气都遵循理想气体定律[29]；因此，建立了以下公式：
式中，R=万能气体常数，8.3145焦耳/(K摩尔)；T=绝对温度，K； =大气压，1013.25毫巴[29]。根据方程式。(6)-(9)，与的比例被确定为：
(10)代入(5)得到：
公式中的参数。(11)测定结果如下：假设大气气体由氮和氧组成，比例为4：1，则按公式计算。(12)，计算了大气气体分子的平均摩尔质量，如方程式所示。(13)。
式中，=氧分子的直径，； =氮分子的直径， [28]；=大气气体分子的平均摩尔质量，g/mol；=氧的摩尔质量，32g/mol[29]；以及=氮分子的摩尔质量，28g/mol[29]。因此，根据NA和相应的摩尔质量，都被表示如下：
式中，=水分子摩尔质量，18.0153克/摩尔。 (12)-(15)和(11)联立得出：
基于方程(16)，数据按公式 (17)表示，其Pw和D值分别列在表1和表2中，而是已知参数。因此，是由汇总在表3中的在五种不同温度下测试得到的。
图2中绘制了所确定的值与温度的关系图。根据该图进行了以下观察：
1. 值约为10^(-6)mm^2/s，比D值小两个数量级，约为10^(-4)mm^2/s，说明在1个大气压下，水汽的扩散速度明显低于仅在水汽压下的扩散速度。
2.各重复样品测定的随温度的升高而增大。
3.在各个温度下，三个重复样品的值都比较接近，说明了本研究设计的Ⅰ期水蒸气扩散试验的可重复性，以及样品制备的质量控制。
4.在相同温度下，HMA重复试件的值明显大于FAM试件，说明水蒸气在HMA试件中的扩散速度要快于FAM试件。这一事实很可能是由于HMA试样的气孔含量较高所致。
的温度依赖性的量化
为了量化温度对的影响，一项重要的任务是选择合适的模型来建立和T之间的关系。即使R^2值非常大，经验拟合模型也不受欢迎。取而代之的是一个有坚实理论支持和物理意义的分析模型。尽管气体动力学理论被用来在没有温度变化的稳定状态下成功地将D转化为，如上一节所解释的那样，该理论可能不适用于具有温度波动的系统中的扩散，因为温度波动已导致能量、分子速度和分子碰撞过程的变化。为了正确解释热激活过程，如水蒸气扩散，选择了Arrhenius方程，它是扩散系数随温度变化的理论模型，是从原子论方法发展而来的[30-32]。下面简要介绍Arrhenius水蒸气扩散方程的发展。
水蒸气扩散的原子本质是单个水分子(或分子的原子)由于能量波动而从一个位置跳到另一个位置[30，31]。用方程表示了1个大气压下水汽扩散系数的原子解释。(18)[30]：
式中， =跳跃率(单位时间跳跃次数)，s^-1；a=跳跃距离，mm。考虑到置换扩散的空位机制(空位与同一晶格上的原子直接交换)，的表达式如方程所示。(19)：
其中z=最近邻晶格位置的数目(配位数)，无量纲；=最近邻位置为空位的可能性，如公式中所示。(20)，无量纲；以及=跳跃到空闲的最近邻晶格位置的机会，如等式中所示。(21)，S^-1。
式中=形成空位的吉布斯能J/mol；v=振动分子/原子的热振动频率s^-1；=跳跃分子/原子移动到活化态所需的能量
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