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效率为70.6%的液态金属摩擦纳米发电机
唐伟，蒋涛，范凤茹，于爱芳，张弛，曹霞，王中林
摘要 从周围环境收集机械能是实现电子系统自供电的关键技术，其在无线感测网络，可植入装置，便携式电子等领域中具有广泛的应用。目前报道的摩擦纳米发电机（TENG）的摩擦层主要是固体材料，考虑到固体材料表面的粗糙度使得两摩擦层之间的接触不能为100％，其大大降低了可以转移的总电荷密度，进而降低了能量转换效率。在本项工作中，我们开发了基于液体金属的摩擦纳米发生机（LM-TENG），其可以实现金属和电介质之间的完全接触，并且通过收集机械能来产生高功率输出。由于液-固接触具有较大的接触面积以及液体形状自适应的特点，因此LM-TENG的最高输出电荷密度可以达到，是基于固体材料摩擦发电机的4-5倍，其功率密度为和。更重要的是，实验中证明LM-TENG的瞬时能量转换效率高达70.6％，这为TENG在特殊领域应用提供了改进性能的新方法。此外，液态金属容易波动的特点使得LM-TENG本身就适合于振动能量的收集。
背景介绍
随着便携式电子和无线感测网络装置的迅速发展，收集环境机械能作为这些设备的可持续电源是当前研究的热点。基于压电效应【1-4】，电磁效应【5,6】，静电效应【7-10】的各种能量收集技术已经被提出来了。此外，研究人员还提出了许多基于液体能量收集的新方法，包括反向电润湿【11】技术和电双层调制技术【12】。最近，研究员发明了通过结合摩擦起电效应【13,14】和静电感应效应收集能量的摩擦纳米发电机（TENG），其具有低成本，多样化材料选择，无需预充电，高功率输出和高达55％【15-18】的能量转换效率等特点。因此，TENG有望使自供电，自主电子，以及潜在的大规模发电成为可能【19，20】。然而，当前所报道的TENG通常是基于固体材料的，这使得摩擦层之间的接触有效性，特别是在纳米水平上，在很大程度上受到两个表面的粗糙度和匹配度的影响。同时，由于固体-固体间的摩擦导致的发热和散热在很大程度上也限制了TENG的效率，因此目前TENG的最高电荷密度只有左右【21,22】。
目前TENG使用的电极大多都是铝、铜等低成本的材料。同样作为金属材料，液体金属具有更加优异的物理性能，例如高导电性和良好的柔韧性【23,24】，所以其在芯片冷却【25】、印刷电子【26,27】、能源科学（锂电池【28】，热电电池）【29】等相关领域具有广泛的应用前景。由于摩擦起电是表面电荷效应【14,30】，相对于固体-固体接触，液体-固体接触具有更大的接触面积，更高的接触亲密度和更低的摩擦系数，因此液体金属将是作为TENG接触电极的理想材料。
在本次实验中，我们完成了基于液态金属的摩擦纳米发电机（LM-TENG）的制作。在分离速度为的条件下，接触面积的LM-TENG可以产生的电压和的电流。更重要的是，其输出电荷密度可以达到，比基于固体材料的TENG高4倍以上，并且其功率密度也可以达到和。由于液态金属形状自适应的特点，具有20片摩擦层的LM-TENG的输出电流可以达到，其瞬时能量转换效率为70.6％，高于基于固体材料的TENG的55％。此外，LM-TENG还可以应用于振动能量的收集，在的振幅和的振动频率下，LM-TENG的输出电压为，输出电流为，并且可以在中将的电容器充到。总而言之，本项工作提出了一种提高TENG输出性能及拓展TENG应用领域的新方法。
2.液态金属摩擦纳米发电机
在本项工作中，LM-TENG的输出电压和输出电流分别使用一台内阻为100MOmega;的安捷伦数字示波器和一台型号为SR570的低噪声电流放大器（分别来自斯坦福研究系统）进行测量。
2.1.装置结构和工作原理
LM-TENG由两部分组成，如图1a所示，一部分是切片，由摩擦材料及其感应电极组成；另一部分则是由液态金属组成。其中，摩擦材料可以是与液态金属相比具有不同电子吸引能力的绝缘材料，例如聚酰亚胺（Kapton），聚四氟乙烯（PTFE），聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）等材料。而感应电极的一端则被摩擦材料完全覆盖，避免感应电极和液态金属之间直接接触而造成短路。至于液态金属的材料则有许多选择，包括汞，镓等。
图1b逐步描述了LM-TENG的工作原理，可以概括为摩擦生电现象和静电感应的综合结果。当切片部分浸入液态金属中时，摩擦材料与液态金属接触，根据相关论文研究结果【15,16】，由于摩擦材料和液态金属吸引电子的能力不同，电子将从液态金属转移到摩擦材料的表面，其结果就是摩擦层表面只有负电荷，而液态金属的界面上只存在正电荷，如图1b（i）所示；当切片移出液态金属时，液态金属与摩擦层界面的摩擦电荷分离，液态金属与感应电极形成电势差，此时感应电极中的电子通过外部负载流动到液态金属中（电流流动方向会与电子流动方向相反），如图1b（ii）所示；在切片被完全取出之前，电子会一直保持流动，如图1b（iii）所示，在切片刚好被取出时，感应电势差以及转移电荷量都达到最大值；当切片移再次浸入液态金属中时，电位差将随着切片的浸润面积的增加而下降，而结果就是，电子将从液体金属流向感应电极，如图1b（iv）所示。其实，整个过程就是AC脉冲的输出过程。
2.2.LM-TENG的特点
LM-TENG的相关电参数是在的切片移动速度下测得的，其中Kapton（50厚），铜和汞分别用作LM-TENG的摩擦材料，感应电极和液态金属，开路电压（Voc），短路电流（Isc）及转移电荷量（Q）的测量结果如图2a-c所示。从图中可以观察到，LM-TENG可以提供高输出性能，如 ，，以及。考虑到切片与液态金属只有的接触面积，其输出电荷密度就可以达到，这比之前研究的的固体-固体接触的摩擦发电机所产生的感应电荷密度（）高得多。输出电流通过在负载中连接不同的电阻进行测量。当负载电阻小于100MOmega;时，输出电流保持稳定；当负载电阻大于100MOmega;时，输出电流随着电阻增加而减小；rsquo;在负载电阻为1 GOmega;时，LM-TENG得到最大输出功率：10 mW，此时电荷密度为和，如图2d所示。
2.3. LM-TENG的材料可靠性
本节将使用纯度为99.999％的镓金属进一步介绍基于液态金属的TENG。在放置于填充了50℃热水的容器后，镓开始熔化。本次实验通过使用类似的实验参数（厚的Kapton用作摩擦材料，接触面积为）测量基于镓的TENG的输出特性，并与基于汞的TENG的输出特性进行比较，如图3a，b所示。从图中可以看出，基于镓的TENG可以正常工作，这表明TENG的电极除了使用汞之外，还可以使用其他液态金属作为电极，如镓铟合金等。至于输出性能，基于镓的TENG的最大输出电压和电流分别为和，分别为基于汞的TENG的输出电压和输出电流的和。通过拟合曲线，可以发现，基于汞的TENG可以提供的电荷量及的电荷密度，而基于镓的TENG的电荷量及电荷密度分别为和，如图3c所示。镓在暴露于环境空气时，其表面会被瞬时氧化，其表面像一层壳体而不是液体，因此即使在切片与液态金属分离之后，部分镓或镓的氧化物会残留在Kapton的表面上，如图3d所示，导致部分摩擦电荷残留下来。因此，相对于基于汞的TENG，基于镓的TENG具有更小的电荷输出，但是无氧封装可以解决这一问题。为了方便操作，接下来的测量用基于汞的TENG完成。
随后，我们测量了基于各种摩擦材料（包括Kapton，PTFE，PET，聚氯乙烯，PDMS和聚对二甲苯）的LM-TENG的输出特性，测量结果如图4所示，接触面积都设置为，厚度以微米为单位在其名称之后附加。从基于Kapton的LM-TENG的输出特性图可以看出，摩擦材料薄膜的厚度对TENG的输出，特别是在输出电流和电荷密度方面，具有显著的影响。当Kapton厚度从增加到200mu;m时，LM-TENG的输出电流从降低到（图4a），电荷密度则从下降到（图4b），根据相关论文所述，输出电流和电荷密度的下降是感应距离的增加而导致的。输出电压（图4c）以及输出功率（图4d）同样会有所下降。从图4b，我们可以得到基于不同摩擦材料的TENG的电荷密度。在摩擦材料厚度同为的条件下，基于PTFE的LM-TENG与基于Kapton的LM-TENG具有几乎相同的电荷密度，却明显大于基于PDMS的LM-TENG。如果摩擦材料厚度为，基于PET的LM-TENG的电荷密度则小于基于Kapton的LM-TENG的电荷密度，但高于基于PDMS（）的LM-TENG。 因此，可以推断这些摩擦材料产生摩擦电荷的序列为：Kaptonasymp;PETEgt; PETgt; PDMS，除了PDMS之外，在一定程度上，基于镓的TENG这与先前的研究结果【15】相同。平面PDMS的表面非常粘稠（图S1，支持信息），使得汞的残渣附着在其表面上，从而导致电荷残留现象（类似于镓及其氧化物的残留现象），因此关于PDMS的排序与先前的研究略有出入。
此外，当摩擦材料是聚对二甲苯时，TENG表现出高输出电流、中输出电压，低输出功率的特性。我们通过连接不同的电阻到负载电路中比较了基于聚对二甲苯的LM-TENG与基于Kapton的LM-TENG的输出特性（图S2，支持信息）。当负载电阻为1MOmega;时，基于聚对二甲苯的LM-TENG的输出电流随着电阻的增加而下降; 当负载电阻达到100MOmega;时，基于Kapton的LM-TENG的输出电流随着电阻的增加开始减小。这两种类型的TENG的匹配电阻分别为100MOmega;和1GOmega;。从图中可以看出，基于聚对二甲苯的LM-TENG的最大输出功率较低。
2.4.摩擦材料表面形态对LM-TENG的影响
摩擦起电是表面电荷效应，可以预测TENG的输出电流和电荷与摩擦层材料之间的接触面积成线性比例【33】，而液态金属的形状自适应特性使得LM-TENG有希望通过使用大的比表面积来增强其输出性能。这里，我们比较了四个具有不同深度直径比的摩擦层材料的TENG的输出特性，如图5a所示。摩擦层都是由铝板制成，表面上有一系列圆柱体结构，其厚度均为1mm，直径和间距相同，分别为4mm,2mm和1mm（第一类型是深度与直径比定义为0的平面结构）。 然后，四个薄片全部由10mu;m厚的聚对二甲苯的层覆盖。
测试结果表明，较高的比表面积会导致更高的输出电流和电荷，如图5b，c所示。然而，随着深度直径比进一步提高，在一个周期中传输的电荷量会达到饱和，甚至会有所下降。尽管比表面积增加，由于汞不能润湿材料上的所有表面积，因此也不可避免地限制了发电机的输出特性。
2.5.通过图层集成增强输出性能
如上所述，改变接触面积证明了LM-TENG的输出性能在二维上的可扩展性。因此，可以在垂直方向上采用多层整合以实现多重增强，这在以前的报道中被证明是非常有效的一种方式【22】。由于液态金属连续可变形的特点，因此在本次工作可以将切片堆叠在一起进行实验，如图6a所示。
每个切片与其他切片并联连接，其等效电路模型如图6b所示。 切片层数从1层增加到20层，输出电流从上升到。 由于每片切片液位不完全等，所以TENG最终所达到的输出电流不是1片切片时的20倍。同时，输出电压也会随着切片数量的增加而增加，最后在1400V左右达到饱和。实验中所用到的的电压表类似于负载电阻，也会导致电压值在一定程度上有所增加。
2.6.LM-TENG的能量转换效率
LM-TENG的效率定义为输出电能与输入机械能的比率。在实验中，当切片向下推到液态金属的底部时，浮力和表面张力将迫使其上升。在浮力，表面张力和自身重力的作用下（图S3，辅助信息），切片具有一定向上的速度，同时会向外部负载输出电能。因此，LM-TENG的效率被定义为：
其中，和分别表示向外部负载输出的电能和周围环境所做的总功，，和分别代表由浮力，表面张力和重力所做的功。是在不同负载电阻下测量的，在1GOmega;的负载电阻下得到的最佳输出电能（图7a，b）。 而通过相关计算得到：（见支持信息中的注1）。 通过上面公式计算得到在最佳匹配负载下最高效率为70.6％（图7c）。
因为在液-固接触时，切片和液态金属之间具有极低的摩擦系数以及较大的有效接触面积，所以其效率才可以达到70.6%。值得注意的是，当切片加速到一定的速度时，会具有一定的动能，而其在能量产生过程中不会消失，因此这一部分能量应当从总输入机械能中排除，但是在我们的计算中，该部分动能被忽略了，意味着实际效率是高于我们计算所得到的效率的。而能量的损失则可能是在表面张力的工作过程中，液体内部运动消耗所造成的。
3.振动能的收集
为了得到LM-TENG作为电源的输出特性，本次实验将LM-TENG的外部电路连接数百个发光二极管（LED）。由手的移动，甚至是非常微小柔和的动作，来驱动LED灯，最终LM-TENG可以成功的启动150个LED灯（辅助视频S1）。
此外，液体容易波动的特点使得LE-TENG可以收集自身振动所产生的能量。该LM-TENG的构造如图8a所示，其外部壳体为的丙烯酸盒，用来容纳和密封液态金属，同时十个切片安装在盒盖中，该装置底端悬浮在液面上。从图8b可以看出在振幅为1.2mm时，不同振动频率下所对应的测试结果。可以看出，在10 Hz时，该装置得到最大的输出电流和输出电压，分别为和。在使用桥式整流器时，无外部负载时的输出电荷在65秒内可以达到（图8c中的红线）。 视频S2（支持信息）显示设备在振动下可以成功启动150个LED灯。
4.结论
总之，我们成功制作出了基于液态金属的摩擦纳米发电机。由于液态金属的突出特性，例如较大的有效接触面积，形状自适应性以及与固体极低的摩擦系数，LM-TENG的最大输出电荷密度可以达到，是固体金属摩擦纳米发
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