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利用相变材料复合材料对圆柱形锂离子电池进行热管理的实验研究
格莱日扎 卡莱莫，莫汉曼梅迪 阿自资，阿兹 巴巴波尔
摘要：相变材料(PCMs)因其在相变过程中储存能量的能力而在传热应用中找到了自己的路，锂离子电池的热管理也不例外。电池热管理系统(BTMS)的最终目标是缓解电池温度的过度升高。在目前的研究中，我们制造了一个类似电池的模拟器来模拟一个典型的锂离子电池的热产生。将金属基体和金属纳米颗粒加入到PCM中，以提高其传热速率，并将结果进行比较，以找出管理电池模拟器周围温度分布的最佳方法。实验结果表明，金属基体-PCM复合材料使电池表面与PCM复合材料的最大温差降低了70%。此外，尽管所有的纳米pcm复合材料都增加了系统的传热潜力，但含银纳米颗粒的复合材料表现出比其他复合材料更好的热性能。本研究结果可作为电池热管理系统设计的参考。
关键词：相变材料(PCMs);；复合材料；热管理；纳米锂离子；(Li-ion)锂铁电池
1.绪论
如今，由于技术的进步，对能源的需求稳步上升，其中约80%的能源来自化石燃料。需要注意的全球能源消费的一个关键方面是可持续、可再生和环境友好的能源资源所产生的能源的比例
相变材料(PCM)被定义为一种材料，它在吸收热量的同时熔化，并在释放能量的过程中在适合于某些应用的可持续温度下固化。一个热性能好的PCM应该具有许多特性，包括:高熔点焓和熔化潜热，以保证较大的储能密度;高导热性，以保证有效的传热能力。多氯联苯可分为水合盐、石蜡、脂肪酸和有机无机共晶化合物等几个大类
各种各样的电池，如铅酸电池、锌电池、卤素电池、金属电池、空气电池、钠电池、镍氢电池和锂离子电池，可用于各种用途。提高这些电池的动力性能和循环寿命是非常重要的。由于工作温度对电池的性能和寿命有很大的影响，因此必须强调电池热控制的重要性
大多数电池在放电过程中产生大量的热量，这些热量必须通过热管理系统的适当冷却来耗散[8,9]。一个好的热管理系统必须将电池保持在预定的温度范围内。
人们对电池的热管理进行了大量的研究。Farid等人对PCMs在锂离子电池热管理中的应用进行了一系列研究。Maleki和Shamsouri提供了一个控制笔记本电脑电池温度的模型。Chen和Evans使用二维瞬态热传导分析和在电池组边界处的对流换热，对典型电池组内的换热进行了研究。Sato通过热力学分析，分析了电动汽车锂离子电池的热性能。Pesaran使用了一种先进的车辆模拟器，其中包括几个电池模型和有限元分析。Karimi等利用商用锂离子电池的基本传热原理和性能特性，预测了在大范围放电和流动配置条件下典型电池组的温度分布。
有机PCM导热系数低，导致其蓄热、释热速率低。为了提高有效导热系数，通常在相变材料中加入高导电材料[19-23]。Zeng等人[24]合成了一种有机的PCM/Ag纳米颗粒复合物，并测量了Ag纳米颗粒对复合物PCM导热性能的影响。Sari和Karaipekli[25]发现，将膨胀石墨加入蜡基体可以提高石蜡的导热性。Zhang等人研究了添加剂对形状稳定相变材料导热性能的影响。
尽管对锂离子电池的热管理进行了大量的研究，但是对于使用PCM复合材料的锂离子电池的热管理的最佳条件，从根本上缺乏信息。金属基体和金属纳米颗粒在电池热管理中的应用是该领域的一个新领域。研究了锂离子电池在铜、银、fe3o4等金属纳米基相变材料存在下的热管理性能，并与PCM金属基体的热管理性能进行了比较。为了测试复合材料在热管理方面的有效性，我们制作了一个类似电池的模拟器，并在上述复合材料上进行了测试。研究了不同复合材料对温度分布的影响。
2.实验
2.1．材料
考虑到锂离子电池的最大允许工作温度在45-55℃范围如文献[8]所报道，本研究的主要目的是合成具有合适熔点范围和高潜热的PCM，以适当的方式吸收电池内产生的热量。虽然可以使用多种化合物作为PCM，但本研究选用的石蜡基相变材料在较窄的熔化温度范围内具有较高的潜热储存能力。
然而，如前所述，石蜡虽然具有令人满意的储能密度，但其导热系数较低。因此，金属基体和金属纳米颗粒被加载到混合物中，以提高其传热能力。根据式(1)，以两个固体石蜡样品(Pcode: 101430979, CAS: 882 -74-2，熔点= 53-57 ?C (ASTMD87))，由Sigma Aldrich提供，液体形式(1.07162.0000石蜡液体Reag)。Ph Eur, Batch: K42754462)，由Merck提供，用于获得所需的熔点范围[19]。
其中 和 分别是样品质量分数和熔点温度， 是最终PCM混合物的熔点。
当达到理想的熔点后，将混合物加热到高于其最大熔点的温度(约47。C)，并使用高速搅拌热板彻底混合至少2小时，以确保得到均匀的混合物。然后，从石蜡混合料的各个部位选取不同的样品，利用熔点仪对每个样品的熔点进行测定，以保证混合料各部位的熔点均匀。在本研究中，将初始无金属石蜡混合物定义为空白混合物或简单的空白，并与其他复合材料的热特性进行了比较。空白石蜡混合物的热物性如表1所示。
图1所示。a:银纳米粒子和b:Fe3O4纳米粒子的典型SEM图像
改善相变材料热性能的方法主要有三种:宏观掺杂材料、微观掺杂材料和纳米增强材料。在目前的研究中，使用了大掺杂和纳米增强相变材料(NEPCMs)，并将其结果进行了比较。将PCM注入导电材料中可获得宏观掺杂材料。这种方法容易产生非均质性，因为气泡可能被困在混合物中。另外，导电材料添加量越大，潜热越小。因此，强烈建议使用纳米增强材料。将高导电性纳米颗粒加入PCM(温度为47℃)中，以制备纳米相变材料。在这项研究中，使用了三种金属纳米粒子，并对结果进行了比较。
相互比较。不锈钢金属基体(导热系数为24 W/m K)由Akhavan公司(伊朗)提供。纳米颗粒由美国研究纳米材料公司提供，规格如表2所示。图1展示了典型的Ag纳米颗粒和Fe3O4纳米颗粒的SEM图像。
为了制备纳米PCM复合材料，首先将一定量的石蜡熔融至其熔点温度以上。然后将一定量的纳米颗粒加入PCM中，将混合物放入超声波清洗器中在高于熔点的温度下进行2小时，以确保得到均匀的混合物。所有样品均在固相加权，以获得更好的准确度。纳米颗粒的高含量导致了纳米颗粒的团聚。因此，为避免纳米颗粒的偏析，决定选择2 wt%作为石蜡混合料中纳米颗粒的碱浓度。为了制备金属基体/ PCM复合材料，将金属基体和PCM同时加热到高于PCM熔点(47℃)的温度，然后将熔化的PCM倒入金属基体中。在给予足够的时间(2小时)以确保混合物是均匀的。样品被冷却到环境温度。
2.2。实验方法
表3列出了样本的命名规则。
锂离子电池产生的热量取决于工作温度、电池充电状态和放电速率(或充电速率)。典型的AA型锂离子电池的产热率一般为2w (236.4 kW/m3)[19, 27-29]。这种情况是模拟到这样的程度，使用恒定热流电池式加热器，或电池模拟器，这是制造和用于检查传热现象。圆柱形电池模拟器直径14.5 mm，长度50.5 mm，是一个电阻，电阻为84欧姆。精确的直流电源被用来施加特定的电压到电阻上，从而在模拟器中产生一定程度的热，这代表了电池在放电过程中的典型热性能。该模拟结果可以推广到单个电池以对称方式紧密封装的电池组。电池模拟器放置在一个厚度为6毫米的矩形有机玻璃容器的中心。容器内装有液化的PCM复合材料。在每个实验中，一定的电压水平被施加到模拟器上。
图2所示。纳米粒子在PCM中的分布:a:纯帕拉芬b: Fe3O4 c: Ag, d: Cu纳米粒子。
图3所示。实验装置和数据采集系统(1电源，2-Vm, 3-Am, 4容器，5电池模块，6热电偶(T1:模拟器表面温度和PCM复合材料在两个不同的径向位置的温度(T2: 9毫米和T3:1离轴1毫米))7温度指示器8-数据采集系统)[19]
考虑到电池的热管理的最终目标是控制电池内部的最高允许温度(45-55℃)，三个热电偶位于容器内不同的位置，以监测实验期间温度的径向变化。使用k型热电偶((Chromel/Alumel):总范围= 200℃到130℃)测量PCM复合材料在两个不同径向位置(离轴9毫米和11毫米)的模拟表面温度和温度。容器内填充了不同的宏观掺杂和纳米增强材料，并在系统中加入一定的电流(13.1 A)来模拟电池在放电过程中产生的热量。实验装置和数据采集系统如图3所示。实验分三个主要阶段进行;首先，在没有任何PCM(对空气的自由对流)的情况下，电池暴露在电池容器中的空气中。然后利用PCM和包括纳米增强材料和宏观掺杂材料在内的PCM复合材料(如表3所示)作为冷却剂来控制电池的温升。电池模拟器内的热产生率为所有实验设定为2w。
3.结果与讨论温度分布
3.1温度分布
电池产生的热量是由于电池内部可逆反应的熵变而增加的温度。降低电池温度的上升是电池热管理系统的关键。本研究的主要目的是检验各种PCM复合材料对电池温度控制的有效性。
在所有的实验中，测量了所有样品的电池表面温度和PCM复合材料在远离电池中心9毫米和11毫米两个不同径向位置的温度。图4为含银纳米颗粒的PCM样品的温度变化。
从图中可以看出，在前20分钟，电池表面和复合材料的温度发生了剧烈的变化，然后它们达到了PCM的熔点，之后温度发生了轻微的变化。同样的过程也适用于其他PCM复合材料。由于在电池热管理中，电池表面温度比冷却剂温度更重要，因此在接下来的一系列结果中，我们将重点讨论前者。图5为上述复合材料在2wt%浓度下的电池表面温度。
从图5可以看出，含银纳米颗粒的复合材料在控制电池表面温度升高方面性能最好; 这可以由它的热物理特性来证明。排在第二位的是金属基体的PCM含铜和fe3o4两种性能相似的复合材料。
图4所示。含银纳米粒子的PCM样品的温度变化。
图5所示。不同复合材料电池表面温度的时间变化。
关于含有铜纳米粒子和其他复合材料的复合材料，有趣的一点是，在75分钟后，它经历了一个稳定的趋势，没有明显的温度变化，但这个问题可以从其他角度考虑，这对热管理至关重要。使用相变复合材料的主要原因是为了降低电池温度(如表面温度)，从而使电池具有更好的性能。因此，任何一种降低电池(表面)温度最多的复合材料都可以被认为是最佳的。在目前的研究中，银复合材料表现出了最好的性能。此外，从图5所示的温度随时间的变化，可以看到三个不同的温度区。石蜡/复合材料开始熔化大约需要30分钟，在此期间，复合材料的类型对电池(表面)温度没有明显的影响。在30 ~ 75 min之间，PCM逐渐熔化，潜热和复合类型对电池温度的影响更加明显。75分钟后，几乎所有的PCM都熔化了，无论复合类型如何，电池温度都接近恒定。综上所述，与自由对流相比，所有复合材料都可以控制电池表面温度。
3.2。电池热能管理
图6为不同冷却介质下模拟件表面温度与PCM复合材料的最大温差。
从图中可以看出，金属基体在降低容器内最大温差方面的效果最好，下降了70%。虽然不同时间的复合材料在单元内的温差不同，但含Ag和fe3o4的复合材料在单元内的最大温差相同。与空白相比，复合c.c.明显下降了60%。考虑到热管理的其他一些主要方面，铜纳米颗粒可以被认为是第一优先考虑的。总的来说，与空白相比，所有的PCM复合材料的最大温差至少降低了50%。因此，可以得出结论，使用PCM复合材料而不是纯PCM在控制单元内温度方面有更好的性能。
图6所示。模拟件与PCM复合材料的最大温差。
3.3。传热增强
电池热管理的主要目标是降低电池体温度，提高冷却介质的有效导热系数，降低整个电池系统的最大温差。本研究的主要目的是尽可能优化上述参数。根据系统的特点选择最佳的热管理系统。PCM复合材料的有效导热系数在热管理中起着至关重要的作用。纳米颗粒和/或金属基体在PCM中的存在可以提供更好的通过冷却介质的传热途径。在已知空白PCM导热系数的情况下，将导热系数增强因子(h)定义为[19]:
其中， 与 分别定义为复合材料的有效导热系数和毛坯的有效导热系数。
图7描述了各种复合材料的热导率增强系数作为经过时间的函数。样品交流电显示热导率增强系数有可接受的增加。在第一个35分钟，接着在40到50分钟之间突然下降，c.c .样品显示h有了相当大的增加，之后又上升了。这一时期铜复合材料导热系数的降低可能有一定的原因。由于铜的导热系数高，在40 ~ 50min的操作时间内，大部分的石蜡都被熔化了，因此Cu复合材料的温度变化不大。根据傅里叶定律，当功率为2w时，温度的变化影响导热系数的提高。铜纳米粒子在熔融石蜡中的临时积累可能是第二个原因。样品m.c.在整个实验过程中有一个小的变化。虽然与其他样品相比，样品f.c.的性能在前50分钟并不令人满意，但在之后的时间里，它表现出了合理的性能。综上所述，与空白相比，所有的样品都具有良好的性能
图7所示。各种复合材料的导热系数增强系数。
有效热导率(以及由此产生的传热增强系数)与实测温度(T1、t2和T3)密切相关。石蜡熔化温度的范围很广，固有的测量误差可能导致了图7中观察到的波动。然而，重要的是将纳米颗粒加载到PCM中对强化传热的显著改善作用。结果表明，这些复合材料由于具有较高的热导率而具有较好的导热性能。此外，添加剂在液体石蜡中的运动引起准对流现象。复合材料的有效性能取决于其组分的性质、分散相的形貌和均匀化的程度。复合材料的各种特性，如颗粒的大小、形状和磁性能等是有争议的，特别是含有铁纳米颗粒的复合材料;为了得到均匀的混合物，应防止颗粒的团聚。各种实验表明，添加金属纳米颗粒对提高PCM的传热系数有很大的影响[24,30]。综上所述
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