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减压作用下固体表面气泡的生长
李江，陈浩生，周伟政，吴波，Simeon D. Stoyanov，Eddie G. Pelan
中华人民共和国北京科技大学机械工程学院，北京100083
中华人民共和国清华大学摩擦学国家重点实验室，北京100084
中华人民共和国上海市林新路66号联合利华研发，上海200335
荷兰联合利华研发，弗拉丁根3133
荷兰瓦赫宁根大学物理化学与胶体科学实验室，HB 瓦赫宁根 6703
英国伦敦大学学院机械工程系，托灵顿广场，伦敦WC1E 7JE
摘要:提出了一种研究固体表面气泡生长的扩散控制方法。由于压力的突然降低，气泡在疏水光滑表面上自发成核，然后随着接触线的扩大而增长。研究发现，气泡在早期的演化过程中，气泡半径不变，接触角减小，而在接触角达到平衡值后，气泡半径增大，接触角不变。总共大约60°的接触角变化期间观察到气泡的大小规模的增长10minus;100mu;m半径。用扩散理论描述了生长过程，并对生长常数进行了验证。
ABSTRACT: A diffusion-controlled method is presented to study the growth of bubbles on a solid surface. The bubbles are nucleated spontaneously on a hydrophobic smooth surface in response to a sudden pressure reduction and then grow with an expanding contact line. The evolution of the bubbles in the early stage is found to grow with a constant bubble radius and a decreasing contact angle, while the bubbles continue their growth with a constant contact angle and an increasing bubble radius after the contact angle reaches its equilibrium value. A total variation of about 60° of the contact angle is observed during the growth of the bubbles with the size scale of 10minus;100 mu;m in radius. The growing process is described by the diffusion theory with the validation of the growth constant。
- 简介
当水的压力降低时，通过非均相成核的过程，气泡会自发地从水下疏水表面的非常小的核成长为较大的气泡。(1-3)利用轻敲模式原子力显微镜(TMAFM)、(4-7)衰减全内反射红外光谱（8）和快速冷冻固定技术，（9）观察了疏水表面存在的表面纳米气泡核。发现纳米气泡与宏观气泡有一些不同的特征。例如，发现纳米气泡的水接触角比同一表面的宏观气泡的平衡值大30 - 50°，说明纳米气泡的界面平坦，拉普拉斯压力较低，稳定性较好。(4-7,10,11)此外，有报道称，静态表面纳米气泡的水接触角与气泡尺寸有关，（7,8）而对于大于100mu;m的气泡，无论气泡尺寸如何，其后退和前进接触角仅变化表面平衡值的plusmn;5°。(12)这里，一个有趣的问题出现了:在水的压力降低下，当气泡从小核成长为可见气泡时，接触角是如何演变的?
非均匀成核气泡的生长使人想起用于测量水的后退接触角的捕获气泡技术，即将一个小气泡放置在一个平坦的水平表面上，然后通过向其中注入空气来使其膨胀。(13,14)无论气泡大小如何，均匀光滑固体表面上的后退接触角几乎保持不变。然而，为了避免针头扭曲气泡形状，这些实验中的气泡通常较大，直径为1-10 mm。（13,15,16）尽管有一些研究集中在非均匀生长上研究了半径在10-200mu;m范围内的声波引起的有核空化气泡，在不讨论接触角变化的情况下，研究了气泡半径的时间演化。（3,17）相比之下，我们观察到，在半径为10-100mu;m的有核气泡的生长过程中，随着压力降低，接触角的变化超过60°。因此，研究气泡生长初期接触角的大变化，有助于揭示小核向可见气泡生长的机理。特别是在实际应用中，气泡在固体表面的几何变化对液固界面滑移和表面阻力的减小有很大影响。(18,19)例如，随着水接触角的减小（20,21），突出气泡上的滑移长度从正值减小到负值，摩擦力随着气泡在固体表面上的长大而从减小变为增大。（22）
另外，固体表面上的气泡膨胀通常伴随着动态接触角或移动接触线。 还研究了许多其他配置中的动态接触角和移动接触线，例如固定液滴的膨胀和收缩（23），液滴散布在固体表面上，附着在水平固体表面下侧的气泡以及电润湿（13,16,24,25,26）。 已发现动态接触角受接触线速度的影响（13,24,27），并且已通过分子动力学理论和流体力学理论对它们的关系进行了建模（28,16），但接触线的基本直径和速度都比自发形核气泡大几个数量级。 因此，研究小尺度（10-100mu;m）气泡生长的技术仍然是必要的。
在这项工作中，我们提出了一种扩散控制的方法，在静态水相中由非均相成核自发生成气泡，以研究气泡随着接触线直径的增加而不断膨胀时的生长情况，在气泡生长的早期阶段，接触角的变化尤为突出。设计了一套实验系统，通过降低腔内水压诱导异相成核，并在压力骤降时记录气泡的生长过程，从而在达到平衡状态前，用较小的气泡尺寸观察接触角的变化，得到了气泡在10～100mu;m范围内生长的一些特征。
- 实验过程
气泡成核实验是在压力受控的透明玻璃室中进行的，实验系统的示意图如图1所示。玻璃室的内部尺寸为10times;10times;42 mm，并且有疏水性载玻片固定在腔室的底部。用无滴法测定，在载玻片上涂布75％的十八烷基三氯硅烷（OTS）的丙酮溶液，得到平衡接触角theta;E= 75°，被涂布的载玻片的表面粗糙度为0.08plusmn;0.015mu;m。这里使用光滑的表面代替具有蚀刻的微腔的表面（3,17），以确保正在生长的气泡中的空气全部从大量水中扩散。
密封室的盖子上有进水口和出气口。在开始实验之前，将2.0 mL充满空气的Milli-Q去离子水通过进水口小心地引入腔室内，而不会在表面上出现任何可见的气泡。为了控制成核位点，在完全浸没后，用微吸管将一些微泡注入浸入水中的微泡中，并将优选的成核位点留在表面上。然后密封进水口，以使室内的水保持静态。腔室的出气口连接到真空控制系统（MFCS-VAC，-800 mbar，Fluigent，Inc.），腔室内的绝对压力可以设置为20至101 kPa之间的任意值，精度为 0.1％。此处报告的所有压力值均为绝对压力。
当腔内压力突然降低时，由于异相成核，气泡在载玻片表面自发成核。有核气泡的生长和膨胀是由一个高速摄影机（幻影V710）和一个长焦距镜头（Keyence VHZ50）从压力降低的时刻开始拍摄的，而气泡半径R、三相接触线的基本直径d和接触角theta;如图1所示，从图像序列中提取并进行分析。接触角theta;是指从水侧测得的表观接触角。图像处理采用ImageJ软件，用最小值法自动求出图像的阈值。对于平面气泡图像，当气泡高度h小于d的一半时，用图像测量h和d，用theta;/2法（W/h法）确定接触角theta;，然后用圆假设计算气泡半径R。在这项工作中，所有的气泡都很小，半径小于150mu;m。因此，气泡看起来是球形的，因此重力、惯性和毛细管数都可以忽略不计。所有实验均在密封室内的静态水中进行，环境温度为20°C，饱和蒸气压为pv=2.73kpa，表面张力为sigma;lv=70.2mn/m，采用吊坠法测量。
- 结果
我们首先通过与相同实验条件下预注入气泡膨胀的比较，研究了压力骤降时自发成核气泡的特征。当气室压力从大气压p0=101千帕突然降低到p1=35千帕时，由于压力的降低，预注入的微气泡逐渐膨胀。气泡的接触角theta;在theta;=66.5plusmn;2°附近几乎保持不变，而基底直径d则在增大，如图2a所示。theta;的微小变化表明，涂层滑板表面均匀光滑（13）。此外，预注入气泡的特征是theta;随接触线类似于捕获气泡后退接触角的定义（13）。因此，测量的接触角被用来表征涂层表面的后退接触角theta;r=66.5°。相反，如图2b所示，在有核气泡的生长过程中，观察到随着接触角的减小而伴随着接触线的膨胀，图2c显示了有核气泡随时间t的典型演化过程。
我们注意到，当有核气泡刚刚可见时，接触角约为130°（图2b），这远远大于表面的后退接触角theta;r=66.5°。初始值与均匀光滑表面上用TMAFM测量的表面纳米气泡的接触角非常相似，表面纳米气泡的接触角在干净光滑的表面上测量为120-140°，水接触角为82°。（5，7）初始接触角越大，气泡半径越大，从而降低拉普拉斯压力，以保持气泡的稳定性。随着有核气泡的长大，接触角不断减小，直至达到后退接触角theta;r=66.5°，然后随着气泡的进一步膨胀而保持不变。与膨胀接触线的接触角减小是一种特殊的现象，它发生在有核气泡的生长过程中，是对压力降低的响应，但在沸腾气泡的成核过程中却没有观察到这种现象，（12）在气泡尺寸大于几百微米的情况下，用固定气泡或固定液滴测量接触角的后退和前进。（14,15）
此外，有核气泡的生长速度比其他情况要慢得多，这可以用分子动力学理论和流体力学理论来描述，（16.24）例如，有核气泡的毛细数Ca=mu;U/sigma;为10-8，而扩张液和附着气泡的毛细数Ca大于10-5，（29，16）其中mu;是液体的粘度，U是接触线的移动速度，sigma;是表面张力。因此，随后将讨论和分析10-100mu;m尺寸范围内有核气泡生长过程中接触角大变化的机理。
图2。预注入气泡膨胀和压力从101kpa突然降低到35kpa时自发成核气泡生长的比较。接触角随（a）预注入气泡和（b）自发成核气泡接触线直径的变化。面板a和b中的不同符号表示不同实验的结果，并为每个面板绘制了三个典型的实验结果。（c）减压后不同时间典型自发成核气泡的生长。R0是可视气泡刚出现时测量的初始半径。
- 讨论与分析
根据接触角theta;和气泡半径R的变化，有核气泡在压力骤降下的生长过程可分为三个阶段：（1）浮动阶段是气泡以恒定气泡半径R0生长的阶段，如图3a 1所示。它看起来像一个向上漂浮在水中的球形气泡。（2） 膨胀阶段是气泡以恒定接触角theta;r生长的阶段，如图3b所示。它看起来像一个球形盖状的气泡，膨胀并保持其原始几何形状，气泡在膨胀阶段的生长与预注入气泡和初始半径大于100mu;m的捕获气泡相同。（14）（3）过渡阶段介于浮态阶段和膨胀阶段之间。过渡阶段气泡半径和接触角都在变化。由于在浮动阶段和膨胀阶段有一个接触角或气泡半径保持不变的参数，我们将重点研究这两个阶段中有核气泡的生长。
图3。气泡半径R和接触角theta;随压力从101到35kpa的突然降低而变化。开放圆代表接触角的实验结果，而开放正方形代表气泡半径的实验结果。三种不同的颜色代表三种典型的实验。连续线表示预测曲线。插图a1、a2和b说明了气泡生长的不同策略：（a1）以恒定半径生长的气泡，（a2）以恒定基底直径生长的气泡，以及（b）以恒定接触角生长的气泡。
4.1膨胀阶段：气泡以恒定的接触角生长。膨胀阶段的实验结果表明，有核气泡的生长是一个扩散控制过程。气泡是气泡而不是蒸汽气泡，因为腔内的减压比水的饱和蒸气压高得多。此外，在我们的系统中，有核气泡的演化要比瑞利-普莱塞方程描述的汽泡的成长慢得多。例如，由于压力从101突然降低到35千帕（图3），自发成核气泡的半径从20mu;m增长到50mu;m大约需要15秒，而在-1.4兆帕的负压脉冲作用下（3），空化气泡的半径从5mu;m增长到70mu;m大约只需要10mu;s，这是一种扩散控制的气泡生长，由于静态水环境，气泡周围的流体流动可以忽略不计。
在忽略表面张力效应的情况下，用Epstein和Plesset，Plesset和Prosperettias 所讲的R（dR/dt）=D（cinfin;-cs）/rho;G对无限大液体中扩散控制球形气泡的生长进行了预测，Scriven给出了气泡半径随时间的变化的关系：
R=2beta; （1a）
beta;= (1b)
其中R为气泡半径，D为质量扩散系数，t为时间，beta;为无量纲增长常数，rho;为气泡中气体的密度，cs为液界面处的饱和气体浓度，c<sub
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