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来自坎宁迪亚布洛陨石石墨球的铁磁性
J. M. D. Coey*, M. Venkatesan*, C. B. Fitzgerald*, A. P. Douvalis*amp; I. S. Sandersdagger;
*物理系、地质系，都柏林三一学院，爱尔兰
最近有报道对石墨1,2弱铁磁性和合成碳材料3如菱面体C60（参考文献4），以及对石墨烯片5铁磁不稳定性的理论预测。它们具有非常小的铁磁信号，很难确定它的起源是物质内在的，而不是由于低浓度含铁杂质。在这里，我们采取不同的实验方法来研究铁磁性。在石墨材料，利用陨石石墨在室温下呈强磁性，我们研究了十个坎宁迪亚布洛陨石中的外星石墨球的样品。石墨是每个样品的主要相，但也含有少量磁铁矿、铁纹石、四方 纤铁矿、和其他相。通过分析一系列样品相位组成，我们发现这些富含铁的矿物只能占所观察到的磁化的物质约三分之二。剩余部分不知以何种方式和石墨连在一起，对应每个碳原子0.05波尔磁子的平均磁化强度。磁有序温度接近570 K。我们认为铁磁性是磁铁矿界面诱导磁邻近效应或铁纹石包裹体。许多碳基铁磁体，磁性低于20 K（参考文献6，7），但最近对聚合菱形C60的研究4发现居里温度TC，约500 K和自发磁化强度delta;s=0.09Am2 kg-1：对不同产地1的石墨样品的广泛研究表明一种内在的铁磁性的起源，尽管在室温下自发磁化强度不超过0.03 Am2 kg-1。另一个有趣的报告是delta;s=0.02Am2 kg-1的铁磁性可能与石墨–硫系统超导共存8。将铁磁性较弱的部分放在透镜下，每个波尔磁子磁矩（mu;B）的碳原子拥有delta;s=465Am2 kg-1，相应的极性delta;s=1.2T。似乎是碳原子的一小部分造成这些材料的磁性，或碳磁矩是非常微弱的（1024mu;B）。有一个特例是由直接热解3制备的无定形的碳，据报道在这个案例9中拥有9.2 Am2 kg-1的磁化强度或每个原子0.02mu;B的磁矩。我们已经再现了这个结果，却发现在微米大小的颗粒形成铁氧化物分散在整个碳中。
大约50000年前的50000吨坎宁迪亚布洛陨石在约20公里每秒相对速度的撞击，是一个灾难性的事件，它在亚利桑那州沙漠造成了一个直径1.3公里的火山口。坎宁迪亚布洛被归类为一种硅酸盐类矿物IAB铁10，11，这个种类的起源是令人费解的，但它可能有涉及小行星熔融铁核的灾难混合在最初的几万年的太阳系的球粒体碰撞。IAB组在夹杂物范围具有明显的异质性。圆的、石墨丰富的结节是一个特殊的坎宁迪亚布洛特色。我们研究过的标本取自图1所示的结节。石墨是主要相，但结节含有铁纹石（Fe94Ni6）和原发性磁铁矿（Fe3O4）和微量的陨磷铁矿（Fe2.0Ni1.0）P陨硫铁（FeS）和顽火辉石（MgSiO3）。金属局部氧化磁铁矿和四方纤铁矿（Cl- containing beta;-FeO（OH）），以及在一些标本含有微量赤铁矿（Fe2O3）。这些相取代金属，也填补了由陆地风化引起的应力折断。
图1峡谷暗黑石墨提高放大倍数。A、切割和整个结节抛光部分，显示连接脉纹石（Fe94Ni6）在石墨基体中。B、石墨的背散射电子图象轻轻着小高铁纹石（明亮的斑点），被薄，近平行脉氧化铁（浅灰色）。部分氧化的铁纹石脉（右下）包含黑色包裹体对方晶石墨18，各种石墨，包括辐射集群的微晶出现对已经由富含碳的金属溶冷却。、反射偏振光抛光石墨图像显示三种不同的形式：A，连续边界方晶石墨周围港湾的金铁纹石，B，大扣板石墨（淡金色），和C，不抛光，石墨微晶胶结质量。当一方晶石墨金属夹杂。石墨背散射图像富含铁的夹杂物，可能磁铁矿，下降到50纳米的大小。
按样本质量加权平均值。“数控铁，纳米铁；rho;，密度；delta;s，自发磁化强度；LOI，烧失量；delta;imp，铁磁性杂质的总磁化强度；
Delta;delta;=delta;s-delta;imp，碳产生的磁化作用。ND，不确定。
对十份100 - 500毫克的石墨样品进行了研究。整体化学分析给量（重量%）C 51.8；S 0.09；P 0.12；feO1.12 41.6（平均铁氧化状态来自莫穆斯堡尔数据）；NiO 2.50；CoO 0.21；SiO2 1.70;Al2O3 1.70；Al2O3 0.19；MnOlt;0.01；MgO 0.49；CaO 0.06;Na2O 0.02; K2O 0.02；Tio2 0.01。密度2400-3600 kgm-3均大于石墨的X射线密度（2260 kgm-3），这是与图1所表现的相一致。每份样品的一部分都在玛瑙研钵中磨成粉用于化学和磁性分析，研磨的时候任何特点显著的铁纹石都去除。从几个样本中选择小片段（1 - 10毫克），以研究磁化的差异性。每个样品的每一部分都是有强磁性的小铁氧磁体。磁化曲线都类似于图2中所示。十个粉末样品范围的delta;s值从21到70 AM2 kg-1。毫克的片段的磁化范围在6–185Am2 kg-1，后者是铁纹石核测量。磁化数据总结在表1。居里温度由磁场梯度中的热梯度扫描确定（图2）。铁纹石、磁铁矿两个急剧的过渡在1030 K和860 K的TC，它们分别磁化强度的剧烈减少约在570 K，磁化强度下降归因于铁磁石墨。
图2 典型的室温磁化曲线delta;对应用领域mu;0H来自坎宁迪亚布洛陨石的石墨材料。插图显示磁滞（上左）和热磁扫描显示石墨材料、磁铁矿和铁纹石（右下）的居里温度，。有一点滞后，矫顽力在mu;0Hc6–8的范围。低场与磁化曲线相切的线在delta;=delta;s相交于场mu;0Hasymp;200mT；它与球形颗粒的退磁因子Nasymp;1 / 3和delta;sasymp;0.6相一致。
图3 坎宁迪亚布洛石墨陨石材料典型X射线衍射图。最高点被分配到石墨/方晶石墨（C）、磁铁矿（M），铁纹石（K），四方纤铁矿（A）和赤铁矿（H）。
图4
图4 来自坎宁迪亚布洛陨石的石墨材料样品的铁磁相分析。
a,b，典型的莫穆斯堡尔谱在室温下（a）和15K（b）。从a、b位点的磁铁矿，铁纹石，顽火辉石和四方纤铁矿的贡献分别表示为MA，MB，K，E和A。从MA和MB的强度比，磁六重叠加与Bhf超为49.0（5）T和45.8（5）T的精细场（括号中是最后一个数字的实验误差），我们推断，磁铁矿被氧化，成分为Fe2.83O4。晶格参数a0=0.8351（5）nm。中央顺磁双峰异构体的位移delta;=0.36（1）mms-1相对于300K的alpha;-Fe和四极分裂Delta;=0.69（2）mms-1与四方纤铁矿相关。它的组成在110mT的应用领域不是超顺磁性，因为在强度或线宽的双峰没有变化。更糟糕的是，含铁的对子（E）delta;=1.17(1)mms-1和Delta;=2.00（2）mms-1是由于顽火辉石的铁在M2区域。在大多数样品中，含有Bhf=33.5（5）T和delta;=0.03（1）mms-1的成分这是与铁纹石有关的。Bhf=31.0（5）T的成分在一个情况下被观察到与陨硫铁有关。
c，铁磁相的磁化贡献（阴影：纳米晶铁（nc））可能高估，因为这个阶段可能是反磁性的）。阴影的残留与石墨有关。
为了估计分散在整个石墨的与铁磁磁化强度相关的杂质相，我们以这些莫穆斯堡尔谱的相为特征，以及用化学分析和用能量色散X射线分析（EDAX）的扫描电镜来分析。X射线衍射（图）3）提供了定性概述。富含铁的矿物，磁铁矿、铁纹石和陨磷铁矿本质上是铁磁或亚铁磁、反铁磁硫铁矿和赤铁矿，和四方纤铁矿在室温是顺磁性的。毫无疑问前三种矿物有助于磁化陨石石墨，但问题是他们是否存在有足够数量解释表1中的磁化数据。
图4是典型的莫穆斯堡尔谱。磁分离除了是由于磁铁矿和铁纹石以及顺磁性成对的四方纤铁矿组成，，还有一个宽广而少量决定性的超精细场差分解组分Bhfasymp;20T，其中可能是由于氢氧化铁或陨碳铁（Fe3C）结晶不良。然而，低温光谱完全分裂，伴随着没有任何成分和Bhflt;30T（图4b）。我们假定所有阶段的无反冲的部分相似，因此在相中铁的相对含量与莫穆斯堡尔比例吸收区是成比例的。
在表1中，铁磁矿物的浓度（重量%）在每一个石墨样品列出，连同他们的联合贡献的磁化delta;imp，计算分别通过假设值75，216和100 Am2 kg-1的氧化磁铁矿、铁纹石和陨磷铁矿。这些矿物的浓度来源于总铁在相中与莫穆斯堡尔吸收的阶段之间的比例区域（或着比如在这种情况下，（Fe2.0Ni1.0）P，对P的含量的基础上）。相对应的分布。括号内给出了实验不确定性。假设广泛的成分完全是由于纳米晶铁相随着100 Am2 kg-1的磁化，表1磁化的观察，delta;s明显超过十个样品中的六个delta;imp（图4）。样本质量加权平均值（40.6 Am2 kg-1）是比delta;imp（29.7 Am2 kg-1）大38%的。将Delta;delta;=delta;s-delta;imp的差异归因于石墨，我们找到23.1 Am2 kg-1平均磁化的delta;c，这与每个碳原子对应0.05 mu;B相符合。如果广泛的组分是由于反铁磁相，这些数字大了40%。
我们强调，我们的对石墨材料的磁性大大超过其他东西的断言归因于富铁相不依赖于相分析的细目。例如，据化学分析样品1.7包含44wt%的铁。其中，只有38%是磁有序。即使它们全是纯的铁（delta;s=220），磁化强度也只有37 Am2 kg-1，相比于同一粉末测量，有52Am2 kg-1。而密度，rho;，设置另一个对此样品38的限制，假设这是一种石墨和铁的混合物。此外，对18个样品delta;s对rho;的推断给出了一个完全独立的平均磁化值，21（13）Am2 kg-1（标准偏差在括号中）在石墨的密度中。一系列酸处理和密度分离未能消除磁矩。
那么这种铁磁性是如何产生的呢？一个想法是陨石石墨与陆地石墨有些不同，由于其形成方式，化学掺杂（Fe，S，P，N等），或者是由于冲撞的振动。缺陷倾向于增强石墨的易感性，甚至可能导致超导12。据理论报道，几纳米宽的石墨烯带显示一个不寻常的密度的状态，导致当地时刻在带边缘是顺磁性的13或者是反铁磁性14合适的叠加。但一直没有迹象表明纳米石墨应该是铁磁性的。铁磁性通常不会预期在石墨中出现，半金属费米能级EF约为20兆电子伏，费米能级位于在状态密度尖锐的最小值。也没有任何迹象在我们的X射线模式插层或结晶度差在纳米尺度。单元在a和c方向比平常约短1%，晶胞参数a0=0.2450（5）nm，C=0.6713（5）nm（最后一位的实验误差在括号中），但无论c轴或是基面的反射都不是异常广阔的。石墨的区域能谱分析显示除铁以为外没有重元素在0.1wt%的水平。
另一个想法是，铁磁性夹杂物不知何故在石墨中引起力矩。扫描电子显微照片表明，各种尺寸的低至50纳米或更少的磁铁矿和铁纹石颗粒被单独嵌入石墨（图1）。完全包裹的颗粒不通过酸处理除去。磁铁矿是半金属的16与自旋上升和自旋向下电子在界面导致相邻碳原子的完全自旋极化的化学式相匹配。如果在Fe3O4界面的石墨带的自旋分裂带有几成的电子伏特，那么费米能级就有一个更高的趋向于维持自旋极化的态密度。这个最近发现的无间隙的自旋密度模式在石墨烯片5可大大提高自旋磁化率。通过记录模型中石墨的磁化，模型中半径ro的球形夹杂物由自旋极化衰减和半径r作为exp{-(r-r0)/lambda;s}的规律排列；夹杂物和磁性碳壳的力矩比大约为1/3rho;（1 2rho; 2rho;2），其中rho;=lambda;s/r0，lambda;s 全文共7910字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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