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燃料种类和硫含量对船用低速柴油机微粒排放特性的影响
沈飞翔 李小波
上海交通大学，上海200240； 上海船用柴油机研究所，上海200090； 上海市船舶柴油机研究所，上海200090 li20190331@sina.com .;
摘要：船舶排放的颗粒物对人类健康和大气环境造成了极大的危害。硫排放法规也会影响因燃料变化而产生的颗粒物排放。对低速二冲程大功率柴油机排放颗粒物（PM）进行了试验研究。在25%、50%、75%和100%负荷下，用重质燃料油（HFO，3.36%m/m S）和较轻的船用柴油（MDO，0.1%m/ms）进行试验。实验结果表明，与HFO相比，MDO可以降低PM的质量排放因子（EFs），但PM的EFs值没有明显差异。使用HFO时的主要颗粒是硫酸盐和结合水，随着发动机负荷的增加，水合物硫含量增加。另外21%是有机碳。研究了HFO和MDO燃烧颗粒中无机元素的排放因子。发动机负荷、燃料类型、燃料硫含量和燃烧条件对OC和EC的EFs有影响。OC的粒径分布与EC相似，每个颗粒物样品都有两个明显的峰。影响海洋化石燃料颗粒物EFs的关键因素是FSC。
关键词：颗粒物；船用柴油机；排放因子；粒度分布；燃料硫含量
1.介绍
船用含硫重油柴油机（HFO）是危害公众健康和环境的主要污染源（Blasco等）。2014年；C o r b e t等人。2007年）。污染物主要包括SO2，取决于燃料质量（Johansson et al.2013；Ntziachristos et al。2016年）。NOx、多环芳烃（PAHs）和重金属也是主要的有害污染源（Sippula等人。2014年；Winnes和Fridell 2009年、2010年）。气态多环芳烃金属通常附着在PM的表面（Agrawal等人。2008年；希利和康纳2009年）。SO2只与FSC有关；然而，PM排放受燃料类型（MDO或HFO）、负荷（低或高）和燃烧条件的影响。燃油喷射会影响燃烧条件，这是主要原因（Agrawal等人。2010年；Kaivosoja等人。2013年；Lack等人。2009年）。元素碳（EC）和有机碳（OC）是船用柴油机排放的主要有害物质，这些含碳物质受发动机负荷和燃油品质的影响。
对船舶颗粒物排放进行了研究。Maria在船用二冲程柴油机上进行了颗粒排放粒度分布试验（Maria等人。2016年）。虽然颗粒质量和数量的粒径分布与燃料质量和硫含量有关，但二者的优势地位并不明显。目前，国内外对船用柴油机颗粒物的排放和组成进行了一些研究。船用柴油机燃用重油颗粒物主要成分为硫酸盐、EC、OC和灰分，其中硫酸盐和OC较大。相关研究成果（Lu等人。2012）机动车颗粒物的主要成分是EC，其他比例很小。目前对船用柴油机颗粒物主要成分的粒径分布研究较少。目前，只有部分学者研究过汽车发动机颗粒物的主要成分，包括碳组分、离子和有机化合物。
针对目前硫磺排放法规和前人研究的不足，进行了本研究。研究了船用燃料油（低硫MDO和高硫HFO）在不同负荷下PM的EFs差异。具体研究内容如下：HFO和MDO的气相和颗粒种类、颗粒质量和粒径分布、PM化学形态的EFs、碳组分（OC和EC）的粒径分布。本文还研究了燃油变化对柴油机微粒排放特性的影响，并确定了船用柴油机微粒排放特性与燃料选择系数之间的关系。颗粒物的主要成分和粒径分布是研究的重点。
2.实验用具
该发动机于2014年制造，额定功率为4200千瓦。发动机负载包括25%、50%、75%和100%，试验循环见表1。研究发动机使用的是重燃料油（HFO，2.36%m/m S）和较轻的船用柴油（MDO，0.1%m/m S），选定的性能见表2。主要实验系统如图1所示，使用废气分析仪（PG-350，日本Horiba）、NanoScan SMPS（型号3910，10至420 nm，美国TSI）和发动机排气颗粒尺寸测定仪（型号3330，0.3-10 um，美国TSI）。在直径为47mm的石英过滤器（英国沃特曼）上采集的PM过滤器样品用于收集颗粒样品。稀释比（DR）为5-6，采样时间为20分钟，分别用微量天平（XS105，美国梅特勒-托利多）、能量色散x射线荧光仪（EDXRF）和热光碳分析仪（DRI 2001A型，美国Atmoslytic）测量重量、元素和含碳组分。
（表1. 发动机工作条件）
（表2. 选定燃料特性）
（图1. 发动机试验系统原理图）
3. 气体和颗粒物质量排放的结果和讨论
实验中气相组分和PM的EFs如图2所示。在柴油机排气中，主要测量气体为SO2、N O x、C O2、andco，其粒径小于10mu;m，燃料种类对SO2和PM排放因子影响显著。
SO2are的EFs主要与燃料硫含量（FSC）有关，PM的EFs由燃料质量决定。so2和CO2的排放系数（g/kW-h）表明，由于燃油比消耗量（SFOC）的降低，两种燃料的排放系数从高负荷下降到低负荷。CO的EFs受发动机燃烧状况的影响，从低负荷到高负荷的燃烧状况逐渐改善。气缸内的温度决定了NOx的EFs，该发动机的最高温度为负载的50%。不同燃料间co2和CO的EFs无显著差异。与MDO相比，HFO的颗粒物EFs明显增大，排放因子随发动机负荷的增加而增大。其原因是FSC可以影响废气中亚硫酸盐的含量，HFO中灰分的含量也可以增加PM的EFs。
与HFO相比，MDO还导致PM排放显著降低。这可以通过分析图3中PM的形态来解释。使用HFO时的主要颗粒质量（约75%）由硫酸盐和结合水组成，随着发动机负荷的增加，水合物硫含量增加。另外21%是有机碳。OC的EFs高于MDO。这些结果与重油的性质有关，它含有大量的重烃和硫。PM（尤其是EC或烟灰）能够反映发动机的性能和燃烧质量。使用MDO时，EC的排放因子较低。然而，燃油类型并不是影响船用柴油机EC的唯一因素。喷油正时和喷油持续时间对EC的形成有显著影响，喷油量的变化应随着燃油类型和发动机负荷的变化而变化。此外，镍、铝、钒、铁等微量金属和离子是发动机排放的重要有害物质。
（图2. HFO和MDO主机的气体和颗粒物排放）
（图3. HFO和MDO对PM化学形态的影响）
4.颗粒分布的排放因素
粒度分布如图4所示。对于HFO曲线，颗粒物的质量排放高于各种尺寸的MDO，特别是大尺寸PM。结果还表明，粗颗粒模型中存在一些质量分布的曲线峰，且存在最大的峰。对于MDO的质量曲线，其峰值不太明显，颗粒的质量排放小于HFO。结果表明，MDO的使用可以使颗粒EFs降低90%以上。PM的数量保持不变，且以纳米粒子为主，但峰值不一样。HFO的数量曲线峰值大于MDO。纳米颗粒应该是船舶的主要控制对象。
（图4. 含HFO和MDO废气的发动机颗粒质量和粒径分布）
5. 无机元素排放因素
分析的不同元素的EFs如图5所示。硫是PM中最主要的元素，其次是钒、铝和镍，它们与HFO有关。MDO的S、V、Ni、Al和P元素均小于HFO，这是由于HFO的残余特性。由于燃油比耗降低，硫元素含量随着负荷的增加而增加。其它元素如Fe、Ca和P在所有负荷下HFO和MDO均低于0.005g/kW h。关于不同发动机颗粒物的先前研究结果如表3所示。结果表明，在二冲程和四冲程发动机上使用低硫燃料后，PM排放明显降低。对于HFO，总PM和硫酸盐也随着FSC的降低而降低。因此，实施硫磺排放法规可以在一定程度上减少颗粒物的排放。
(图五. HFO和MDO燃烧颗粒中无机元素的排放因子)
（表3. 与以往研究的比较）
6. OC和EC排放的粒度分布
图6显示了负载对两种燃料的碳排放OC和EC的影响。在这些实验中，每个颗粒物样品都有两个明显的峰值。对于OC和EC，第一大峰出现在0.18-0.32um和0.1-0.18um范围内，第二大峰出现在0.56-1.0um左右。其原因是由未燃烧的燃料和润滑油产生的OC容易被较大的多孔集料颗粒吸收粒径和EC通常以成核方式存在，并有一定的团聚。
然而，负荷也会影响OC和EC的EFs。当负载从75%降低到25%时，EC的排放因子显著降低，尤其是在峰值处。根据EC的产生机理，主要是由燃料燃烧引起的。对于HFO，当负荷较高时，扩散燃烧方式燃烧的燃料越多，生成的EC越多，而在高负荷条件下，燃烧时间越长，EC的积累也越明显。当负荷较低时，OC的排放主要来源于润滑油（扫气过程）和未燃燃料（扩散燃烧），在高负荷条件下，SFOC的增加可以控制OC的形成，当负荷较高时，SFOC的增加可以控制OC的形成，燃烧条件较好，负荷对OC的影响比EC小。
在图6中，还比较了两种燃料的EC和OC排放量。OC的EFs在HFO和MDO之间差异较大，尤其是在低负荷时。当使用HFO时，由于燃烧条件和燃料质量较差，未燃烧的燃料会生成更多的OC。从图6所示的结果来看，与EC排放相比，不同硫含量对OC排放的影响也更为显著。这是因为燃料的硫含量在燃烧过程中可以转化为硫酸和硫酸盐，然后硫酸和硫酸盐可以凝聚成许多易于吸收挥发性碳氢化合物的细小颗粒，因此FSC是另一个使含HFO的OC的EFs高于MDO的关键因素。由于两种燃料的热值不同，HFO的SFOC高于MDO，EC的EFs差值也有一定的差异。
（图6. 燃料类型和发动机负荷对OC和EC排放粒度分布的影响）
7. FSC与PM排放的关系
FSC可以影响PM的排放，但对FSC与PM排放之间的关系还没有达成共识。在图7a中，FSC与先前基于车载（黑钻石）或试验台（蓝钻石）发动机测量的研究结果（红钻石）中钻石表示的总PM质量EFs之间存在相关性（Agrawal等人。2008年；Hallquist等人。2013年；M u r p h y e t a l。2009年；M u e e l e r等人。2015年）。图7b显示了在船用燃料油（黑钻石）上运行的试验台发动机上进行的PM船上试验和测量的EFs总数，以及与船用燃料油FSC相关的研究（红钻石）（Hallquist等人。2013年；Moldanova等人。2013年；Petzold等人。2011年；Anderson等人。2015年）。参考文献中的所有数据均以船用柴油机为基础。燃料硫含量（FSC）对PM排放影响的近似曲线如图7a所示，其结果来自不同的调查。根据这些结果和曲线，得出了船用柴油机PM排放系数的下列方程：
EFPM=0.184minus;0.019times;S 0.222times;S2
其中S为燃料硫含量，单位为%；EFPM为颗粒排放系数，单位为g/kW h。图3含HFO和MDO的PM化学形态的排放系数图4含HFO和MDO的发动机上的颗粒质量和粒径分布图5含HFO和MDO燃烧颗粒中无机元素的排放系数MDO-Environ Sci Pollut Res根据这个近似方程，FSC从3.5%降低到0.5%m/m S或0.1%m/ms将导致PM排放因子从2.83显著降低到0.23g/kW h或0.18g/kwh，这符合IMO的FSC规定。FSC对PM总量的影响尚不清楚；但是，FSC会影响PM数量大小分布。发动机类型、负荷和运行方式是影响发动机总PM数EFs的主要因素。
（图7. 粉末冶金FSC与EFs的关系）
8.结论
实验和测量结果表明，船用发动机排气颗粒物在HFO上运行较为丰富，采用低硫燃料油MDO可以显著降低颗粒物的EFs质量。然而，PM的EFs值与燃料类型和FSC的关系不大。与MDO相比，HFO中PM的质量EFs主要由水合物硫和OC排放所控制。对于MDO，S，V，Ni，Al，与之前的研究相比，表3中的无机元素P含量较少，研究发动机类型燃料（PM（mg/kW h）OC（mg/kW h）EC（mg/kW h）硫酸盐（mg/kW h）本研究为二冲程HFO（2.36）2130–2820 390–450 43–65 1540–1850本研究为二冲程MDO（lt;0.1）246–268 79–117 20–29 10–13 Petzold等人。2011年4冲程MDO（lt;0.1）137 105 10 6.5 Petzold等人。2011年4冲程HFO（2.17）741 180 38 469 Agrawal等人。2008年2冲程HFO（2.05）1091–1757 305–600 16–29 1071–1495 a c b d图6燃料类型和发动机负荷对OC和EC排放环境污染比HFO的尺寸分布的影响，特别是由于HFO的残余特性，硫和钒。发动机负荷和燃油类型也会影响燃油经济性和燃油经济性的大小分布；使用HFO时，燃油质量和燃油经济性会增加燃油经济性和燃油经济性。然后，对于使用船用燃料油的船用柴油机，FSC可以作为PM质量EFs的估计因子。但由于客观条件的限制，相关工作还需进一步研究，如增加燃料类型和发动机类型，特别是实船试验，对船舶颗粒物排放规律进行更全面的研究。
本文作者沈飞翔构思并设计了实验，并撰写了论文；李晓波分析了数据。
参考文献：
Agrawal H，Welch W A，Miller JW，Cocker DR（2008）海上原油油轮排放测量。环境科学技术42:7098–7103
https://doi.org/10.1021/es703102y
Agrawal H，Welch W A，Henningsen S，Miller JW，Cocker DR（2010）海上集装箱船主推进发动机排放。地球物理大气杂志115:1-7。
https://doi.org/10.1029/2009JD013346
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