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射流搅拌反应器
奥利维尔·赫比内特，黛玛·纪尧姆
摘要 射流搅拌反应器是一种理想的连续搅拌反应器，非常适合于气相动力学研究。它主要用于研究碳氢化合物和含氧燃料的氧化和热解。这些研究包括记录反应物和反应产物的摩尔分数随不同参数（例如反应温度、停留时间、压力和进气成分）的变化。气相色谱分析法通常用于分析气相物质。但是最近的研究旨在将新型分析设备与射流搅拌反应器耦合，以观察新型物质并在物质的鉴定和定量分析中获得准确性。
8.1射流搅拌反应器概述
气相学研究大多使用密闭容器、燃烧器和连续搅拌式反应器进行。在连续搅拌式反应器中包含射流搅拌反应器。其主要优点是气相的有效混合，该混合可提供出口气体和反应器内部气体相同并且均一的成分。在稳定状态、恒定停留时间、温度和压力运行时，这种反应器很容易通过非常简单的质量平衡系统进行建模。该反应器的另一个优点是可以与气相色谱和质谱分析技术相结合，用于气相物质的鉴定和定量。
实现气相混合的最佳方法之一是使用从喷嘴获得的湍流喷射。尽管喷嘴中压降很大，但该技术仍提供了非常强烈的内部循环流。用于制造反应器的材料非常重要，不建议使用金属，因为可能会产生较大的壁面效应，因此首选使用耐热玻璃或熔融石英。
射流搅拌反应器通常用于研究气相氧化和燃料的热分解。这些研究包括测量反应器出口处物种摩尔分数随不同参数变化的变化，例如反应温度、停留时间、压力和进气成分（燃料浓度和燃烧当量比）。从这些数据可以推导出燃料的反应活性和反应产物的选择性。
气体在反应器中的停留时间（公式8.1）实际上是平均停留时间（时间或空间），其定义为反应器体积V与气体流动体积流量Q之比，这也通过是反应器出口的体积流量Q°（图 8.1）。
为了验证该反应器可以看作是连续搅拌式反应器，可以通过在入口处短时间注入少量微量示踪剂并记录示踪剂的出口浓度变化来测量停留时间分布。如果停留时间分布E（t）可以由方程式（式8.2）给出，则该反应器是理想的连续搅拌式反应器。
(8.1)
(8.2)
图 8.1 是体积为V的射流搅拌反应器在恒定温度T和压力P下工作的简化示意图。压力Fij和 F0j是物质 j 在反应器的入口和出口的摩尔流速Qi和Q0是反应器入口和出口处气体的体积流量（Q0是在反应器内的压力和温度条件下定义的）。
据我们所知，三个研究小组已将玻璃或熔融石英射流搅拌反应器用于气相动力学研究。在 Nancy（法国）的 实验室射流搅拌反应器大量用于研究大气压下碳氢化合物和含氧燃料的氧化和热解（例如，Marquaire和Cocirc;me1978； Herminet等人 2007； Herbinet等人，2011；Hakka等人，2009；Battin-Leclerc等人，2010）。高压射流搅拌反应器在法国奥尔良燃烧研究所和环境研究所使用，用于研究各种类型燃料的氧化（例如，Dagaut 等，1994；Mzeacute;-Ahmed等，2010）。并研究一氧化二氮形成和破坏的动力学（例如，Dayma 和Dagaut，2006）。它也曾在英国利兹的物理化学系和燃烧与能源中心使用，用于研究燃料氧化过程中的稳态和振荡点火现象（例如Baulch等，1988；Griffiths和Inomata，1992）。金属喷射搅拌反应器已用于研究碳氢化合物的低温氧化（例如，Cavaliere等，1993；Ciajolo 和 DAnna，1998），以及用于研究生物质热解蒸气的裂解动力学（Baumlin 等，2005）。
8.2射流搅拌反应器的设计原则
球形射流搅拌反应器的设计基础是 70 年代由Nancy（法国）的维勒莫教授团队提出的（Matras 和Villermaux，1973；David和Matras ，1975）。早前，布什（1969 年）提出了圆柱射流搅拌反应器的设计原则。尽管两种设计都可用于气相动力学研究，但球形射流搅拌反应器是最佳的，最大程度地减少多余体积。在本章中，我们重点介绍球形射流搅拌反应器的设计。
由Villermaux 团队设计的射流搅拌反应器由一个发生反应的球体组成。新鲜气体通过位于球体中心的注入口进入反应器，注入口由四个喷嘴组成，这些喷嘴提供可确保气相混合的射流。图8.2显示了射流搅拌反应器的图片，该反应器仍在维勒莫教授团队提出的设计原则的基础上发展而来，该反应器仍在法国Nancy的实验室所。
图 8.2 是在Nancy（法国）使用的射流搅拌反应器的图片，该反应器是根据维勒莫教授小组提出的设计原则制造的。
射流搅拌反应器的设计原则规则基于自由射流的理论：来自喷嘴的射流会导致其流动的气相运动，并且该运动导致初始动能的分布较小，气相湍流。假定反应器中喷嘴提供的射流呈圆锥形扩展，该圆锥形沿两个喷嘴之间的圆周弯曲（Bush，1969），如图8.3所示。
图8.3射流搅拌反应器中喷嘴的气体锥示意图。u0是喷嘴出口处气体的速度，beta;是射流形成的圆锥顶部的角度。
8.2.1自由射流理论
如果满足Liepmann和Laufer的条件（David和Matras ，1975），则认为射流是自由的（方程8.3）。在等式8.3中，u0是喷嘴出口处气体的速度，R是球形反应器的半径，rho;是气体的比重，eta;是气体的动态粘度。在方程8.1中给出了气体的速度u0可以由表示反应器的半径R，喷嘴直径d和停留时间tau;的函数（方程8.4）。并替换方程中8.3的u0我们可以获得方程8.5。
(8.3)
(8.4)
(8.5)
对于半径R大于1cm的反应器，并在滞留时间r和喷嘴内径d给出了其他条件（如下所示），始终满足该条件。
Hinze和Hegge Zijnen（1949）通过实验建立了具有轴向对称性的自由射流中速度的表达式（方程8.6和8.7）。ua（x）在距喷嘴的距离x处射流轴上的速度，而ur（x，r）是射流轴上距离r处且在距离喷嘴x处的速度（见图 8.4）。公式8.7中的参数alpha;是无量纲常数，它取决于气体的性质和热力学条件（对于293.15 K 的空气，a-1= 0.016）。
(8.6)
(8.7)
图8.4射流搅拌反应器中来自喷嘴气体锥的简化示意图，其中x和r分别是轴向位置和径向位置，u0是喷嘴出口处气体的速度，ur（x，r）是距喷嘴的距离 x 和距射流轴的距离r处的速度，beta;是由射流形成的圆锥顶部的角度。
Hinze 和 Hegge Zijnen（1949）实验对于不同的beta;值进行了ua和ur的测量，如图8.3和图8.4所示，我们观察到，当beta;大于11°时，速度ur几乎为零。通过将ur（x，r）在该部分上的积分以beta;= 11°作为极限值获得通过喷嘴距离x处的圆锥部分的体积流量Qs（x）积分间隔的上限。Qs（x）的表达式由等式8.8给出。Q0是喷嘴出口处气体的体积流量。参数 A 是一个二维常数，在293.15 K 和大气压力的空气下为0.3。Matras和Villermaux（1973）的研究表明，参数A的值随温度增加而增加，从而使气相更好地混合（在723.15K和大气压A = pi;/4下）。
(8.8)
8.2.2 设计原则
射流搅拌反应器中气相组成的均匀性取决于以下三个标准：
·四个喷嘴的射流必须是湍流的。换句话说，四股射流的内部混合必须是湍流的
·这四个喷嘴必须能够很好的混合反应器中整个气相。射流必须提供非常强烈的内部循环流。
·喷嘴出口处的射流速度不得超过声速。
第一和第三标准确定了可达到的停留时间的范围，第二标准确定反应器和喷嘴的内径之间的比值。
8.2.2.1湍流射流
从喷嘴喷出的射流的雷诺数Re必须是湍流的。雷诺数的表达式由等式8.9给出。
(8.9)
利用等式8.10，我们获得雷诺数的新表达式，且与距离x无关（等式8.11）。
(8.10)
(8.11)
实验观察到，对于雷诺数Re＜800的混合，混合效果还不够好。停留时间tau;的上限由式8.12获得。
(8.12)
8.2.2.2循环率
循环率Rr定义为停留时间tau;和时间t之间的比率，该时间t是将反应器中的全部气体从一个喷嘴传送到下一个喷嘴所需的时间，也是一个假设流量Qs（x）在x=pi;R/2（一个喷嘴到下一个喷嘴的距离）和喷嘴处出口处气体的体积流量Q0（公式8.13）。
(8.13)
利用两个体积流量之间的几何关系x=pi;R/2（公式8.14），我们得到对于Rr，由方程8.15给出。
(8.14)
(8.15)
实验观察到，回收率Rr必须大于30，才能使气相良好混合。这使由式8.16给出的条件固定了反应器半径和喷嘴内径之间的所需比率。
(8.16)
8.2.2.3音速极限
在温度和反应压力下，喷嘴出口气体速度u0必须低于反应温度和压力下的声速csound（T,P）（方程8.17）。速度u0可以表示为反应器的半径R、喷嘴直径d和停留时间tau;（式8.18）的函数，这导致停留时间的条件较低（方程8.19）。
(8.17)
(8.18)
(8.19)
8.2.2.4 Nancy射流搅拌反应器标准的验证
为了验证这些标准，我们认为流过反应器的气体是氩气。在723K的温度和105Pa的压力下进行计算。反应器的半径R和喷嘴的内径d分别等于3.10-2m和3.10-4m。
停留时间的上限由式8.12给出，在723 K时，氩的比重和动态粘度分别等于0.71 kg.m-3和4.23.10-5Pa·s。参数A的值未知，但假定它从一种气体到另一种气体没有明显变化。为了进行计算，使用了723 K时空气的A值（A =pi;/ 4），计算得出最大停留时间为5.2 s。
下限由等式8.19给出，可以从理想气体的方程式（公式 8.20）计算出声速.
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