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基于路上柴油车的氮氧化物和碳烟的排放因子在中国两个城市的研究
摘要：2010年的冬季在北京和重庆，通过路上的跟踪调研，对440辆公路柴油卡车的氮氧化物和碳烟的排放因子的进行了测定。并得出了氮氧化物和碳烟的分布报告。在重庆和北京的平地道路上采样得到的卡车氮氧化物的平均排放因子分别是40.0和47.4g/kg-fuel，碳烟的平均排放因子分别是1.1g和0.4g/kg-fuel。此外，自2008年开始观测以来，采样得到的公路柴油卡车的碳烟排放因子数据呈现出明显的下降趋势。在整个测试样本中，在北京注册的卡车的碳烟排放因子数据最低。这些观测数据反应了在北京（国4）和全国范围内（国3）实施的排放标准和燃油质量标准在减少碳烟排放方面的有效性。然而，在北京注册的卡车的氮氧化物排放因子的值并没有显示出比其他地方要低。从采样得到的公路卡车数据可以看出，与碳烟不同的是，氮氧化物的排放量和排放的控制之间没有明显的相关性。进一步分析显示，碳烟排放因子较高的卡车通常不会有较高的氮氧化物排放因子值。反之亦然，现在在北京和全国实施的排放标准法规对氮氧化物排放量的控制并不明显。因此采用有效的多污染控制策略和使用合规的计划是必要的，以减少交通运输业的整体排放量。
1 引言
由于机动车数量的迅速增长，交通运输业已经逐步成为导致我国严重空气污染的主导因素。在北京，上海和广州等大城市，2002年整年机动车排放的氮氧化物已经占到了城市氮氧化物总污染量的41%~70%。在北京，柴油车和汽油车尾气所排出的细颗粒物在2000年占到了全年细颗粒物总排放量的8%，在2004年的夏天，这一数字达到了15%。
与车辆有关的排放对环境的影响是巨大的。NOx作为臭氧光化学形成的前体，会加重慢性呼吸道疾病和导致急性肺功能衰竭。NOx还会导致PM2.5的二次生成。PM2.5会对人类健康造成严重的影响，包括住院率和死亡率的上升。碳烟是颗粒物的重要成分，被认为是自二氧化碳后，对现在全球变暖现象的第二大主导因素，同时也影响到了大规模的循环和水文循环，伴随着明显的区域气候影响。
为了减少汽车尾气排放对城市空气质量的影响，中国推出了一系列的汽车尾气排放控制措施和政策，包括采用了与欧盟类似的汽车排放法规，提高燃料质量，以及在北京城区内禁止重型发射器的使用。I和II阶段的排放标准（即国I、国II）颁布于2001年4月16日，III，IV和V阶段的排放标准（即国III、国IV、国V）将于2005年5月30日出台。在规范机动车尾气污染物，包括碳氧化物、碳氢、氮氧化物碳烟等的排放上，国III、国IV、国V实质上分别对于欧II，欧III和欧IV的排放标准。表1给出了国I-V标准中关于排放的限值规定，还有为了达到这些标准所采用的典型技术。在表2中列出了实施这些排放标准和燃料质量标准的实际日期。中国环境保护部（MEP）指出，在“十二五计划”中已经写入了关于总NOx排放量的控制要求（包括来自电力行业、水泥行业、交通运输业等各个行业的氮氧化物排放），其目的是在2010年至2015年间，减少10%的我国总NOx排放量。为了有效地实施氮氧化物的排放控制要求，就需要得到准确的氮氧化物的排放清单。
排放因子（EFS），表示单位质量，体积，距离，或持续时间的活动排放的污染物的质量，是评估车辆排放的有效方式和形成排放清单的基础。近年来，便携式排放测量系统（PEMS）被研究人员应用于量化中国的几个主要城市的道路柴油车的排放因子。（陈等人，2007年；何等人，2010；刘等人，2009年）。何等人（2010年）与刘等人（2009年）研究指出柴油车的氮氧化物的排放因子在国I和国III之间没有明显的减少现象。王等人（2011）开发了精确的追踪方法并对北京周围迪曲的道路进行了测量工作，对230辆个人的柴油卡车以及57辆柴油公交车的一氧化碳、黑烟和超细颗粒物的道路排放因子进行了总结。不同于便携式排放测量系统是在道路上进行安装和操作，这种追踪方法使用了一个装有快速响应仪器的移动平台来检测在它前面的汽车的实时排放。这种方法比PEMS更为灵活，因为它可以在短暂的几分钟内识别特定的车辆作为研究对象，然后切换目标车辆。这种方法能够在几个小时内收集大量的车辆的排放数据。因此，跟踪法的研究对评估道路上的排放提供了一个替代方法，这证明是对PEMS方法的有效补充。通过生成北京地区卡车和公交汽车样本的排放因子的分布图，王等人（2011）有了一些重要的发现，包括重型发射器和他们对道路上总排放量的贡献是不成比例的，在北京注册的卡车有更低的碳烟排放因子，以及证明了引入低排放柴油公交车的有效性。与以往的研究相比，这次的工作显著扩大了样本的容量，与PEM方法或者更传统的测功机的方法相比，这种方法得到的结果更能反映柴油车真实的排放情况。
本文对在2010年12月进行的一项关描述中国柴油卡车的道路排放因子的实验进行了介绍，主要针对了中国柴油卡车NOx和和碳烟的排放因子。NOx排放标准作为国I至国V排放标准的一部分，其对NOx的控制效果仍然是不确定的。（何等人，2010）。碳烟是柴油机颗粒物的重要组成部分。在本文中，我们没有直接解决中国关于颗粒物排放的控制是否有效，而是把碳烟作为PM的一个指示指标。
本研究的主要目的是1）描述对中国柴油车的路上NOx排放和2）比较在中国不同的地区柴油卡车的NOx和BC排放因子，用的是王某等人开发的道路跟踪法（on-road chasing method）（2011）。我们在北京和重庆这两座城市进行了道路测量，柴油卡车的采样总数为440辆。作为中国的首都和第二十九届奥运会的主办城市，北京市是在过去十年里实施严格的车辆排放控制措施的先驱。重庆，位于北京西南约1500公里处的四川盆地，是中国人口最多的城市（约3200万）。关于重庆的道路排放研究是非常少的。本文的研究结果将为在中国实施总的NOx排放控制以及制定多种污染物的排放控制法规提供科学的基础。
2 研究方法
2.1仪器仪表
移动平台是一个汽油动力车（王等人，2009，2011；维斯特道尔等人，2009）。仪器由两个12伏的深循环存储电池/逆变器供电（提供了500瓦的总动力，120伏的电压）。通过侧窗进行空气采样。颗粒相污染物是利用柔性导电管进行采用而NOx是采用高密度Teflon油管进行采样。所有采样线大致垂直于货车外的空气流入口。通过对独立的时间序列进行观察，自我污染的现象不是很明显（王等人，2011）。等速采样没有尝试，因为本文研究的颗粒物在亚微米尺寸范围内，而斯托克斯数的范围是10的负7到10的负3，说明粒子的惯性和等速采样的影响均不显著（Baron and Willeke，2001；王等人，2011）。用于道路测量的仪表如下：一个维萨拉CARBOCAP（模型343，维萨拉）采用非色散红外测量方法来测定CO2的浓度（NDIR）；一台微Aethalometer（型号AE51）是通过光传输分析来测量碳烟的质量浓度；NO2转换器（模型401，2B技术）与NO监测仪（模型410，2B技术）相连，采用紫外（UV）吸光的方法来测定NOx浓度。此外，有一台快速移动的粒子测量仪（FMPS，模型3091，TSI公司）用来检查的粒子数的浓度和粒径分布（5.6-560 nm）和一台q-trak（模型7565，TSI公司）用来检测一氧化碳，湿度和温度，都在移动平台上运行。这些仪器被选中，是因为它们功耗低、响应快、提供高质量数据的能力以及尺寸小。
微Aethalometer（BC），维萨拉CARBOCAP（CO2），q-trak和NO监测仪（NOx）的记录时间间隔被设置为最低的实际时间分辨率，分别为BC是1秒，CO2是5秒，CO和NOx是10秒。所以观察的平均值为10秒。采用快速响应的仪器使我们能够更准确地识别目标车辆以及相应的污染物数据。这种方法也很方便，可以选择许多不同类型的车辆为目标。操作的策略是采样与其他车辆分开的所有卡车，这样就只会有一个目标车辆在移动平台的前端，可以把其他车辆的影响降到最小。通过观测数据和观察一个明确的地面上的信号目标可以确定选择的合适性。数码摄像机被安装在货车的前座，用于连续地记录道路测量时的交通条件。记录的视频和笔记用于描述道路的条件，并确定目标车辆与监测数据的联系。所有仪器的内部时钟都同步到了便携式电脑中，它还作为CAR-BOCAP、微Aethalometer和NOx监测仪的数据记录器。在道路测量时，目标车辆的车牌号码记录和我们的移动平台的速度均被记录下来。车牌包括每辆车登记的省份。所有合适的卡车进行抽样，而不提及注册的省份。理论上，还可以通过这些车牌号码获得更多的信息，如如注册日期，发动机型号，排放标准等。然而，这样的数据在中国是不容易获得的。作为证明，只有11辆重庆的卡车根据他们的车牌号码获得了它们的注册和发动机信息。路面状况在每次测量中都进行了定性分析，结果被记录在书面上和摄像机中，以便于进行进一步的分析。
在我们的研究中，微Aethalometer测量的BC浓度通过滤波器加载加以调整。调整的理论和方法是由王某等人提出的（2011）。
2.2采样路线和周期
对北京市第六环高速公路和重庆的内环高速公路进行了道路追踪研究。对2个城市的取样路线示于图1。日期，时间、天气情况和和每次采样的柴油卡车的数量列于表3。在2010年12月9日到12月17日的5天时间里，我们采样了在北京的192辆柴油卡车；在2010年12月21日至12月27日的5天时间里，采样了在重庆的248辆柴油卡车。北京的卡车是在水平梯度的公路上测试的，然而，重庆是一个山区城市。在重庆的测量包括水平段，上坡段以及下坡段。127辆卡车是在上坡坡度道路上取样，124辆卡车在水平梯度道路上取样，36辆卡车在下坡的坡度道路上取样。下坡样品的合适数据没有上坡和水平梯度的样品数据容易获得，因为卡车下坡时排出的plumes（羽毛）比较少。从这些羽毛中获得可接受的数据以及从我们的仪器中观察出有意义的信号是很困难的。追踪发的基本操作要求是，当追踪一辆卡车时明确CO2羽毛。
2.3 排放因子计算
单独的排放因子是基于在道路测量中所收集的数据进计算的。碳平衡计算是基于燃料的燃烧过程，涉及各种含有碳的排放物，包含车辆尾气以及燃油消耗量（Geller等人，2005；kirchstetter等人，1999；斯特德曼等人，1989；斯特德曼等人，1991）。我们认为二氧化碳，一氧化碳和碳烟是燃烧过程中的基本碳产物。我们没有碳氢化合物（HC）气体的测量方法。忽略HC应在我们的计算中的微量影响，由于气相碳的产物通常以CO2为主（宁等人，2008；ylituomi等人，2005）。基于燃料的排放因子计算使用以下公式：
在我们的计算中，碳烟、CO以及CO2的摩尔质量粉笔取为12、28和44 g/mol。NOx的摩尔质量用NO2的摩尔质量进行计算，即46 g/mol。（gaqsiqprc，2005；美国环保局，2010）。当计算NOx的排放因子时，考虑了环境空气湿度和温度的影响（Yanowitz等人，2000）。这些环境中的空气因素影响了发动机的排放。采用下面的公式来计算氮氧化物浓度的校正因子（Dodge等人,2003; Lindhjem等人, 2004）：
从中国燃料标准的一些报告中获得了柴油燃料的性能。根据这个燃料标准，燃料的密度大约是0.85，碳含量为85.5%，约有5%的浮动（BQTSB, 2007; GAQSIQPRC,2003）。
在这项研究中，排放因子的计算是在真实的交通状况下，对每个区域进高速公路上的个别的柴油卡车进行的。王等人详细介绍了这种方法（2011）。道路浓度的初始观测频率被设置在10秒。至少被追踪了一分钟的每辆汽车会进行平均排放因子的计算。排放污染物的浓度是通过实时浓度减去基线浓度获得的。每辆车的排放因子的值来自于追踪目标车辆期间的平均值。对于行驶在多路况的车辆，排放因子的值分别来自于相应的追踪阶段（上坡、平地及下坡）的平均值。
3 结果与讨论
3.1 采样车辆的描述
在2个城市的抽样车辆的性能如图3所示，分别按地区、车辆类别及道路速度进行了分类。在北京，大多数（56%）的抽样卡车是在北京和河北省登记的，而在重庆，80%的抽样卡车是在本地登记的。卡车以重型柴油卡车为主（总重量大于6吨）。速度分布图显示，大多数采样车的速度范围在60-70km/h内，北京地区的采样车的平均速度比重庆地区的要高8%。在本文中，“在北京采样的卡车”来自超过10个不同的省份，而“在北京注册的卡车”仅占到了在北京采用的卡车的17%。
图2给出了道路上用追踪法的一个观察数据的例子。这个图给出了在计算排放因子的过程中，因为取样导致的几个重要影响因素。污染物的数据10秒进行一次采集，在两个地方的追踪测试中，每次测试时间都超过了2分钟。在这两个测试中有一条稳定的基线期，在这种情况下，以这一基准进行计算。所有监测数据的性质提供了足够的时间分辨率来为代表的这两个测试。在这个追踪研究中，目标车辆是随机选择的，从而对车辆的重复测量没有尝试。
3.2 在重庆不同地形上的道路卡车的排放因子
因为重庆地区的山区地形，所以调查中考虑了道路的梯度对重型柴油机NOx排放和碳烟排放的影响。我们采样了在上坡路段的124辆卡车和平地路段的127辆卡车。在它们当中，有32辆卡车既在上坡路段行驶过，也在平地路段行驶过。这32辆卡车排放的污染物浓度的上坡/水平比如图4a所示。127辆行驶在上坡路段的卡车和124辆行驶在平地路段的卡车的NOx排放和碳烟排放分别示于图4b和图4a。在图4中，每箱的中心线、上线和底线分别代表中位、75%和25%百分位样品的值。顶部和底部分别为90%和10%百分位样品的值。在图4a中，NOx和碳烟浓度的上坡/水平比的平均值分别为1.7和2.2，表明上坡路段有更高的污染物的排放。的二氧化碳浓度的上坡/水平比的平均值为1.5，这说明在上坡的道路的卡车有更大的燃料消耗量，因为二氧化碳在碳排放中占主要地位，而且它与燃料消耗量是
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