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基于MoS2单层的单纳米粒子等离子体电-光调制器
摘要:最近，二硫化钼（MoS2）单层在光电子学领域引起了广泛的兴趣，因为它们具有巨大的激子结合能、可调谐的光发射、直接的电子带隙结构等特点。电光器件的微型化和多功能化进一步要求在单纳米颗粒上对光-物质的相互作用进行操纵。强烈的激子-等离子体在MoS2单层和金属纳米结构之间产生的强烈的激子-等离子体相互作用是在纳米尺度上实现紧凑的电-光器件的一个可能的解决方案。在这里，我们通过结合MoS2单层和金属纳米结构，展示了一种在可见光谱区的纳米光调制器。通过将MoS2单层与单一的Au纳米盘结合起来，在可见光谱区展示了一种纳米光调制器。狭窄的MoS2激子与宽阔的Au质子耦合，导致了深度法诺共振。通过在MoS2单层上施加不同的栅极电压，可以开启和关闭该共振。一个基于这种单纳米粒子的可逆显示设备调制器，其七边形图案是由外部门控主动控制的。我们的工作为纳米尺度的电光调制提供了潜在的应用，并促进了门控可调谐的纳米光器件的发展。
关键词：MoS2，激子-等离子体相互作用，电光调制器，法诺谐振，三子
质子学和过渡金属二氯化物（TMDCs）是纳米电子学中进展最迅速的两个研究领域。表面质子具有纳米级的光限制和电磁场增强的特性，在质子聚焦、集成波导、有源调制、热电子光电检测等方面有很大的应用。质子法诺共振，作为一种具有不对称线型的相干散射现象，它是由一个明亮的宽模式和一个黑暗的窄模式之间的干扰引起的。作为具有非对称线型的相干散射现象，它是由明亮的宽模式和黑暗的窄状态之间的干扰引起的，它已被广泛用于生物感应、光学开关和电磁诱导透明。最近，通过使用与半导体量子点相互作用的金属纳米结构进一步研究了法诺共振。其中质子和激子之间的强耦合作用可以产生一个所谓的'激子'共振，为量子光学装置提供了潜在的应用。近年来，二硫化钼（MoS2）单层材料引起了人们的极大兴趣，因为它们具有直接的电子带隙结构。此外，MoS2单层中紧密结合的激子提供了一个可调节的机械性能，并为实现在可见光区工作的电光器件提供了重要机会，使其成为基础物理研究的一个很好的候选者。
质子纳米结构与MoS2单层的结合显示出巨大的应用潜力。与局部表面等离子体（LSP）共振相关的强电磁场可以被限制在深度亚波长空间。在MoS2单层上沉积金属纳米结构可以实现更强的光-物质相互作用，并已被用于在光伏、光电检测、和传感方面。另一方面，MoS2单层的紧密结合的三子（由两个电子和空穴组成的准粒子）和激子可以通过电掺杂来调节，这已经成功地用于控制MoS2的光学特性。
因此，MoS2单层的组合可以通过电掺杂来调节；将MoS2单层和设计的金属纳米结构结合起来，可以实现对MoS2单层的控制；
图1. (a) 电光调制器的示意图，其中半径为60纳米的单个金纳米盘被沉积在MoS2
单层上。单个Au质子和MoS2激子之间的耦合强度可以通过栅极电压进行有效调节。
(b) MoS2单层的PL谱，显示出在680纳米处有一个强烈的发射峰。插图。相应的拉曼光谱。(c) 带有和不带有MoS2单层的金纳米盘的散射光谱，以及MoS2单层的吸收光谱（绿线）。黑色的虚线代表了660纳米处的激子-等离子体耦合区域。
(d) 耦合振荡器模型，其中包括LSP、中性激子和三子作为三个振荡器。
然而，一个具有超高调谐性和光学灵敏度的纳米级调制器需要激子-等离子体耦合。因此，要精确控制金属粒子的大小和位置，并在此基础上对纳米粒子进行精确控制。精确控制金属粒子的大小和位置以及电极接触，对于器件的设计和制造是相当具有挑战性的。
在这篇文章中，我们通过实验证明了一个混合的Au纳米盘/MoS2混合平台，可以实现纳米光子可见光谱区的单粒子水平的电光调制。狭窄的MoS2激子与单一质子偶极子可以产生不对称的法诺共振。其强度和光谱位置对局部扰动（如MoS2单层的折射率变化）非常敏感。例如MoS2单层的折射率变化，这可以通过施加栅极电压来有效调控。
结果与讨论
图1a是我们的纳米光子电光调制器的原理图。化学气相沉积（CVD）生成的MoS2单层被剥离到SiO2/Si基底上。使用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）的纳米转移方法，将化学气相沉积（CVD）生成的MoS2单层剥离到SiO2/Si基底上。然后在SiO2/Si基底上制作了一个半径为60nm、厚度为30nm的金纳米盘。如图所示，图S1中的扫描电子显微镜（SEM）图像。为了提高接触的导电性，电极上沉积了5纳米的钛，然后是金。然后在200℃的氩气环境下退火1小时。MoS2单层和电极之间的接触电阻被测量为2.598MOmega;，这表明了一个良好的欧姆接触（见图S2）。)远离样品区的金电极主要用于控制偏压。图1b是拉曼和光致发光（PL的光谱。单层的拉曼和光致发光（PL）光谱，其中强烈的PL发射出现在680nm处
，面内（E12g）和面外（A1g）拉曼模式出现在390和411cm-1。图1c是MoS2单层的吸收光谱。当LSP被调整到接近MoS2A激子时，MoS2激子之间的近场耦合强度就会增加。MoS2激子和Au纳米盘之间的质子之间的近场耦合强度可以大大增加，并最终导致一个强的法诺共振（橙色线）。
在室温下，MoS2的A激子通常由中性激子（A0）和三子组成。 (A-).在负的栅极偏压下，MoS2的吸收被增强的中性激子共振所主导。而，当施加的电压变为零，并进一步增加到正值，三子的贡献逐渐出现。因此，MoS2的吸收可以通过电掺杂持续调整，并进一步用于调控质子-激子耦合强度。为了直观地理解这种可调性，我们可以考虑Au-LSP和MoS2中性激子和三子作为三个经典的耦合振荡器，如图1d所示。振荡
中性激子和三子的振荡强度可以有效地被电掺杂所改变，这可以诱发以下变化。耦合常数g1和g2的变化，并最终影响到法诺共振的强度。关于我们振荡器模型的更多细节可以在理论计算方法中找到。我们制作了一系列不同半径的单体金纳米盘，以系统地研究激子-等离子体，并对基于单个纳米盘产生的法诺共振进行了研究，结果显示，该法诺共振是由Au-MoS2混合纳米结构的基于单个纳米盘产生的。法诺共振是通过商业高光谱仪测量的，通过使用商用高光谱暗场成像系统（HISV3,Inc.成像系统（HISV3，CytoViva公司）（见图S3a-c）。单个纳米粒子调制器的耦合效率主要由Au/MoS2中的散射截面决定。混合体（见图S3d-f）为了达到入射光子的最佳耦合，Au纳米盘的尺寸需要被仔细定制。
半径为60纳米的金纳米盘被选择用于以下实验。因为它的质子共振与MoS2A激子在频域中重叠， 因为它的质子共振与MoS2A激子在频域上重叠，因此可以用于强质子-激子耦合。这也被有限差分时域（FDTD）的模拟所证实（见图S3d-f）。为了研究该法诺共振的栅极依赖性，原始的MoS2单层在不同的栅极电压（Vg）下的反射光谱。如图2a和b所示，首先测试了原始MoS2单层的反射光谱。
当Vg=0时，特征的A激子峰被发现在sim;668纳米处。随着Vg从0V到 8V的变化，A型激子的吸收强度下降。A激子的吸收强度逐渐下降，其光谱峰值从668纳米红移到673纳米。当增加栅极偏置从0V增加到-8V，A激子的吸收增加并发现光谱从668纳米到665纳米的蓝移。通过激发在MoS2单层上制造的单个Au纳米盘，发现记录了一个不对称的法诺共振。窄的MoS2激子与宽的Au双极模式相耦合。从图2c中，我们可以看到，随着MoS2-A激子和单一的Au等离子偶极子之间的耦合强度随着栅极偏压增加。对于负的门，激子和质子之间的耦合是激发子和质子之间的耦合被有效地增强，当电压
从0V到-8V变化时，激子和等离子体之间的耦合被有效增强，并导致更深的法诺共振
(图2d)。法诺共振通常与MoS2的吸收倾角有频率上的差异，由于MoS2激子线宽度的扩大，图2d中的法诺共振很难被观察到。为了更清楚地看到反射率和散射率之间的关系，我们从图2中提取了反射率和散射倾角。图2，我们把它们的变化作为施加的栅极电压的一个函数绘制在图S中。
在图S4中，我们绘制了它们的变化与施加的栅极电压的函数。随着栅极电压从-8V增加到 8V，反射率增加，MoS2的吸收率下降。
MoS2的吸收减少。这些结果证明了这种门控法诺共振是对激子-等离子体耦合强度非常敏感。通过用不同的外部栅极电压控制MoS2的吸收，我们可以实现这种法诺共振的开启和关闭。如图2c和d所示，MoS2单层对A激子的吸收主要来自中性激子和三子。定量地研究这种门控法诺共振，中性激子和三子的行为在不同的时间段内都是不同的。在这个光谱范围内可以发现MoS2-A激子吸收的整体抑制。当栅极电压Vg从-8V改变到 8V时，可以发现MoS2A激子吸收的整体抑制。中性激子迅速减少，最后消失在背景中。另一方面，随着栅极电压的增加，
图2. (a, b) 栅极电压从 8V到-8V变化时MoS2单层的反射光谱。在正(a)或负的栅极电压(b)下发现了明显的连续光谱调整。(c, d) MoS2单层上的单个金纳米盘在正负栅极电压下的散射光谱。如（c）所示，随着正电压从0V增加到8V，法诺共振逐渐减弱并最终关闭。
反之，通过增加负电压，增强的法诺共振被打开，如图(d)所示
图3. (a) 实验测量的MoS2 A激子强度，能量范围为1.78至1.9 eV，栅极电压从-8 V改变到 8 V。中性激子（绿线）和有助于A激子（黄线）的三子（橙线）被拟合为洛伦兹形状。实线箭头分别代表中性激子和三子的能量演变趋势。(b) 实测的（实线）和 (b) 在与(a)相同的栅极电压下，法诺共振在1.78到1.95 eV范围内的散射光谱（虚线）的计算。(c)计算MoS2- A激子强度及其相应的中性激子和三子贡献。
图4. (a, b) 从图3a中提取的MoS2- A激子、中性激子和三子的共振能量（a）和强度（b）。
计算结果显示与实验测量结果非常一致。
共振逐渐变宽，其强度几乎保持不变。MoS2的吸收对电子掺杂水平的这种依赖性显示了栅极对吸收的影响。激发子的可调谐性，这进一步被用于调谐质子和激发子的耦合。
在MoS2单层上制作了金纳米盘后，在在入射光的激发下发生了质子-激子耦合。图1d中介绍的修改后的耦合振荡器模型现在可以被用来描述质子-激子耦合行为并解释这种门控法诺共振的起源。因为MoS2单层的介电常数ε(omega;)可以用多洛伦兹法考虑，因此MoS2的吸收带和LSP模式都可以被表示出来。如图1d所示，LSP、中性激子（A0）和三子(A-)作为三个振荡器可以有各自的谐振频率为omega;LSP,omega;A0,和omega;A-，阻尼常数为gamma;LSP,gamma;A0,和gamma;A-.这三个振荡器可以由谐波外力驱动，即a1eiomega;t，a2eiomega;t，和a3eiomega;t. LSP与中性激子和三子，分别通过一个具有实数耦合常数g1和g2的弹簧耦合。
这个耦合振荡器模型的运动方程可以写成
其中xi（i=1，2，3）代表每个耦合振荡器的振荡幅度。通过求解上述方程，我们可以进一步计算出这些振荡器的平方模数之和，振幅，这代表了整体的光散射，可以用来拟合法诺共振的线型和强度。实验中测量的法诺共振。
如图3b所示，实验记录的法诺共振和基于我们的耦合振荡器模型计算的拟合频谱有很好的一致性。此刻，我们的计算模型的所有参数，如ai,omega;i,gamma;i等，都可以从法诺共振的拟合线形状和强度中得出（见补充表S1）。)如果耦合常数g1和g2等于零，则每个自由振荡器的振荡强度可以描述为
，通过它我们计算出MoS2A的激子吸收和其相应的中性激子和三子的贡献，如图3c。样品的门控散射和吸收光谱在栅极电压为-6、-2、2和6V的情况下，样品的门控散射和吸收光谱被描绘在支持信息（见图S5）。
为了得到实验和计算结果，详细比较光子能量和中性激子和三子在不同门电压下的光谱强度。不同的栅极电压下，中性激子和三子的光子能量和光谱强度分别从图3a
和c，并绘制在图4中，我们可以更清楚地看到，随着施加的电压从-8V到 8V的变化，中性激子的光子能量从1.86eV增加到1.89eV，而三子的能量保持在sim;1.84eV (图4a)。对于光谱强度，MoS2A激子和中性激子都有所下降，而三子则大约保留了其光谱强度（图4b）。计算结果中，我们的三振荡
图5. (a) 通过施加一个周期为1ms、占空比为50%的快速脉冲串（ 8V），测量到器件的电压变化。(b)上升和（c）MoS2单层电响应的衰减区，这表明响应时间约为50 ns。(d) 高8伏、宽700毫秒的电压脉冲，它被用作调整MoS2单层的光学响应的 '触发器'。(e) 我们的调制器的时间分辨反射率，这表明器件的开关时间小于200毫秒。
图6. (a) 在MoS2单层上印有Au纳米点的制造的电光显示装置的SEM图像。比例尺为
10 mu;m。(b和c) 放大的SEM图像显示了从基
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