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电解质浇注引起WO3中绝缘体向金属的转变
X. Leng，J. Pereiro，J. Strle， G. Dubuis，A. T.Bollinger，A. Gozar，J.Wu，N. Litombe，C. Panagopoulos，D.Pavuna和I. Božović
氧化钨及其相关的青铜（氧化钨和碱金属的化合物）以其有趣的光学和电气特性而闻名。我们已经通过使用离子液体和聚合物电解质对电解质进行浇铸来改变WO3薄膜的传输性能。我们能够将选通膜的电阻率调整超过五个数量级，并且观察到清晰的绝缘体到金属的过渡。为了阐明掺杂机理，我们进行了一系列敏锐的操作实验，排除了纯电子效应（界面附近的电荷积累）和与氧有关的机理。我们建议改为由氢嵌入来掺杂WO3进入高导电的基态，并提供证据表明它可以被描述为致密的极化气体。
介绍
电解质门控作为化学掺杂的一种替代方法最近已经引起了人们的广泛关注，可以用来调节各种材料中的载流子浓度。1—23它可以实现高达10 15 thinsp;cm -2的片状载流子密度的大变化，可用于电子相变的详细研究和寻找新的超导相。然而，这种技术中起作用的机制仍在争论中。一种观点认为，充电过程完全是电子的。在这种情况下，由于电解质中的离子被吸引到这两个表面上，因此形成了两个双电层，一个在栅极，另一个在被栅极化的材料。通过移入栅极和所研究材料的移动电荷载流子，改变其载流子浓度，可以在筛分长度（〜1 nm）的规模上筛选在这两个位置产生的强电场。3—8，12，23。另一方面，在最近的实验中，已经观察到，100n m厚甚至更多的氧化物的整个门控薄膜在电解质门控下变成了金属。10，11，14，16这明显的矛盾导致了竞争的要求该样品充电的主要机制是实际上的电化学过程中，诸如氧插层或通过强电场引起的氧空位的形成，事实上彻底在VO 2 11和SrRuO 316的情况下得到证实。此外，一些研究还表明，这种机制上的二分法并不总是严格成立的，而且这两个过程对于影响材料的变化都可能很重要。15，18，20
氧化钨（WO3）为电解质门控测量的自然候选者，因为它已被广泛研究的其特殊的光学和电学性质24，25，并且可以通过大量的各种元素进行化学掺杂，形成一个广泛的家族被称为化合物钨青铜。这些化合物中的某些是超导的，26—30转变温度（T C）范围在0.5K~7K之间.更具吸引力的是Reich等人已经报道了在Na掺杂的WO3表面上的二维（2D）超导相，其T cthinsp;asymp;90 K。 31，32在渗透到纳米多孔材料中的NaxWO3-y中也报告了具有Tcasymp;125K的类似局部但断开的超导区域的证据。33最近，有几个小组在WO3上对离子液体进行电解质门控工作，19—22 将电阻率至少改变8个数量级，当样品的薄层电阻约为1kOmega;/□时，将产生从绝缘到金属的转变。但是，没有人观察到任何超导相。从静电19，22到静电和电化学过程的混合20，已经提出了关于如何通过电解质门控在WO3中产生过量电导率的几种解释。 由外加电场21从WO3中去除的氧驱动的结构相变没有明显的共识
在本研究中，我们对原子平面WO3进行了广泛的充电实验使用聚合物电解质或离子液体作为栅极电介质的薄膜。样品充满电后，我们可以清晰观察到薄层电阻大幅度下降，并且绝缘体向金属过渡。尽管我们密集地涵盖了大范围的掺杂水平，但没有发现低至300 mK的超导性迹象。我们在不同厚度的膜上进行的实验表明，整个膜都受电解质门控的影响，因此，充电过程不能完全是静电的。通过进一步的实验，我们证明了氧气电迁移也不参与充电过程。相反，我们提出并提供了以氢（特别是H ）插层为主的充电证据。
结果
通过射频磁控溅射在单晶YAlO 3衬底上合成WO3膜（请参见方法）。小的晶格失配使我们能够合成具有原子平面的高质量WO 3薄膜（图1）。使用微加工技术在不同尺寸的霍尔-杆配置设备（补充图S1）中对薄膜进行构图 。实验中使用了两种不同的电解质。一种是聚合物电解质，溶于1000分子量的聚乙二醇中的氟化钠盐（PEG-NaF）。它在室温下为蜡状固体，可在T＝ 305K时充电（即，充当导电电解质）thinsp;。另一种电解质是双（三氟甲基磺酰基）酰亚胺的二乙基甲基（2-甲氧基乙基）铵离子液体（DEME-TFSI）。5在室温下为液体，但在T thinsp;= 240 K时冻结为玻璃态。在我们的实验中，我们改变了充电温度下的栅极电压（V G），将其在该温度下保持30分钟，然后缓慢冷却降低到液氦温度，同时测量器件电阻。
图1 WO 3膜的结构表征。a，高分辨率Cu的Kalpha; theta; -2 theta; X射线衍射（XRD）沉积在YAlO 3（110）衬底上45纳米厚的WO3膜。b，沉积在YAlO 3衬底上的14nm 厚的WO 3膜的3D原子力显微镜（AFM）图像。比例尺为200 nm。均方根（rms）粗糙度仅为0.16 nm，阶梯状梯形表明该膜具有原子平面
在图 2中，我们显示了四个厚度不同的薄膜在各种栅极电压下电阻率（rho;）的温度依赖性。我们将离子液体DEME-TFSI用于样品C，并将聚合物电解质PEG-NaF用于其他三个样品。尽管存在差异，但这四个样本的传输数据非常相似。原始样本（V G thinsp;= 0 V）是非常绝缘的，在250 K时电阻率超过10Omega;-cm。施加正栅极电压时，电阻下降，表明样品中已经感应出了可移动电子。我们使用的最高栅极电压在2.0–2.2 V范围内。在较高的电压下，电阻饱和。我们通常将样品在最高电压下充电几个小时，直到电阻没有进一步变化为止。在最高栅极电压下，样品达到金属态，电阻的温度斜率为正（drho;/ d T thinsp;gt; 0）。在T thinsp;= 200 K时，薄层电阻下降超过5个数量级，在较低温度下下降更多，这可与之前在WO3上进行的电解质门控研究中观察到的电阻率变化相比。
在T thinsp;= 200 K时，带电且饱和的WO 3薄膜的电阻率约为110mu;Omega;-cm，这比我们在高T c超导性的最佳掺杂铜酸盐薄膜中看到的电阻率小三倍（即，更具金属性）。但是，到目前为止，我们研究的thinsp;任何WO 3薄膜都没有看到任何超导现象，低至T = 300 mK （补充图 S2）。考虑到我们涵盖了广泛的掺杂水平，这似乎与Na掺杂WO3表面的2D高T c超导性主张相矛盾。31，32 一种（远程的）可能性是，用Na掺杂不仅可以提供可移动的载流子，而且还会导致无法识别的结构变化，这可能对超导性至关重要，但在电解质浇铸的情况下却不存在。在掺Na的WO3中观察到了可再生的体（3D）超导电性，但只是在很低的温度下，最大Tc=0.57K.26.。然而，我们也没有看到这种低温超导性。
在我们每个样品的电传输数据中都可以看到明显的金属-绝缘体转变。绝缘（d rho;/ d Tlt;thinsp;0）和金属（d rho;/ d Tgt;0）由临界片电阻RCasymp;200Omega;/□隔开。在纯电子充电情况下，电解质门控仅会影响样品表面，因此人
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