含有银纳米颗粒和SDS的CO2水合物生成动力学研究外文翻译资料

 2022-08-27 10:27:33

英语原文共 9 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

含有银纳米颗粒和SDS的CO2水合物生成动力学研究

Abolfazl Mohammadia, Mehrdad Manteghiana, *, Ali Haghtalaba, Amir H. Mohammadib, c, Mahboubeh Rahmati-Abkenar a

a塔比阿特莫达勒斯大学，化学工程学院，邮政信箱14115-311，德黑兰，伊朗

bInstitut de Recherche en Geacute;nie Chimique et Peacute;trolier (IRGCP), Paris Cedex，法国

c热力学研究中心，化学工程学院，夸祖鲁纳塔尔大学，Howard大学校区，King George V街道，Durban 4041，南非

图形摘要

摘 要：本文研究了人工合成的银纳米颗粒和十二烷基硫酸钠（SDS）对CO2水合物生成速率和储气能力的影响。利用浓度为300ppm和500 ppm的SDS水溶液、浓度为0.000045M和0.00009M的银纳米颗粒悬浮液以及SDS（500 ppm）和银纳米颗粒（0.000045M）的混合物，在460cm3间歇搅拌式反应器中进行测试。实验在273.65K和275.65K两种温度和初始反应压力（2MPa和3MPa）下进行。结果表明，SDS和银纳米颗粒对于减少CO2水合物诱导时间和增加储气容量没有显著影响。然而，SDS和银纳米颗粒的混合物显著增加了CO2的储气容量。使用扩散反应动力学模型预测水合物的生长速率。分析水合物开始生成时的生长速率表明，SDS和银纳米颗粒的添加增加了表观速率常数，SDS和银纳米颗粒的混合物在增强表观速率常数方面最有效。

关键词：笼形水合物；气体水合物；动力学；SDS；银纳米粒子；储气容量

1. 简 介

根据《京都气候变化议定书》，许多工业国家承诺减少温室气体排放。该协议的主要目标之一是二氧化碳。因此，二氧化碳的捕获和封存是一个非常重要的研究领域。从气体混合物中捕获二氧化碳有不同的方法，如吸收[1]、吸附[1]和膜技术[2]。这些方法通常很昂贵，寻找更便宜的技术从气体混合物中分离二氧化碳很有必要。气体水合物结晶是从烟气和燃料气体混合物中捕获二氧化碳的新技术之一[3-8]。气体水合物或笼形水合物是非化学计量的晶体化合物，氢键将水分子聚合成笼状，客体小分子被捕获在其中[9, 10]。

符号表

Ai, Bi

常数

H

水合物

Ci

Langmuir常数

L

大

f

逸度

RWt

参与反应的水

M

水合数

S

小

N

摩尔数

S0

水溶液的初始条件

P

压力

STP

标准条件

R

通用气体常数

t

时间t

T

温度

Ht

水合物产生的条件

V

气相体积

W

水

v

摩尔体积

Z

可压缩系数

上标

L

液体

希腊字母

MT

空的水合物晶格

Theta;

空腔的部分占用

下标

0

时间t = 0时反应器内的工况

i

计数器

气体水合物具有许多工业应用潜力。然而，气体水合物生成速度慢是这一过程的主要问题之一。因此，研究和促进水合物生成动力学以使其实现实际应用（例如气体分离和储存）非常重要。一些表面活性剂对气体水合物的诱导时间、生长速率和储气容量的促进作用已经得到了广泛研究[11-21]。2013年，Kumar及其同事研究了一些添加剂对CO2水合物的影响[17]。在其研究的表面活性剂中，SDS被发现是增加水合物生成速率、储气容量以及减少诱导时间的最有效添加剂。Yang等人研究了不同浓度的SDS对多孔介质中CO2水合物生成和分解的影响[22]。他们发现1000 ppm SDS在减少诱导时间方面效果最好[22]。Lirio及其同事在2013年报道的结果与Kumar等人以及Yang及其同事获得的结果有所不同[16]。Lirio等人[16]报道了SDS对CO2储气容量的影响并不显著。文献结果表明，研究表面活性剂存在下的CO2水合物生成动力学需要更多关注。

最近，一些研究人员采用纳米流体来提高水合物生成速率和储气容量、减少诱导时间[23-26]。金属纳米流体悬浮液的热导率和传热效果明显高于常规流体[27-32]。Li及其同事表明铜纳米颗粒的利用增强了HFC134a水合物生成过程的传热传质[24]。

本文研究了SDS、合成银纳米颗粒以及SDS/银纳米颗粒的混合物对CO2水合物的诱导时间、储气容量和生成速率的影响。采用动力学模型预测了CO2水合物生成的表观速率常数，然后比较了所测试的添加剂对初始表观速率常数的影响。最后，讨论了被测添加剂对“水合转化”的影响。

2. 实验

2.1 材料

SDS纯度为98%，分子式为NaC12H25SO4，购自Merck公司。柠檬酸三钠二水合物（C6H5Na3O7·2H2O）、硝酸银（AgNO3）和水合联氨 （N2H4·H2O）分别购自Merck、PanReac和Merck公司。纯度为99.9% 的CO2由Varian气体公司提供。所有实验均使用蒸馏水。使用不确定度为plusmn; 0.1mgr的精确分析天平制备水溶液。

2.2仪器

图1 实验装置示意图

实验装置示意图见图1。夹层不锈钢反应器的有效容积为460cm3。利用阀门引入和排放水溶液与气体。为了适当混合气体和水溶液，使用电动机摇动反应器。反应器夹层上具有冷却剂入口和出口，冷却剂是商用乙醇和水的混合物。冷却剂的温度由可编程冷却剂循环器和不确定度为0.1K的温度计控制。反应器温度和压力通过铂电阻温度计、PRT（精度为0.1K）和BD压力传感器（精度为0.01MPa）测量。此外，JB铂真空泵用于排空反应器。通过数据采集板，反应器的压力和温度被传输到台式计算机中，数据记录时间间隔为20秒。

2.3 流程

首先，使用蒸馏水小心清洗反应器，并用真空泵抽空内部。将100cm3水溶液装入反应器中后，再次快速使用真空泵去除反应器内的空气。将反应器的温度设置为所需温度273.65K或275.65 K，然后将一定量的CO2引入反应器中以达到所需压力2MPa或3MPa。利用气体加压反应器之后，打开电机，转速为25r/min。由于水合物的生成，反应器内压力持续降低，直至达到稳态条件。水合物生成过程中消耗的气体量由Peng-Robinson状态方程计算[33]。在实验过程中，将反应器温度和压力记录在台式计算机上。

2.4 银纳米颗粒的合成

使用化学还原法合成了银纳米颗粒悬浮液[34,35]。联胺用于减少水溶液中存在的银离子。联胺是一种强大的还原剂，可以在环境条件下快速产生银纳米颗粒。联胺的另一个优点是1mol化合物可减少4mol银离子，如以下反应所示：

（1）

柠檬酸三钠用于稳定银纳米颗粒。柠檬酸盐离子控制所产生的纳米颗粒的大小，并防止银纳米颗粒粘在一起。

图2 合成银纳米粒子的紫外-可见光谱

为了合成银纳米颗粒，首先制备100 mL水溶液（硝酸银浓度为0.1 mM）和5mL水溶液（柠檬酸钠浓度为34 mM）。在搅拌硝酸银水溶液的过程中，向其中逐滴加入5mL 2mM联胺。5min后，溶液颜色变为绿色，表明银纳米颗粒生成。合成的银纳米粒子的紫外-可见吸收光谱已经如图2所示。在348、405、540和720nm波长处有四个峰，这与银纳米粒子的理论计算值[36]和实验观察值[34]一致。

3. 模型

3.1 耗气量和耗气速率

在CO2水合物生成过程中，CO2与水的物理反应可表示如下[10]：

（2）

其中，M代表水合数。CO2分子生成I型结构的简单水合物。对于简单水合物，水合数与大小空腔的填充分数有关[10]。I型简单水合物的水合数计算如下[10]：

（3）

其中，theta; L和theta; S分别是大（L）和小（S）空腔的占用分数，根据Langmuir吸附理论计算，如下所示[10]：

（4）

其中，Ci是i型腔中CO2的Langmuir常数；表示气相中的CO2逸度，使用Peng-Robinson状态方程计算[33]；下标i代表i型腔。

CO2的Langmuir常数Ci的计算公式如下[37,38]：

（5）

其中，T是温度；Ai和Bi是常数，小空腔（S）和大空

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[405381]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章