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从三峡库区(中国)的沉积物中吸附磷,以及与沉积物成分的关系
摘要
在分批实验中系统研究了中国长江三峡水库四个沉积物样品(寸滩,小江,大宁,湘西)的磷(P)吸附情况。进行顺序化学提取实验以澄清沉积物组成对磷吸附的影响。结果表明,4个沉积物样品的磷吸附主要发生在6 h内。 磷吸附动力学可以满足功率函数和简单的叶洛维奇模型拟合。改进的Langmuir模型可以很好地描述我们研究中所有样品上的P吸附。理论上,小江沉积物的最大吸附量(Qmax)为0.402mg-P / g,大宁沉积物为0.358mg-P / g,寸滩沉积物为0.165mg-P / g,湘西沉积物为0.15mg-P / g - 。沉积物组成如有机物,金属氢氧化物,钙和粘土含量对磷吸附有影响。其中,有机物和金属氢氧化物是影响磷吸附的主要因素。随着(Fe Al Ca)含量的增加,最大磷吸附容量(Qmax)提高。将改良朗格缪尔模型获得的零平衡磷浓度(EPC0)值与水中实际磷浓度进行比较,本文研究的所有沉积物除了小江以外,都表现出磷作为源的作用,这可能增加风险在三峡水库富营养化的发生。
关键词:磷、吸附、沉积物、三峡水库
- 引文
中国的三峡大坝是世界上最大的水坝,长2335米,高185米,2009年建成的水库面积为1080平方公里。 三峡水库的建设将对环境产生深远的影响。 其中,富营养化是一种潜在的威胁。 磷是水生生态的主要营养物质,其过量供应可导致富营养化。 当磷的外部负荷增加时,作为池的沉积物可以吸附它。 然而,在外部负荷减少之后,作为来源的沉积物将将吸附的磷释放到水中。 沉积物的特征以及覆盖的水质将影响沉积物界面上磷酸盐的转移方向。 因此,对沉积物上的磷吸附和沉积物组成的影响的深入研究将有助于预测和进一步防止富营养化的发生。
为了阐明磷吸附的机理,人们一直把重点放在描述自然沉积物磷吸附特性的数学模型上。洛佩兹等报道了沉积物对磷酸盐的吸附动力学遵循非线性模型。屠等收养了朗格缪尔,弗罗因德利克和特姆金方程拟合磷的吸附等温线,并发现朗格缪尔模型是最好的。这个结果也得到了其他许多研究者。然而,当本地存在吸附态磷(NAP)而言,采用直接朗格缪尔模型是不合理的因为午睡在侵蚀也参与吸附平衡。为了改善它,周等提出了一种改进的朗格缪尔模型,该模型能很好地描述沉积物中磷的吸附。
图1、样本点示意图
到目前为止,许多研究表明,不同沉积物对磷的吸附能力是沉积物的组成有关,如有机质含量、铁铝氢氧化物、粘土和碳酸钙等。有机质与磷吸附呈正相关。金属元素的高比表面积被认为是决定吸附容量的主要因素,因为对氢氧化铁高比表面。关于和达塔发现,粘土的含量与磷的吸附有显著相关性。此外,通过吸附或共沉淀与方解石原位形成的溶解磷酸盐的调控已被广泛报道在石灰系统。即固相碳酸钙通常支配在石灰性土壤磷的反应。因此,对磷的吸附过程是由许多因素沉积物控制。
目前,有许多方法来研究固体成分对吸附的影响,其中一个逐级化学提取作为一种有力的方法,因此被广泛用于许多年的土壤吸附的研究。考虑到沉积物和土壤之间的相似性,提取程序,可以适应从土壤化学分析方法。1979,本方法采用特西尔等人开发。成功地利用它讨论沉积物中的痕量金属形态。随后,唐等人利用改进的萃取方法研究沉积物对金属的吸附能力。
本研究的目的是评估在沉积物中的三峡水库对扬子江、磷吸附能力的中国,并探讨通过逐级化学提取方法对沉积物组成对磷的吸附效果。
- 实验
2.1 采样
沉积物样品四个主要分支的涌入(寸滩、小江、大宁和湘西河)的三个三峡水库使用范文不锈钢抓斗采样器的扬子江在十月的2006。采样地点受到多种污染源,包括航运活动,城市径流和合流下水道溢出周围的城市。样品在空气带到实验室用塑料袋密封,保持在4◦C.然后风干室温和地面通过100目筛的吸附实验。
2.2 沉积物的化学提取
连续化学提取是按照程序由唐等人描述了,如下:
(i) 碳酸钙和交换性钙的去除
沉积物中提取在室温下6 h,用1 mol/L的醋酸钠和醋酸调节pH值至5(醋酸)连续搅拌。蒸煮一夜之后,沉淀过滤,在60 ◦ C依次用去离子水彻底冲洗,残留的泥沙被列为A1。
(ii) 对有机物的去除和水合金属氧化物过氧化氢溶液逐滴加入到含有残留的三角瓶(i)在40◦C与间歇式搅拌,并有大量气泡产生。反应12小时后,混合物蒸发至干燥。要彻底去除有机物,上述步骤重复三次。然后,残渣由混合溶液提取(0.8 mol/L H2C2O4和1.2 mol/L(NH4)2C2O4,pH 3.2)的三倍,以防止吸附磷的提取到氧化沉积物和去除金属氢氧化物。这种残余沉积物为A2。
2.3 分析
粒度分析是通过使用sald-3001粒度分析仪进行X射线sedigraphy(0.269–2000米,RSD<3%)。总有机碳(TOC)使用液TOC含量的沉积物(元素分析仪,德国)。烧失量(LOI)的测量是基于重量损失在550◦C.总氮燃烧后(TN)和总磷(TP)的沉积物进行了分析比色法测定消解后。磷酸盐(PO43-minus;)采用钼蓝法测定[ 20 ]。Fe的含量,ICP-AES法测定Al和Ca。透射电子显微镜(TEM)进行了hitachi-600模型显微镜。
Samples |
TOC (%) |
LOI (%) |
TN (mg/g) |
TP (mg/g) |
Fe (mg/g) |
Al (mg/g) |
Ca (mg/g) |
Clay (%) |
Silt (%) |
Sand (%) |
P/(Fe Al) ( mol/mmol) |
CunTan |
0.39 |
2.92 |
0.14 |
0.83 |
31.44 |
47.29 |
47.60 |
23.25 |
43.76 |
32.99 |
11.58 |
小江 |
1.17 |
6.82 |
0.56 |
0.95 |
43.32 |
54.78 |
38.65 |
53.82 |
46.17 |
0.01 |
10.94 |
DaNing |
0.51 |
5.75 |
0.27 |
0.75 |
23.63 |
7.75 |
101.32 |
45.89 |
53.02 |
1.19 |
34.12 |
XiangXi |
0.96 |
4.98 |
0.11 |
0.76 |
25.31 |
4.75 |
1.66 |
36.29 |
53.25 |
10.46 |
39.05 |
表1:所研究的沉积物样品的特性(列出的结果是平行实验的平均值)
2.4 磷吸附量
在这项工作中所有的吸附试验进行在20◦C一个振动筛中,加入0.1%滴氯仿抑制细菌活性。
通过混合1.5克干沉积物和200毫升的溶液分别与1.39、1.75和2.54 mg/L的初始磷酸盐浓度得到了磷的吸附动力学。样品在不同的时间间隔,然后通过过滤0.45 m膜立即分析磷酸浓度。
为了研究吸附平衡,进行了等温吸附等温线。简而言之,0.5克干沉积物样品进行了一系列的50毫升和40毫升离心管酸洗磷化液0、0.5、1、2、3、4加5和6,而在48 h/L摇平衡后,该解决方案是以5000 rpm离心20 min,上清液用于磷酸盐分析。在沉积物样品上吸附的磷酸盐计算使用的初始和平衡浓度之间的差异。虽然使用的磷酸盐浓度显着高于在天然的,它们允许吸附位点达到饱和,然后计算的最大吸附容量。
- 结果与讨论
3.1沉积物特征
一般来说,对沉积物中磷的截留能力明显的如有机质含量特性的影响,金属氢氧化物(铁、Al)、碳酸钙和粘土12–[ 14 ]。在这项研究中,沉积物的主要特点进行了总结,表1。
有机质,表现为TOC和意向书,表明0.39%和2.92%的最低值,分别在寸滩沙、小江沙1.17%和6.82%的最高。不同类型沉积物中TP含量递减的顺序:小江gt;湘西gt;大宁gt;寸滩。那是,与有机质含量最高的小江沉积物表现出对磷的吸附容量最大,而沉积物具有有机质含量最低(寸滩)没有表现出对磷的吸附能力最低,但高于湘西和大宁沉积物。这一结果表明,有机质增加磷滞留沉积物,但是,必须有其他性能存在影响磷的吸附。金属氧化物的含量(Fe、Al)一直被认为是一个主要的因素是决定磷潴留的氢氧化物的高比表面。在我们的研究中,Fe和Al和跟着小蒋gt; gt;大宁gt;湘西寸滩的秩序,这可能表明,寸滩磷比大宁和湘西更高的保持力的原因。影响磷保留的另一因素是晶粒尺寸。值得注意的是,在这项研究中使用的沉积物主要由粘土和淤泥大小的颗粒与小沙粒大小的颗粒。小江沉积物具有最高的粘土含量和同时具有最大
在有机质含量值,TN和TP,表明具有较大的比表面积的粘土含量的增加,加速污染物的吸附。
3.2磷酸盐吸附量
吸附动力学是非常重要的因为他们可以提供有价值的洞察吸附反应机理。图2(a)显示对磷酸盐的吸附动力学对大宁沉积物在不同初始P浓度的1.39、1.75和2.54种/L,可以看出,磷酸盐对泥沙吸附包括快速和缓慢吸附步骤,这已被许多报道证明。快速吸附阶段主要发生在6 h内,然后用一个较慢的第二步。48 h后大宁沉积物中磷的吸附量无明显差异,表明发生了假平衡。磷酸盐吸附量随初始磷酸盐浓度的增加而提高,吸附量和初始速率逐渐提高。其他沉积物中也观察到类似现象(图2(b))。很明显,在相同初始P浓度,各种沉积物的吸附能力依次为:小江gt;大宁gt;寸滩 gt;湘西。
图2。对磷的吸附动力学:(a)对不同磷浓度大宁沉积物;(b)在1.75种/ L的初始磷浓度不同的沉积物
吸附动力学分析使用几种动力学模型测试,即幂函数,由洛佩兹等人提供的叶洛维奇模型的简单模型。[ 7 ]。这里研究的所有沉积物动力学模型的估计参数总结在表2。基于R2值、幂函数和简单的叶洛维奇模型能最好地描述磷吸附动力学以及它们之间没有明显的差异。但是洛佩兹等人提供的模型。[ 7 ]不能令人满意地适应本研究中使用的所有沉积物的动力学数据lt;
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