对膜污染情形下渗透微生物燃料电池产生强电流的见解外文翻译资料

 2023-05-31 19:53:13

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附录A 译文

对膜污染情形下渗透微生物燃料电池产生强电流的见解

中国上海，华东师范大学，生态环境科学院，上海城市生态过程和生态恢复

重点实验室

合肥中国科技大学，化学系，中科院城市污染转换重点实验室

中国江苏，苏州科技大学，环境系

文章信息

文章来历：

2015年10月13日接收

2015年12月4日接收校订格式

2015年12月23日同意

2016年1月7日可在网上获取

摘 要

渗透微生物燃料电池包含了微生物燃料电池设计里的早期渗透，它的发电性能和污水质量比使用传统质子交换膜的微生物燃料电池有所改良。但是，在长期的作用期间早期渗透膜污染是不可避免的，而且也不是很清楚这会如何影响微生物燃料电池的表现。在此，我们发现尽管水通量流失，渗透微生物燃料电池产生的电流增强了，并且内电阻相对原始膜减少了。通过电子化学测试对pH改变和离子流做的进一步测试揭露，通过膜扩散的质子和离子在污染之上显著提高。关于携带污染的扩散增强的潜在机理也在研究当中。这项工作的发现加深了我们对早期渗透膜污染性能的了解，认识到正向渗透膜可以用作微生物燃料电池的耐污分离器以及其他生物电化学方面的应用。

关键字 早期渗透 膜污染 渗透微生物燃料电池 内电阻 离子流

1.简介

正渗透最近已成为引人注目的净水工艺，相比较传统的压力驱动膜装置，它的优点有高去污力，低能耗以及轻微受膜污染影响。当被用作微生物燃料电池的电解质分离器时，早期渗透膜相比传统的质子交换膜带来了额外的优势，即提高质子流和阳极电解质的电导率，这便带来更高的发电量。但是，这种渗透微生物燃料电池的长期实验到目前为止还没有研究。考虑到在长期操作中膜污染将不可避免，了解膜污染将如何影响渗透微生物燃料电池的表现是必然的。

早前的渗透微生物燃料电池的研究表明膜污染导致水通量减少但不影响发电量。这种现象相对于传统的微生物燃料电池过程中质子交换膜污染物作为分离器总会导致电化学表现水平下降的情况是矛盾的。众所周知，正渗透膜的污染显著影响离子和各种微量有机污染物的渗透作用。但是，关于渗透微生物燃料电池中离子流的膜污染影响尚不明确。考虑到交互膜扩散的各种离子在电化学系统中电中性区内的重要作用，发掘正渗透膜的膜性能和离子渗透表现如何改变当前的生物淤积情况是一件很有趣的事。

这个研究旨在填补以上的知识空缺。我们研究渗透微生物燃料电池产生的电流和内电阻，惊喜地发现了当一个污染的正渗透膜用于对抗原始膜时系统做出的出众表现。通过电子化学测试对pH改变和离子流做的进一步调查表明通过早期渗透膜的离子流（尤其是质子流）会在污染物上显著增多，这解释了膜污染的渗透微生物燃料电池的内电阻的减少。这些发现对微生物燃料电池早期渗透的长期稳定研究和其他生物电化学系统可能会有重要的含义。

2.材料和方法

2.1 渗透微生物燃料电池的设置和操作

一个双室空气阴极的渗透微生物燃料电池是按我们先前描述的研究建立的。一个采购自美国水化技术创新公司的平板薄膜复合正渗透膜 ，用来作为电解液分离器。膜由嵌入聚砜支持层的聚酰胺活跃层制成，而且在pH范围2-11时有很好的化学稳定性。原始膜在使用之前浸泡在4摄氏度的18.2Omega;去离子水中。为了对比，一个完全相同的早期渗透膜被提前准备在另一个渗透微生物燃料电池中两个月用作膜污染物。膜（有效范围12.5cm2）被安置在带活跃层的微生物燃料电池中朝向原料液。

一个预计范围7.5cm2并在另一个单室空气阴极微生物燃料电池中预培养的碳毡，它被直接用作生物阳极。2mgcm-2的碳布用作空气阴极。电极通过外部带100Omega;电阻器的电路连接。原料液和提取液都连接到外部电阻器并通过蠕动泵以恒定的20mL/min再循环流速连续不断地循环。提取液电阻器被安置在分析天平上以称重。

在操作过程中，阳极室被含有（每升）2gCH3COONa,0.15gNH4Cl,0.5gNaCl, 0.02gCaCl2,0.015gMgSO4,0.1gNaHCO3,0.53gKH2PO4,1.07gK2HPO4和1mL微量元素的人造废水（原料液）充满。阴极室用1M NaCL溶液充满。微生物燃料电池设置为5个连续的循环。当电流跌至0.1mA时设置的每个循环都会停止，然后会替换膜和电解质溶液。为了避免其他因素的影响，原始的和污染的膜在相同的微生物燃料电池中是交替测试。实验在室温（大概25摄氏度）下进行。

2.2 离子扩散测试

为了更好地解读膜污染如何影响溶质扩散和电化学表现，废水中好几种通过早期渗透膜的典型离子（包括K ,Na ,NO3_,Cl-和H ）的扩散通量是在非生物电化学电池中评估的。每个室都使用了一个100mL容量的H型玻璃电化学电池。一份用作阳极的碳式复写纸和用作阴极的碳毡。两个电极的投影表面都是2cm2。一个装置在电化学电池两室之间的原始或污染早期渗透膜（有效区域3.8cm2）。KNO3溶液（10mM）作为阳极电解液添加，NaCl溶液（1M）作为阴极电解液添加。所有化学用品均购自中国化学试剂国药控股有限公司，纯度大于99.8%。准备好的电解质溶液使用的是去离子水。每个室中的溶液均通过磁力搅拌混合。操作过程中，应用一个恒定的0.05mA/cm2来使水电解以及离子转移，这点类似于微生物燃料电池的操作情形。所有测试均在25摄氏度左右的室温下进行并且一式三份记录。

2.3 分析

2.3.1 膜的特性描述

早期渗透膜是通过扫描电子显微镜检查法，能量色散x射线光谱，原子力显微技术，共聚焦激光扫描显微术和衰减总反射傅里叶变换红外光谱进行研究描述的。

为进行表面形态观察，一个根据文献里的方法(11,19)先经过2.5%戊二醛浸泡，然后使用乙醇脱水，再在室温下完全干燥的膜。最后，膜样本被一层金色的外衣覆盖并使用广达电脑扫描电镜和能量色散x射线光谱结合一起分析。

图1.离子扩散测试的H型电化学电池图解

黏性表面和早期渗透膜的形态都通过原子力显微镜来描述特征。膜的表面用一个蚀刻硅探测器以轻拍的方式在10mu;mtimes;10mu;m区域进行扫描。探测头频率和扫描速率分别以233.4Hz和1.0Hz。用毫微秒示波器7.30软件来分析原子力显微镜图像。

正渗透膜污染层的成分和结构用共焦激光扫描显微镜分析。荧光着色按先前的计划实施（11,20）。荧光剂包括syto63，荧光异硫氰酸盐，卡尔科弗卢荧光增白剂和刀豆球蛋白A，分别用来探测细胞，蛋白质，多糖beta;和alpha;链。

衰减总反射傅里叶变换红外光谱学用来鉴定膜表面活跃层功能基。根据先前的测量，使用冷冻干燥机在零下50度处理膜样本12小时来去除残余的水分。测量是使用带有衰减总反射附件的红外分光光度计进行的。记录的光谱范围在4000-6000cm-1。

2.3.2 渗透微生物燃料电池的电化学特征

渗透微生物燃料电池的输出电压（V）通过一个连接电脑的数据获取系统被持续不断地记录。电流（I）根据欧姆定律（I=V/R）计算。阳极电解液导电性通过桌上型导电性测量。溶液pH使用酸度计测量。

当渗透微生物燃料电池的电压在每个循环阶段变得稳定时，使用一个以阳极为工作电极，阴极为反电极和参比电极的电化学工作站测量极化曲线。线性扫描伏安法在从开路电压到0mV的1mV/s电势扫描速率下执行。采用两种方法的平均值来绘制极化曲线。总的内电阻来自极化曲线的倾斜段。

2.4 水，离子，净正电荷的流量

通过早期渗透膜的水流量Jw通过提取液随时间增加的重量计算： （1）

Vdt和Vd0分别是提取液在测试时间t和0的体积（L）。Vdt和Vd0的差等于这期间提取液以千克为单位下的重量增加量。Am是膜的面积（m2）。

离子流量根据1小时工作后提取液（代表向前扩散）或原料液（代表反扩散）中离子增加的数量计算。这里，向前扩散的离子包括K ,NO3-和H ，反扩散的离子包括Na 和Cl-。因此远期溶质通量（Jf）计算为（14,17）：

Cdt和Cd0分别是提取液在时间t和0时的离子浓度；Vdo是提取液初始容积,Am是膜面积，t是实验时间。

另一方面，离子反流量（Jr）可以取决于：

Cft和Cf0分别是原料液中Na 和Cl-在时间t和0时的浓度；Vf0是原料液初始容积。阳离子（K ,Na ）浓度通过电感耦合等离子体发射光谱测量，阴离子（NO3-,Cl-）浓度通过离子色谱法测量。所有样本都以一式三份分析。

质子流量从pH理论与实际变化的不同来计算。理论上pH值的变化是根据电子转移的量来估算的，在这个电解水系统中，一个电子转移对应一个质子产生。这个测试期间阴极电解液pH理论值（pH理论）可用等式(4)计算： （4）

通过电路的总转移电子电荷通过求随时间t（1小时）的电流（0.1mA）积分计算。F是法拉第常量（96.465C/mol），pH0是阴极电解液初始pH值。pH估量指的是阴极电解液在时间t的真实pH值。pH值理论和实际上的不同应主要归因于由交互膜扩散引起的质子流失。因此，质子转移流量（JH）可使用等式（5）计算: （5）

阴极电解液净正电荷（JNPC）流量根据所有阴阳离子的流量计算： （6）

这里，考虑到Cl-作为Cl2在阳极没有流失是因为Cl-在这样一个低浓度下电化学氧化是可以忽略的（21）。

3.1 膜污染特性

扫描电子显微镜检查法和原子力显微技术的图像清楚地表明在相似的渗透微生物燃料电池里通过用含有乙酸盐和无机盐比如CaCl2,MgSO4,FeSO4和CuCl2的人造废水喂养预处理过的正渗透膜表面的一个污染层的发展。与原始膜光滑的表面相比，在污染的膜上很清楚地观察到丰富的杆细菌（图2A插入）。能量色散x射线光谱分化光谱测定法揭露出在污染膜表面有相当多的无机成分沉积物包括Na,Ca, Mg,Fe,Si,P,S和Cu,表明了无机污染物的存在。来源于原料液的多价阳离子可能通过与磷酸盐，碳酸盐或生物聚合物的结合来在膜活跃层积聚以此形成沉淀物（22-24）。污染的膜比原始膜拥有一个更粗糙的表面（图2B），证实了膜表面污染层的存在。。

污染层的成分通过共焦激光扫描显微镜和衰减总反射傅里叶变换红外光谱做了进一步的研究。从共焦激光扫描显微镜图像可以看出细胞外的聚合体物质，包括多糖和一些蛋白质，这些物质大量地出现在污染膜表面（图3A）。衰减总反射傅里叶变换红外光谱的光谱范围显示出污染膜上好几种有机污染物的特性最大值（图3B）。这里，16431546和1393cm-1处的最大值涉及到酰胺Ⅰ组（C=O拉力，酰胺Ⅱ组（N-H曲力和C-N拉力）和酰胺Ⅲ组（N-H曲力和CN拉力）及它们各自的蛋白物质（25-27）。1000-1100（C-O拉力或其他），2920（C-N拉力）和3287cm-1（C-H或O-H拉力）处的最大值可能跟多糖有关（28,29）。

因此，以上结果表明在渗透微生物燃料电池里运作后，早期渗透膜（带有生物污染物和无机盐沉积物）污染严重。

3.2 关于发电方面膜污染物的影响

在一个渗透微生物燃料电池的不同运作循环中污染膜和原始膜交替地使用， 并且系统的水流量和电流密度连续不断地被监测着。图4分别表示水流量在带有原始膜和污染膜的渗透微生物燃料电池中的典型运作循环。原始膜初始水流量Jw比污染膜高3.5倍。后者的流量迅速降低至0，这证明测试的污染膜严重污染。特别地，原始膜的水流量也逐步降低，很可能是由于提取液稀释和浓度两极分化的结合影响。好几个之前的研究表明渗透稀释（由于水流量存在）和浓度两极分化（由于膜表面无机离子的沉积）导致早期渗

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