利用Fe水解絮凝物和超滤膜的协同作用增强污泥排放，从而去除锑（V）外文翻译资料

 2023-08-07 11:14:26

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水研究

利用Fe水解絮凝物和超滤膜的协同作用增强污泥排放，从而去除锑（V）

  1. 介绍

在过去的几十年中，饮用水处理技术得到了重大发展，这主要归功于材料科学的发展. 由于工业化的发展导致严重的水污染，水质风险备受关注，因此迫切需要保证水质的新方法。在这里，大多数研究都集中在新材料的应用上，旨在通过新技术改进传统的水处理工艺。因此，膜技术已广泛用于水处理，甚至可以预测成为未来几十年的主要水处理技术

但是，研究人员已经证明，由于膜孔中或膜表面上累积的污染物，膜结垢不可避免地是时间的函数. 为了减轻膜污染，已经研究了将凝结/吸附和膜过滤相结合的不同预处理技术：预吸附，直接过滤和集成过滤。由于更好的膜性能和较小的土地使用，近年来，更多的研究集中在集成过滤上。

到目前为止，在集成过滤过程中已使用各种吸附剂来测试其防污性能，例如加热的氧化铁颗粒，加热的氧化铝颗粒，碳纳米管，粉状活性炭，纳米零价铁等尽管这些颗粒状吸附剂表现出良好的性能，但在过滤过程中发现了许多问题，包括相对较高的运行成本，由于剪切力而导致膜表面损坏的可能性高以及由于细胞外聚合物形成的致密滤饼层而导致的原位化学清洗效率低物质（EPS）。众所周知，廉价的铝盐和铁盐广泛用于水处理中，它们的絮凝物对膜几乎没有剪切力。发现原位形成的絮凝物尽可能保留吸附位点，其吸附能力比预制吸附剂强. 为了克服上述问题，在本研究中，将原位制备的絮凝物直接注入膜罐中，并通过从底部通气将其完全悬浮在膜罐中。

此外，污泥排放间隔是主要运行条件之一，这对于超滤膜结垢也至关重要. 据报道，由于膜罐中截留液的组成各异，污泥排放可有益于不同的可逆和不可逆结垢行为. 对于水厂而言，更长的污泥排放间隔不仅意味着更高的产水率，还意味着更少的污泥产生量和更低的运行成本。但是，对于污泥排出频率对整体膜工艺的影响知之甚少。此外，大多数研究都集中在膜过滤过程中有机污染物的行为，而很少有研究关注去除较小分子量（MW）的有机物，尤其是重金属。

在这里，为了全面研究这种集成的膜工艺，选择了锑（Sb），它与砷相似，并且也很难去除. 由于长期暴露于人体，其潜在的毒性和致癌性引起了人们的极大关注. 在美国和中国，饮用水中Sb的最大污染水平（MCL）为5 mg / L. Sb（III）和Sb（V）是两个主要种类，其中Sb（III）在缺氧条件下以Sb（OH）3的主要种类占优势，而Sb（V）为

在主要的Sb（OH）-的有氧地表水中占优势

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在很宽的pH范围内.

当前的测试是在位于中国中部的湖南省的一家饮用水厂中进行的（N：27.7o； E：111.2o）。由于开采，甚至在水厂的废水中，局部表层水中的Sb浓度都较高。由于铁盐对Sb具有很强的吸附亲和力，因此本研究中使用了原位水解的Fe絮凝物，特别是在酸性条件下. 为了详细了解膜的性能，评估了污泥排出频率的影响。还研究了影响膜性能的一些因素，例如运行时间，原位化学清洗效率等。

  1. 材料和方法
    1. 给水特性

表格1 介绍了给水的具体特性。污水中锑的主要种类为Sb（V），因为地表水中溶解了氧气。由于传统水处理的去除效率低，在升级工厂之前，废水中的Sb（V）浓度高于MCL。为了提高对Sb​​（V）的去除效率，最终

表格1

给水的特性。

参量 给水

水温（oC） 8.9e28.5

pH值 7.3e7.9

锑的浓度（V，mg / L） 4.1e13.7

浊度（NTU） 0.2e2.1

色度 1.0e8.0

余氯（mg / L） 0.3e0.9

总有机物（TOC，mg / L） 0.5e3.8

UV254 (cm-1) 0.01e0.16

通过使用蠕动泵，用1 M HCl将膜罐中的溶液pH值保持在6，并且在实验过程中不进行额外的消毒。

    1. 絮状物的制备

除另有规定外，所有化学试剂均为分析纯，并使用FeCl3·6H2O。每次将凝结剂溶解在400 mL去离子（DI）水中，并通过用1 M NaOH将溶液的pH值调整为6来制备相应的絮凝物。为防止废水中的铁高浓度，在使用前，将制备的絮凝物用去离子水洗涤3次。铁基絮凝物的浓度几乎等于铁基混凝剂的浓度，因为在中性pH条件下，铁水解絮凝物是主要的铁物种.

    1. Sb（V）在絮状物和EPS上的吸附动力学

去离子水和四水合锑酸钾（KSbO3·3H2O）用于所有吸附动力学实验。为了在随后的测试中获得适当的絮凝剂量，根据废水中观察到的最高浓度（18.9plusmn;0.9 mg / L）选择20 mg / L Sb（V）。将制备的Sb（V）溶液添加到1 L烧杯中，在0.01 M NaCl存在下进行磁力搅拌（100 rpm），以提供pH 6的背景离子强度。制备的絮凝物以Fe的浓度分别为1、2、5、10、15 mg / L。

为了充分了解Sb（V）在EPS上的吸附动力学，使用牛血清白蛋白（BSA）和多糖（SA）模拟EPS. 吸附动力学实验程序与用于絮状物上Sb（V）吸附动力学的程序相似。BSA，SA或它们的1：1混合物的剂量为0.5、1、5、10、20、50、100 mg / L。所有吸附动力学实验均在室温下进行。

    1. 过滤过程

图S1显示了集成膜工艺的具体示意图。将进料水连续进料到膜罐中，将中空纤维膜组件浸入其中。膜组件由30个膜组成，每个膜长53厘米。膜罐的内径为64mm，高度为800mm。来自膜的流出物通过蠕动泵（1 L / h）进行泵送，该泵以30分钟过滤和1分钟反洗（2 L / h）的周期运行。在底部放置一个陶瓷曝气机（直径：40 mm），使絮凝物悬浮在膜罐中。絮凝物是新鲜制备的，然后注射以保持其活性.

在过滤过程中，用蠕动泵将絮凝物注入到膜罐中。跨膜压力（TMP）由压力传感器监测。水力停留时间保持在2.2小时，每5天或10天释放一次累积的污泥。在排放污泥之前，应停止通气30分钟，然后排放一半的沉积物。

在第100天，小心地取出污泥排放频率为5天（产水率99.5％）的膜组件，并用给水洗涤，以了解滤饼层阻力的贡献。对于污泥排放频率为10天（产水率：99.7％）的膜组件，通过HCl将膜罐中的溶液pH值调整为2，并在第100天保持在该pH值1 h，以研究效率。饼层的原位化学清洁。在使用扫描电子显微镜（SEM，JSM-7401F，JEOL Ltd.，日本）测量层状膜表面的形态之前，在第100天从膜组件的中间小心切下2 cm的膜，同时将其末端打结以确保随后的过滤工作正常。

    1. 膜罐中的絮凝物特征

为了最大程度地减少杂质并准确表征絮凝物，在第1天从膜罐水面以下采集了絮凝物样品。使用激光衍射仪测量絮凝物的动态絮凝物尺寸和分形维数（Df）。絮凝物的大小每30 s记录一次，并通过计算机记录下来，而Df是根据小角度光散射计算得出的，其他研究对此也进行了广泛描述. 另外，絮凝物的表面电荷通过纳米粒子施胶和zeta;电势分析仪（美国贝克曼库尔特有限公司（BECKMAN COULTER Ltd.，USA））测量，并且絮凝物的比表面积通过BrunauerEmmett-Teller法（BET，ASAP2020HD88）测量。铁基絮凝物的相应特性示于表S1中。

    1. 污泥中EPS的测量

通过下述方法分析污泥以表征膜结垢。为了防止EPS从细菌细胞中释放出来，对加热和提取方法进行了改进，以从污泥中提取EPS. 首先将污泥悬浮液在50 mL管中以3000 rpm（5 min）离心（型号5417C，Eppendorf，德国）进行脱水。将试管中的污泥沉淀重新悬浮在20 mL磷酸盐缓冲盐溶液中，用涡旋混合器（Vortex-Genie 2，Mo Bio Laboratories，Inc，USA）剪切15分钟，超声处理2分钟，并加热至80oC持续30分钟。将混合物在10，000 rpm下再离心15分钟，然后收集上清液用于EPS分析。

遵循改良的Bradford方法，BSA被用作定量蛋白质绝对浓度的标准品。以苯酚-硫酸法定量以葡萄糖为标准的EPS中SA中SA的绝对浓度.

    1. 其他分析测量

用pH计（Orion台式）测量溶液的pH，并使用温度计获得水温。通过使用紫外/可见分光光度计（U-3010，Hitachi High Technologies Co.，Japan）在254nm的波长（用0.45mm的样品预过滤）下测量水的UV吸收。通过总有机物分析仪（TOC-Vcph，SHIMADZU，日本）测量TOC。水中Sb（V）和铁的浓度

流出物通过电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS，7500a，安捷伦科技公司，美国）进行测量。

  1. 结果和讨论
    1. Sb（V）在铁基絮体上的吸附动力学

在pH 6. 当絮凝物的浓度低于2 mg / L时，发现300分钟后废水中Sb（V）的浓度高于5 mg / L。但是，当絮凝物浓度增加到5、10、15 mg / L时，分别在120、20、5分钟后Sb（V）的浓度低于5 mg / L。较高的去除效率归因于带正电的铁基絮凝物（表S1）和带负电的Sb（V）（Sb（OH）6）之间的强静电相互作用，这与先前的研究一致

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如从图1，2 mg / L的铁基絮凝物没有足够的吸附能力达到Sb（V）的临界浓度（5 mg / L），但是5 mg / L的铁基絮凝剂的用量提供了最佳的反应表面用于去除Sb（V）。平衡时间随着铁基絮凝物浓度的增加而减少，这归因于大量的吸附表面。尽管在5 mg / L的Fe基絮凝剂存在下Sb（V）的浓度低于5 mg / L，但先前的研究表明，常见的共存阴离子对Sb的吸附具有不同的影响，尤其是磷酸盐. 由于磷和锑阴离子的结构相似，它们将竞争相同的吸附位点. 此外，废水中Sb（V）的浓度为4.01plusmn;0.58 mg / L，接近MCL。因此，选择10 mg / L铁基絮凝剂作为进一步实验的最佳浓度。

    1. 出水水质变化

为了研究通过集成膜工艺获得的废水质量，首先分析了Sb（V）的浓度。如从图2，由于当地水源的变化，进水中Sb（V）的浓度变化很大，在测试过程中变化范围在4.1 mg / L和13.7 mg / L之间。但是，即使经过以下步骤，Sb（V）的去除效率也很高，并且废水中的相应浓度也低于1 mg / L。

图。1。Sb（V）在铁基絮体上的吸附动力学。反应条件：初始Sb（V）：20 mg / L，0.01 M NaCl，在pH 6下反应5 h。

图2。在不同污泥排放频率下，过滤前后Sb（V）随时间的变化。

运行了110天。

尽管Sb（V）可以被UF膜或膜罐中的EPS吸附/排斥，但吸附能力几乎可以忽略不计。图2 结果表明，由于大的平均膜孔径（30纳米，由制造商提供），仅UF膜对Sb（V）的去除效率较低（约7.4％）。关于EPS（由于未消毒而由微生物产生，将在后面讨论）对EPS（V）的吸附能力，图。S2表明在蛋白质或多糖上几乎没有Sb（V）的吸附。结果，高的Sb（V）去除效率是由于Fe基絮凝物对Sb（V）的强大吸附能力，这与图5中所示的结果一致。图。1. 另外，由于Fe基絮凝剂具有很强的吸附能力，污泥排放频率对Sb（V）去除效率的影响很小，污泥排放前后Sb（V）的浓度几乎没有变化。

基于这种强大的吸附能力，在运行

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