光催化-芬顿氧化联合处理含油废水外文翻译资料

 2023-08-31 10:18:15

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光催化-芬顿氧化联合处理含油废水

摘要

我们的研究重点是评估异相光催化方法（TiO2/UV）的有效性，以及考察光催化与过氧化氢耦合处理含油工业废水的可行性。含油水样取自Haoud Berkaoui除油站（位于阿尔及尔南部770km处） ；所考察的高级氧化法（AOPs）为TiO2/UV（光催化）和TiO2/UV/ Fe2 /H2 O2（光催化-芬顿试剂）。该方法作为常规处理方法（凝聚-絮凝-沉淀和过滤）的替代或补充。

在本文中，我们首先讨论两种光催化方法（TiO2/UV）和芬顿试剂（H2O2/Fe 2）去处理水样。我们研究了各种实验因子对处理过程中的产生的影响如：pH值、TiO2初始浓度、H2O2初始浓度、Fe 2初始浓度。以及石油污染物，最后是温度。研究表明，在理想条件下（油浓度、催化剂用量、温度、芬顿试剂浓度和溶液的pH值）处理后的水样在色度、浊度和COD等方面有了明显提高。

关键词 ：紫外光照射，芬顿试剂，污染物，光催化，TiO2 ， COD，先进氧化工艺。

符号列表

UV 紫外线

TiO2 二氧化钛

COD 化学需氧量

AOPs 高级氧化工艺

Re% 去油率

pHpzc 在零充电时固体表面的pH值

导言

最近，寻找处理含油废水的替代方法促进了新技术的发现。在这些技术中，所谓的高级氧化法（AOPs）正在蓬勃发展。该技术基于非选择性活性氧化因子的产生，能够氧化大量的有机污染物（Glaze等人，1987；Bauer和Fallmann，1997）。由于其氧化性决定了羟基自由基作为最常用的氧化剂（E°=2.73V）。图1显示了所有实验过程中的细节，其中AOPs分为两种主要方法:单相和异相，包含几种技术:

1.化学氧化过程(H2O2/Fe2 和H2O2/O3）（Klavarioti等人，2009年）；

2.光催化过程(H2O2/UV, O3/UV) (Fe2 / H2O2/UV and TiO2/UV);

3.声化学氧化过程；

4.电化学氧化过程（Klavarioti等人，2009年）。

在这些技术中，异相光催化技术，特别是二氧化钛处理工艺，被证明是一种去除水中污染物的有效手段，该技术依赖于在水相中被紫外光源催化半导体（TiO2）的活性。

光催化在水污染方面的应用已经达到了工业试验阶段。这些研究显示了该工艺对不同有机化合物的降解效率，例如染料（Guillard et al.2003）、农药（Hermann et al.2000）、饱和或不饱和碳氢化合物（Herrmann et al.1999）和苯系物（Sun et al.2009）。最近，wang et al.（2009）用纳米二氧化钛催化剂进行光催化降解4-氯苯酚。

图1高级氧化工艺的分类

在水溶液中，研究了光催化降解360多种有机化合物（Hochon，2006）。目前，TiO2是光催化中使用最多的半导体。

另一方面，用芬顿试剂处理水样在处理过程中也有非常积极的影响，尤其是对于难降解的有机污染物。

芬顿试剂还可单独去除或降解水溶液中的多种污染物，如

．纺织工业（Arslan和Teksoy，2007年；Liu等人，2007年）、制药（作为预处理）（San Sebastiaacute;n Martiacute;nez等人，2003年）、染色（Gulkaya等人，2006年）、染料（Wang，2008年）、橄榄油磨坊（Rivas等人.2001年；Beltraacute;n-Heredia等人.2001年）、石油（Gao等人.2004年）和化妆品（Bautista等人.2007年）；

．多核芳香烃的还原（Beltraacute;n等人，1998年）和盐水处理（Rivas等人，2003年）；

．苯酚和双酚的降解（Carriazo等人，2005年；Ioan等人，2007年）；

塑料添加剂工业废水的氧化，橡胶（Flotron 2004）；

或与其他工艺结合，例如

．凝结/芬顿试剂:用于处理除草剂生产行业的废水（ Martins等人，2005年）和用于处理垃圾填埋场的渗滤液（Martins等人，2005年；Rivas等人，2004年）；

．生物处理结合混凝处理含农药废水（Chen等人，2007年）。由于COD值较高，采用湿式氧化法或焚烧法更为合适（Andreozzi等人，1999年）。

然而，AOPs的利用需要一定范围的COD（化学需氧量）（Umar等人，2010年）。这意味着这些工艺在进行适当处理后只能处理COD含量相对较低le;5glminus;1的废水，如果COD值超出范围，就应该使用其他处理方法。如图2所示，由于在以下情况下该工艺需要大量昂贵的反应物，湿式氧化和焚烧方式更适合于这类情况。（Andreozzi et al.1999）。

图2根据化学需氧量（COD）不同的废水处理工艺

各种实验表明，含油废水的COD值不超过5g/L，因此高级氧化法是处理这类水的最佳选择。

国家排放标准的最高允许COD值为100 mg Lminus;1，采用常规的物理化学处理方法难以达到，因此，对于产油污水的油田来说，吸附在表面的油份的废水成为一个难题，（Mukherji等人，2011年；Fujishima和Honda，1970年）。

目标

本工作的目的是研究含油废水处理工艺芬顿试剂进行光催化处理含油废水的效果，以及一些试验因素的影响，如pH和温度，Tio2的初始浓度，Fe2 和H2O2。

光催化一词是在20世纪30年代引入的。这仍然是许多研究的主题。光催化是多相催化的一种的特殊方法，由半导体材料辐射能量光子和光催化试剂。产生的试剂能够氧化还原有机或无机物质分解。（Mat thews et al.1991）

光催化方法的思想是围绕着半导体材料的激活（通常是二氧化钛。Tio2）通过光（紫外线线或者可见光）在光的作用下，半导体（催化剂）产生高度氧化的自由基破坏吸附在表面的化合物（Mukherii et al.2011 tengdao and bentian et al.1970）。

半导体TiO2通过氧化还原反应将光子能转化为化学能，导致TiO2的活化位点和存在的化合物的分子降解（Herrmann et al.1999），然后降解过程包括由强氧化剂如OH·引发的一系列自由基氧化。

OH·是由吸附在TiO2活性中心的水分子直接光解产生的（芬顿 1894）。

吸附在催化剂上的有机污染物通过连续的自由基反应以无毒的微粒形式被降解，半导体的降解能力与以下几个参数有关:

．光照射源的性质和强度或TiO2活化的入射光子数以及反应介质的性质是用于在水中产生羟基的TiO2（或活性位点）的量（Kozlova等人，2004年）。

．污染物的性质和浓度

下图（图3）总结了产生光催化现象的所有物理和化学过程。

芬顿试剂（芬顿1894）也是一种重要的高级氧化方法（AOPs），芬顿试剂被用于废水处理和预处理的处理过程中。在酸性条件下，芬顿试剂体系由亚铁盐和过氧化氢组成。这个反应允许产生羟基自由基。

如以下反应所示

产生的Fe3 可以与H2O2和过氧化氢自由基在所谓的类芬顿反应中反应，从而导致再生Fe2 （反应2，3）。Fe2 也可以通过与Perez等人（2002）给出的有机自由基中间体反应（反应4）再生，如下所示:

材料和方法

废水特性

为了研究对用于处理降解含油污水的过氧化物的效率的影响，我们使用来自Haoud Berkaoui的样本

图3光催化现象的物理化学过程。

含油废水的主要性质为COD为1298mg/L，浊度为120NTU，pH为6.3，悬浮物为435mg/L。

样品是在严格的无菌条件下采集的，以避免在处理过程中发生意外污染。

样品是用一个用水冲洗过的采样棒采集的。

用于水取样的玻璃瓶和易拉罐要预先清洗，彻底漂洗，以去除任何洗涤剂的痕迹。

保存

．完全充满的小瓶被紧紧地封闭，然后用铝箔覆盖，以提供双重保护，防止可能的污染。

灌装后的小瓶在低温（5–10°C）下保存在冰箱中。

．然后，将采用高级氧化法对这些水进行测试，高级氧化法用于降解水中的油和有机物质，并采用光谱法对其进行分析，以确定水中的化学需氧量（COD）。

实验材料

将Fenton试剂与多相光催化处理相结合时，所使用的基本催化剂是二氧化钛.

化合物 分子量 方程式 制造 纯度

氯化亚铁 198.8 FeCl2 -4H2 O Sigma-Aldr 98.0% 过氧化氢 134.01 H2 O2 Sigma-Aldrich 30重量%

硫酸 98.08 H2 SO4 Sigma-Aldrich 97.0% 氢氧化钠 39.997 NaOH Sigma-Aldrich 73%

表一在研究中的使用TiO2粉末化学品的性质为，锐钛矿晶体结构gt;99%，尺寸在5至10nm之间，比表面积SBET约为320m2 Gminus;1。

芬顿试剂中的Fe2 （Fe2 /H2O2）是由Fe2 盐制成的溶液制备的。H2O2是从一家商业供应商的液体（30%的H2O2）中获得的。在处理含油废水样品时，硫酸用于调节pH。本实验中使用的化学品的特性如表1所示。

方法论

所有光化学实验均在实验室的批量模式装置中使用500ml烧杯进行。首先，用硫酸或氢氧化钠将含油废水样品的pH值调节到所需值然后加入亚铁离子溶液和过氧化氢产生羟基自由基。因此，如图4所示通过磁力搅拌搅拌该组合，并暴露于紫外线辐射（254nm波长）。在不连续实验中，每30min取样一次，以测定COD。

辐照系统

本工作中使用的紫外灯的一次辐射范围为365nm，对应的能量约为3.4eV，该能量大于TiO2的禁带宽度

图4实验室（光催化-芬顿试剂）试验示意图 （3.2eV），因此它将通过产生电子和空穴来激活材料。

分析测定

油的浓度是含油废水处理的重要参数之一。油的浓度以mg/L的形式报告。有几种方法可以检测废水中油的存在以及油的量，如COD测量、浊度测量和总有机碳（TOC）测量（Por-tela等人，2001；Rachu，2005）。选择合适的方法是基于几个参数:

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